BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应活性氧物种的原位红外光谱

催化学报 , 2007, 28(9): 789-793.

BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应活性氧物种的原位红外光谱

王丽华 ^1, , 伊晓东 ^2, , 翁维正 ^3, , 万惠霖 ^4,

1.厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,化学化工学院化学系,福建厦门,361005;福建师范大学化学与材料学院,福建福州,350007

2.厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,化学化工学院化学系,福建厦门,361005

3.厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,化学化工学院化学系,福建厦门,361005

4.厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,化学化工学院化学系,福建厦门,361005

基金项目: 福建省科技攻关项目(2005HZ01-3)

关键词：同位素交换 , 超氧物种 , 红外光谱 , 氧化偶联 , 甲烷 , 氟化钡 , 氧化镧

In Situ Infrared Spectroscopy of Active Oxygen Species for Oxidative Coupling of Methane over BaF2/La2O3 Catalyst

用原位红外光谱研究了BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应的活性氧物种. 结果表明,催化剂经O2预吸附后,在 1 108～1 118 cm-1 处出现超氧物种O-2的 O - O 键伸缩振动峰. 经18O2 同位素交换实验后,原 1 108～1 118 cm-1 处谱峰的强度减弱,同时在 1 086 和 1 051 cm-1 处出现(O18O)-物种和18O-2 物种的吸收峰. 同位素交换实验进一步确证了 1 108～1 118 cm-1 处谱峰确为O-2物种的吸收峰. 在700 ℃下, O-2物种能够活化CH4生成C2H4, 而且O-2物种的消耗量和C2H4的生成量呈很好的消长对应关系. 超氧物种O-2是BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应的活性氧物种.

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