以离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([bmim]BF4)-水混合溶剂为介质,采用化学还原法制备了Ru-[bmim]BF4催化剂,并利用紫外-可见光谱、红外光谱、透射电镜、X射线衍射和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,Ru在[bmim]BF4中分散较好,粒径～2 nm,且离子液体中咪唑阳离子与部分Ru形成了金属卡宾配合物.利用苯选择加氢反应对该催化剂性能进行了评价,发现Ru-卡宾配合物存在时,催化剂活性较低,但环己烯选择性较高.在本文反应条件下,苯转化率为12.2％,环己烯选择性为40.5％.重复使用该催化剂时,由于Ru-卡宾配合物在反应中转变为Ru0,其催化活性增加,但环己烯选择性下降.继续多次使用该催化剂,其性能基本保持稳定.
参考文献
| [1] | Zhou X L;Sun H J;Guo W;Liu Zh Y Liu Sh Ch .[J].Journal of Natural Gas Chemistry,2011,20:53. |
| [2] | 王建强,郭平均,乔明华,闫世润,范康年.Ru/AlOOH催化剂的制备、表征及其苯选择加氢反应的研究[J].化学学报,2004(18):1765-1770. |
| [3] | 刘仲毅,孙海杰,王栋斌,郭伟,周小莉,刘寿长,李中军.纳米ZrO_2作分散剂的Ru-Zn催化剂上苯选择加氢制环己烯[J].催化学报,2010(02):150-152. |
| [4] | Ronchin L;Toniolo L .[J].Catalysis Today,2001,66:363. |
| [5] | Xue W;Song Y;Wang Y J;Wang D D Li F .[J].Catalyst Communication,2009,11:29. |
| [6] | 孙海杰,郭伟,周小莉,陈志浩,刘仲毅,刘寿长.非晶态合金Ru基催化剂在苯选择加氢中的应用进展[J].催化学报,2011(01):1-16. |
| [7] | 孙海杰,张旭东,陈志浩,周小莉,郭伟,刘仲毅,刘寿长.单层分散型Ru-Zn催化剂及其催化苯选择加氢制环己烯的性能[J].催化学报,2011(02):224-230. |
| [8] | Rodrigues M F F;Cobo A J G .[J].Catalysis Today,2010,149:321. |
| [9] | 卜娟,王建强,乔明华,闫世润,李和兴,范康年.RuB-PVP胶态催化剂的制备及苯选择加氢性能研究[J].化学学报,2007(14):1338-1342. |
| [10] | 刘鹰.离子液体在催化过程中的应用[M].北京:化学工业出版社,2008:1. |
| [11] | Ma Zh;Yu J H;Dai Sh .[J].Advanced Materials,2010,22:261. |
| [12] | Fernando De Souza R;Rech V;Dupont J .[J].Advanced Synthesis and Catalysis,2002,344:153. |
| [13] | Umpierre A P;Machado G;Feeher G H;Morais J Dupont J .[J].Advanced Synthesis and Catalysis,2005,347:1404. |
| [14] | 王金波,明方永,蒋维东,樊光银,刘德蓉,陈华,李贤均.离子液体介质中钌纳米粒子催化苯乙酮及其衍生物的不对称加氢反应[J].物理化学学报,2007(09):1381-1386. |
| [15] | 崔咏梅,丁晓墅,王淑芳,赵新强,王延吉.酸性离子液体中铂纳米粒子的制备、表征及应用[J].无机化学学报,2009(01):129-135. |
| [16] | Silveira E T;Umpierre A P;Rossi L M;Machado G Morais J Soares G V Baumvol I J R Teixeira S R Fichtner P F P Dupont J .[J].Chemistry-A European Journal,2004,10:3734. |
| [17] | Rossi L M;Machado G .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2009,298:69. |
| [18] | 刘俊红 .[D].北京:北京化工大学,2010. |
| [19] | 杨家振,桂劲松,吕兴梅,张庆国,李华为.离子液体BMIBF4性质的研究[J].化学学报,2005(07):577-580. |
| [20] | 孙学文,赵锁奇,王仁安.[bmim]Cl/FeCl3离子液体催化苯与乙烯烷基化的反应机理[J].催化学报,2004(03):247-251. |
| [21] | Aggarwal V K;Emme I;Mereu A.[J].Chemical Communications,2002:1612. |
| [22] | 姜岚,李争宁,赵德峰.N-杂环卡宾及其金属络合物的合成[J].化学进展,2009(06):1229-1240. |
| [23] | Ott L S;Cline M L;Deetlefs M;Seddon K R Finke R G .[J].Journal of the American Chemical Society,2005,127:5758. |
| [24] | Deshmukh R R;Rajagopal R;Srinivasan K V.[J].Chemical Communications,2001:1544. |
| [25] | Loekett V;Sedev R;Bassell C;Ralston J .[J].Physical Chemistry Chemical Physics,2008,10:1330. |
| [26] | Liu Sh Ch;Liu Zh Y;Wang Zh;Wu Y M Yuan P .[J].Chemical Engineering Journal,2008,139:157. |
| [27] | Knifton J F .[J].Journal of Molecular Catalysis,1987,43:65. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分：
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%