碱土金属对锆基钙钛矿材料负载钌催化剂氨合成性能的影响

催化学报 , 2013, 34(2): 361-366. doi: 10.3724/SP.J.1088.2013.20744

碱土金属对锆基钙钛矿材料负载钌催化剂氨合成性能的影响

王自庆 ^1, , 马运翠 ^2, , 林建新 ^3, , 王榕 ^4, , 魏可镁 ^5,

1.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建福州350002

2.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建福州350002

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4.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建福州350002

5.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建福州350002

基金项目: 国家科技支撑计划(2007BAE08B02) the Innovation Fund of China National Petroleum Corporation(2010D-5006-0502) the National Key Technology R&D Program (2007BAE08B02).中国石油科技创新基金(2010D-5006-0502)

关键词：碱土金属 , 钙钛矿 , 锆 , 钌催化剂 , 氨合成

Effect of alkali earth metals on performance of zirconium-based perovskite composite oxides supported ruthenium for ammonia synthesis

WANG Ziqing ^1, , MA Yuncui ^2, , LIN Jianxin ^3, , WANG Rong ^4, , WEI Kemei ^5,

1.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建福州350002

2.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建福州350002

3.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建福州350002

4.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建福州350002

5.福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建福州350002

Keywords： alkaline earth metal , perovskite , zirconium , ruthenium catalysts , ammonia synthesis

采用柠檬酸络合法制备了含Ca,Sr和Ba的锆基钙钛矿材料,负载Ru后用于催化氨合成反应;研究了碱土金属对催化剂织构性能和载体材料表面碱性的影响,并与催化剂活性相关联.同时,采用程序升温脱附技术对催化剂表面H2脱附性能进行了表征.结果显示,碱土金属对催化剂活性的促进顺序为Ba＞Sr＞Ca.研究发现,不同锆基碱土金属钙钛矿材料表面均具有较强的碱性位,碱土金属的加入影响了载体碱性强度以及金属-载体的相互作用,其中BaZrO3可有效抑制H2的吸附.因此,Ru/BaZrO3催化剂表现出优异的氨合成活性.

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