利用程序升温脱附、程序升温还原、程序升温表面反应、程序升温反应和化学捕获反应等手段,对Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应进行了研究. 结果表明,Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气机理属于热解-氧化反应机理. 甲烷首先在催化剂上发生解离吸附,产生具有不同H/C比的化学吸附物种CHx(x=1～3). 其中,具有较高H/C比的CHx可能是甲烷部分氧化反应的活性物种, 而具有较低H/C比的CHx可能是催化剂上积碳并导致催化剂失活的来源. 活性物种CHx在活性氧物种的作用下,生成含氧中间体物种CHxO或继续脱氢. 含氧中间体物种进一步分解,即生成CO和H2; CO2也可由CHx或CHxO物种进一步氧化生成.
参考文献
| [1] | 周吉萍,李春义,张兆斌,沈师孔.Ni催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应性能与碳物种的关系[J].催化学报,1999(04):391-392. |
| [2] | 季亚英,李文钊,徐恒泳,于春英.流化床反应器中甲烷部分氧化制合成气[J].催化学报,2000(02):97-98. |
| [3] | 季亚英,李文钊,徐恒泳,陈燕馨.流化床反应器中Ni/γ-Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气[J].催化学报,2000(06):603-606. |
| [4] | 余林,袁书华,田久英,王升,储伟.甲烷部分氧化制合成气 载体及助剂对Ni系催化剂活性的影响[J].催化学报,2001(04):383-386. |
| [5] | 楚文玲,杨维慎,林励吾.在改进的Ni-基催化剂上的甲烷部分氧化制合成气反应[J].催化学报,2002(02):103-104. |
| [6] | 李然家,余长春,代小平,沈师孔.以晶格氧为氧源的甲烷部分氧化制合成气[J].催化学报,2002(04):381-387. |
| [7] | 吴廷华,李少斌,严前古.Ni与Al2O3相互作用对甲烷部分氧化制合成气Ni/Al2O3催化剂上积炭性能的影响[J].催化学报,2001(05):501-504. |
| [8] | Au C T;Wang H Y;Wan H L .[J].Journal of Catalysis,1996,158(01):343. |
| [9] | Hickman D A;Schmidt L D .[J].Science,1993,259(5093):343. |
| [10] | Mallens E P J;Hoebink J H B J;Marin G B .[J].Catalysis Letters,1995(33):291. |
| [11] | Hu YH.;Ruckenstein E. .TRANSIENT KINETIC STUDIES OF PARTIAL OXIDATION OF CH4[J].Journal of Catalysis,1996(1):260-266. |
| [12] | Buyevskaya O V;Wolf D;Baerns M .[J].Catalysis Letters,1994(29):249. |
| [13] | 吴廷华;汪海有;翁维正;陈明树,万惠霖 .[J].催化学报,1998,19(06):498. |
| [14] | Walter K;Buyevskaya O V;Wolf D;Baerns M .[J].Catalysis Letters,1994(29):261. |
| [15] | Dissanayake D;Rosynek M P;Lunsford J H .[J].Journal of Physical Chemistry,1993,97(15):3644. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分：
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%