载体表面氧化程度对Ni/SiC甲烷化催化剂性能的影响

催化学报 , 2013, 34(9): 1745-1755. doi: 10.1016/S1872-2067(12)60639-1

载体表面氧化程度对Ni/SiC甲烷化催化剂性能的影响

1.中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室,辽宁大连116023;中国科学院大学,北京100049

2.中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室,辽宁大连116023

3.中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室,辽宁大连116023

4.中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室,辽宁大连116023

基金项目: 国家高技术研究发展计划(863计划,2009AA050901) the National High Technology Research and Development Program of China(863 Program,2009AA050901) 国家自然科学基金(21276250) the National Natural Science Foundation of China(21276250)

关键词：甲烷化 , 碳化硅 , 表面氧化 , 镍 , 高温稳定性

Effects of the oxidation extent of the SiC surface on the performance of Ni/SiC methanation catalysts

Guoquan Zhang ^1, , Jiaxi Peng ^2, , Tianjun Sun ^3, , Shudong Wang ^4,

1.中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室,辽宁大连116023;中国科学院大学,北京100049

2.中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室,辽宁大连116023

3.中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室,辽宁大连116023

4.中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室,辽宁大连116023

Keywords： Methanation , Silicon carbide , Surface oxidation , Nickel , High-temperature stability

采用等体积浸渍法制备了Ni/SiC甲烷化催化剂,研究了SiC载体表面氧化程度对催化剂低温活性和高温稳定性的影响,并采用热重-差示扫描量热、N2物理吸附、傅立叶变换红外光谱、氨程序升温脱附、X射线衍射、氢程序升温还原和氢化学吸附技术对样品进行了表征.结果表明,随着载体氧化温度的提高,催化剂的比表面积和镍分散度降低,但还原性和反应稳定性提高.未氧化载体所负载催化剂的高温稳定性最差,其原因在于载体对镍粒子的固定作用最弱.负载于500和700℃处理的SiC载体上的催化剂具有较好的低温活性和高温稳定性,这是因为适度氧化后的载体能较好地分散并固定镍粒子.900℃处理的载体因过度氧化形成了低活性的氧化层,使负载的镍粒子变大,因而催化剂的低温活性最差.

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