改性Mo2C/Al2O3催化剂用于甲烷部分氧化制合成气

催化学报 , 2003, 24(8): 590-594.

改性Mo2C/Al2O3催化剂用于甲烷部分氧化制合成气

朱全力 ^1, , 杨建 ^2, , 季生福 ^3, , 王嘉欣 ^4, , 汪汉卿 ^5,

1.中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室,甘肃兰州,730000

2.中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室,甘肃兰州,730000

3.中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室,甘肃兰州,730000

4.中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室,甘肃兰州,730000

5.中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室,甘肃兰州,730000

基金项目: 国家重点基础研究发展计划(973计划)(G1999022406)

关键词：甲烷 , 部分氧化 , 合成气 , 碳化钼 , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 镍 , 钴 , 铜 , 钾 , 改性

Study on Modified Mo2C/Al2O3 Catalyst for POM to Syngas

制备了含有少量Ni,Co,Cu或K的Mo2C/Al2O3催化剂,用于甲烷部分氧化(POM)制合成气反应,并用程序升温表面反应(TPSR)进行了表征. Ni可以促进氧化钼被氢还原,进而促进氧化钼的碳化及甲烷的活化,故Ni改性催化剂具有很高的催化活性和选择性,并且有很高的催化稳定性. Co也可以促进氧化钼的碳化及甲烷的活化,故Co改性催化剂也具有较高的催化活性和稳定性. Cu的添加有利于氧化钼的碳化及甲烷的活化,故Cu改性催化剂在开始阶段表现出对甲烷转化的促进作用,但随后其促进作用消失,与Cu的存在状态发生变化有关; Cu改性催化剂具有较低的选择性,则与其促进氧的活化作用有关. K的添加不利于氧化钼的碳化及甲烷的活化,故K改性催化剂的催化活性和选择性较低.

参考文献

[1]	Levy R B;Boudart M .[J].科学(上海),1973,181(4099):547.
[2]	Schlatter J C;Oyama S T;Metcalfe J E Ⅲ;Lambert J M Jr .[J].Industrial and Engineering Chemistry Research,1988,27(09):1648.
[3]	Lee J S;Boudart M .[J].Applied Catalysis,1985,19(01):207.
[4]	Abe H;Bell A T .[J].Catalysis Letters,1993,18(1-2):1.
[5]	Choi JG.;Thompson LT.;Brenner JR. .PYRIDINE HYDRODENITROGENATION OVER MOLYBDENUM CARBIDE CATALYSTS[J].Journal of Catalysis,1995(1):33-40.
[6]	Iglesia E;Ribeiro F H;Boudart M;Baumgartner J E .[J].Catalysis Today,1992,15(3-4):455.
[7]	Pham-Huu C;York A P E;Benaissa M;Del Gallo P,Ledoux M J .[J].Industrial and Engineering Chemistry Research,1995,34(04):1107.
[8]	Nagai M;Kurakami T;Omi S .[J].Catalysis Today,1998,45(1-4):235.
[9]	Park K Y;Seo W K;Lee J S .[J].Catalysis Letters,1991,11(3-6):349.
[10]	Woo H C;Park K Y;Kim Y G;Nam I-S Chung J S Lee J S .[J].Applied Catalysis,1991,75(02):267.
[11]	Nakazawa M;Okamoto H .[J].Surface Science Applications,1985,24(01):75.
[12]	York A P E;Claridge J B;Brungs A J;Tsang S C Green M L H.[J].Journal of the Chemical Society,Chemical Communications,1997(01):39.
[13]	Claridge JB.;Brungs AJ.;Marquez-Alvarez C.;Sloan J.;Tsang SC.;Green MLH.;York APE. .New catalysts for the conversion of methane to synthesis gas: Molybdenum and tungsten carbide[J].Journal of Catalysis,1998(1):85-100.
[14]	朱全力,杨建,季生福,王嘉欣,汪汉卿.Mo2C/Al2O3催化剂用于甲烷部分氧化（POM）制合成气的研究[J].分子催化,2003(02):118-123.
[15]	Xiao T C;York A P E;Al-Megren H;Williams C V,Wang H T .[J].Journal of Catalysis,2001,202(01):100.
[16]	Arnoldy P;de Jonge J C M;Moulijn J A .[J].Journal of Physical Chemistry,1985,89(21):4517.
[17]	熊国兴;张卫民;陈恒荣;姚丽君,盛世善 .[J].分子催化,1992,6(03):183.
[18]	熊国兴;谭长青;王弘立 .[J].物理化学学报,1989,5(03):370.
[19]	Delportc P;Meunier F;Pham-Huu C;Vennegues P,Ledoux M J,Guille J .[J].Catalysis Today,1995,23(03):251.
[20]	Leclercq G.;Giraudon JM.;Devassine P.;Feigenbaum L.;Leclercq L.;Frennet A.;Bastin JM.;Lofberg A.;Decker S.;Dufour M.;Kamal M. .STUDY OF THE PREPARATION OF BULK POWDER TUNGSTEN CARBIDES BY TEMPERATURE PROGRAMMED REACTION WITH CH4+H-2 MIXTURES[J].Journal of Catalysis,1996(1):142-169.
[21]	Davidson C F;Alexander G B;Wadsworth M E .[J].Metallurgical and Materials Transactions B:Process Metallurgy and Materials Processing Science,1978,9B(04):553.
[22]	Bouchy C;Pham-Huu C;Heinrich B;Chaumont C,Ledoux M J .[J].Journal of Catalysis,2000,190(01):92.
[23]	Oshikawa K;Nagai M;Omi S .[J].Journal of Physical Chemistry B,2001,105(38):9124.
[24]	Miao Q;Xiong G X;Sheng Sh Sh;Cui W Xu L Guo X X .[J].Applied Catalysis A:General,1997,154(1-2):17.

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