苯在Ru-Zn/ZrO2表面部分加氢反应的理论和实验研究

催化学报 , 2009, 30(4): 312-318.

苯在Ru-Zn/ZrO2表面部分加氢反应的理论和实验研究

何惠民 ^1, , 袁佩青 ^2, , 马悦铭 ^3, , 程振民 ^4, , 袁渭康 ^5,

1.华东理工大学化学工程国家重点实验室,上海,200237

2.华东理工大学化学工程国家重点实验室,上海,200237

3.华东理工大学化学工程国家重点实验室,上海,200237

4.华东理工大学化学工程国家重点实验室,上海,200237

5.华东理工大学化学工程国家重点实验室,上海,200237

关键词：钌锌合金 , 氧化锆 , 密度泛函 , 苯 , 部分加氢 , 环己烯

Theoretical and Experimental Study on the Partial Hydrogenation of Benzene over Ru-Zn/ZrO2 Catalyst

采用理论计算和实验方法研究了 Ru-Zn/ZrO2 催化剂上苯的部分加氢反应. 在还原阶段于水相中引入 Zn2+可使部分 Zn 以原子态进入 Ru 基催化剂. 理论计算表明, Zn 原子在 Ru 基催化剂中的存在同时抑制了苯和环己烯在催化剂表面的化学吸附, 尤其是环己烯在整个催化剂表面的吸附处于一定钝化状态, 这是环己烯选择性提高的重要原因. 实验结果表明, Zn 原子在催化剂中浓度的增加使得催化剂的加氢活性单调下降, 而环己烯选择性则单调上升. 实验和理论计算都证实了 Ru 基催化剂中最佳 Zn 含量的存在.

参考文献

[1]	Van der Steen P J;Scholten J J F .[J].Applied Catalysis,1990,58:291.
[2]	Struijk J;Scholten J J F .[J].Applied Catalysis A:General,1992,82:277.
[3]	Struijk J;Moene R;van der Kamp T;Scholten J J F .[J].Applied Catalysis A:General,1992,89:77.
[4]	Drinkard W C .[P].NL 7205832,1972.
[5]	韩民乐,刘寿长,杨笑迪,王珂,乔玉琴,张淑芳.助剂对Ru-B/ZrO2非晶合金催化剂性能及表面性质的影响[J].分子催化,2004(01):47-50.
[6]	刘寿长,罗鸽,王海荣,谢云龙,杨邦举,韩民乐.液相法Ru-M-B/ZrO2催化苯选择加氢制环己烯反应条件的研究[J].催化学报,2002(04):317-320.
[7]	刘寿长,罗鸽,韩民乐,李中军.浸渍法制备的苯部分加氢制环己烯催化剂的表征[J].催化学报,2001(06):559-562.
[8]	Liu Z;Dai W L;Liu B;Deng J F .[J].Journal of Catalysis,1999,187:253.
[9]	Wang J Q;Guo P J;Yan Sh R;Qiao M H Li H X Fan K N .[J].Journal of Molecular Catalysis,2004,222:229.
[10]	Deng J F;Li H X;Wang W J .[J].Catalysis Today,1999,51:113.
[11]	Ronchin L.;Toniolo L. .Selective hydrogenation of benzene to cyclohexene using a Ru catalyst suspended in an aqueous solution in a mechanically agitated tetraphase reactor: a study of the influence of the catalyst preparation on the hydrogenation kinetics of benzene and of[J].Applied Catalysis, A. General: An International Journal Devoted to Catalytic Science and Its Applications,2001(1/2):77-89.
[12]	Wang J Q;Wang Y Zh;Xie S H;Qiao M H Li H X Fan K N .[J].Applied Catalysis A:General,2004,272:29.
[13]	Poliakoff M;Swan T M;Tacke T;Hitzler M G,Ross S K,Wieland S .[P].WO 9738955,1997.
[14]	Konishi M;Ban M .[P].JP 2008063274,2008.
[15]	Takahara J;Setoyama A;Fujita N .[P].JP 11222447,1999.
[16]	Chalk A J;Wertheimer L V .[P].US 5118837,1992.
[17]	Soede M;Van de Sandt E J A X;Makkee M;Scholten J J F .[J].Studies in Surface Science and Catalysis,1993,78:345.
[18]	Liu Sh Ch;Liu Zh Y;Zhao Sh H;Wu Y M Wang Zh Yuan P .[J].Journal of Natural Gas Chemistry,2006,15:319.

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