CuCl2和HY分子筛的表面反应及Cu/Y分子筛的制备及其催化甲醇氧化羰基化

催化学报 , 2014, 35(1): 134-139. doi: 10.1016/S1872-2067(12)60735-9

CuCl2和HY分子筛的表面反应及Cu/Y分子筛的制备及其催化甲醇氧化羰基化

1.中国矿业大学江苏省煤基CO2捕集与地质储存重点实验室,江苏徐州221116

2.太原理工大学煤科学与技术教育部与山西省重点实验室,山西太原030024

基金项目: 中央高校基本科研业务费专项基金(2010QNA11) the Innovation Funds for China University of Mining and Technology and High Tech Insititute of Lianyungang Xuwei new district(2011KDGXYJJ06) 中国矿业大学连云港徐圩新区创新创业基金(2011KDGXYJJ06) 国家自然科学基金(20936003) the National Natural Science Foundation of China(20936003) the Fundamental Research Funds for the Central Universities(China University of Mining and Technology,2010QNA11)

关键词：氯化铜 , 固相离子交换 , 催化剂 , 氧化羰基化 , 甲醇 , 碳酸二甲酯

Surface reactions of CuCl2 and HY zeolite during the preparation of CuY catalyst for the oxidative carbonylation of methanol

Ruiyu Wang ^1, , Zhong Li ^2,

1.中国矿业大学江苏省煤基CO2捕集与地质储存重点实验室,江苏徐州221116

2.太原理工大学煤科学与技术教育部与山西省重点实验室,山西太原030024

Keywords： Copper chloride , Solid-state ion exchange , Oxidative carbonylation , Methanol , Dimethyl carbonate ,

以CuCl2为前驱物与HY分子筛进行固相离子交换制备了Cu/Y催化剂,采用热重方法研究了CuCl2与HY分子筛的表面固相离子交换反应,结合活性测试表明催化剂中高度分散的CuC1和离子交换形式的Cu+物种是甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的催化活性中心.X射线光电子能谱表征和元素分析结果表明,活性金属Cu主要以CuCl形式存在于分子筛外表面,而在分子筛笼内则以交换的Cu+和少量吸附的CuCl形式存在.与以CuCl为交换铜源所制催化剂相比,以CuCl2为铜源制备的催化剂Cu含量低,催化活性更高.

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