Ru前驱体对Ru/MgO-CeO2氨合成催化剂性能的影响

催化学报 , 2010, 31(12): 1452-1456. doi: 10.3724/SP.J.1088.2010.00539

Ru前驱体对Ru/MgO-CeO2氨合成催化剂性能的影响

王秀云 ^1, , 王榕 ^2, , 倪军 ^3, , 林建新 ^4, , 魏可镁 ^5,

1.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建,福州,350002

2.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建,福州,350002

3.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建,福州,350002

4.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建,福州,350002

5.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建,福州,350002

基金项目: 国家科技支撑计划项目(2007BAE08B02) 国家自然科学基金(20576021)

关键词：前驱体 , 氨合成 , 氧化镁 , 二氧化铈 , 钌

Effect of Precursors on Catalytic Activity of Ru/MgO-CeO2 Catalyst for Ammonia Synthesis

分别以K2RuO4,Ru(Ac)3和RuC13为Ru前驱体,制备了Ru/MgO-CeO2催化剂,并运用X射线衍射、X射线荧光光谱,CO吸附、N2物理吸附和H2程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,考察了Ru前驱体对Ru/MgO-CeO2催化剂氨合成性能的影响.结果表明,Ru前驱体对载体MgO-CeO2和Ru的还原件能、氯残留量和催化剂比表面积的影响都很大,从而导致催化剂的氨合成性能的不同.其中以K2RuO4为Ru前驱体制备的催化剂的载体和Ru容易还原,无氯离子,且比表面积较高,因而催化剂活性和氨合成转换频率较高.在10MPa,425℃,10 000h-1条件下,K2RuO4,Ru(Ac)3和RuC13作前驱体制备的催化剂上氨合成转换频率比为1.33:1.05:1.

参考文献

[1]	Zeng H S;Inazu K;Aika K .[J].Applied Catalysis A:General,2001,219:235.
[2]	Bielawa H;Hinrichsen O;Birkner A;Muhler M .[J].Angewandte Chemie International Edition,2001,40:1061.
[3]	Li Z L;Liang C H;Feng Z C;Ying P L Wang D Z Li C .[J].J Mol Catl A,2004,211:103.
[4]	Kowalczyk Z;Jodzis S;Rarog W;Zielinski J,Pielaszek J .[J].Applied Catalysis A:General,1998,173:153.
[5]	Moggi P;Predieri G;Maione A .[J].Catalysis Letters,2002,79:7.
[6]	Xu Q C;Lin J D;Fu X Z;Liao D W .[J].Catalysis Communications,2008,9:1214.
[7]	Aika K;Takano T;Murata S .[J].Journal of Catalysis,1992,136:126.
[8]	Niwa Y;Aika K .[J].Chemistry Letters,1996,25:3.
[9]	Niwa Y;Aika K .[J].Journal of Catalysis,1996,162:138.
[10]	Saito, M;Itoh, M;Iwamoto, J;Li, CY;Machida, K .Synergistic effect of MgO and CeO2 as a support for ruthenium catalysts in ammonia synthesis[J].Catalysis Letters,2006(3/4):107-110.
[11]	Moggi P.;Predieri G.;Spoto G.;Albanesi G. .RUTHENIUM CLUSTER-DERIVED CATALYSTS FOR AMMONIA SYNTHESIS[J].Applied Catalysis, A. General: An International Journal Devoted to Catalytic Science and Its Applications,1995(1):145-159.
[12]	Szmigiel D;Rar6g-Pilecka W;Miskiewicz E;Glinski M Kielak M Kaszkur Z Kowalczyk Z .[J].Applied Catalysis A:General,2004,273:105.
[13]	Liang C H;Wei Zh B;Xin Q;Li C .[J].Applied Catalysis A:General,2001,208:193.
[14]	Rarog W;Kowalczyk Z;Sentek J;Skladanowski D Zielinski J .[J].Catalysis Letters,2000,68:163.
[15]	柴海芳,韩文锋,朱虹,刘化章.氯对钌基氨合成催化剂的影响[J].化学进展,2006(10):1262-1269.
[16]	Murata S;Aika K .[J].Journal of Catalysis,1992,136:110.
[17]	Rossetti I;Forni L .[J].Applied Catalysis A:General,2005,282:315.
[18]	倪军,王榕,林建新,魏可镁.氯化钌氨作前驱体制备高活性的氨合成催化剂[J].催化学报,2009(03):185-190.
[19]	罗小军,王榕,林建新,魏可镁.沉淀方法对Ru/CeO_2氨合成催化剂催化性能的影响[J].催化学报,2009(11):1125-1130.
[20]	Murata S;Aika K .[J].Applied Catalysis A:General,1992,82:1.
[21]	Jacobs G;Chenu E;Patterson P M;Williams L Sparks D Thomas G Davis B H .[J].Applied Catalysis A:General,2004,258:203.
[22]	Hosokawa S;Kanai H;Utani K;Taniguchi Y I Saito Y Imamura S .[J].Applied Catalysis B:Environmental,2003,45:181.
[23]	Bachiller-Baeza B;Guerrero-Ruiz A;Rodriguez-Ramos I .[J].J Carol,2005,229:439.
[24]	Izumi Y;Iwam Y;Aika K .[J].Journal of Physical Chemistry,1996,100:9421.
[25]	Chary K V R;Srikanth C S;Venkat-Rao V .[J].Catalysis Communications,2009,10:459.
[26]	Luo X J;Wang R;Ni J;Lin J X Lin B Y Xu X M Wei K M .[J].Catalysis Letters,2009,133:382.
[27]	Shiflett W K;Dumesic J A .[J].Abstract paper of ACS,1981,182:178.

上一张下一张

计量

下载量()
访问量()

作者相关

文章评分

您的评分：
1

0%
2

0%
3

0%
4

0%
5

0%

材料期刊网