Pd/Ni双金属纳米溶胶的制备及催化制氢性能的研究

稀有金属材料与工程, 2016, 45(12): 3160-3166.

Pd/Ni双金属纳米溶胶的制备及催化制氢性能的研究

赵万国 ^1, , 李文 ^2, , 鲁礼林 ^3, , 李发亮 ^4, , 张海军 ^5, , 张少伟 ^6,

1.武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室,湖北武汉,430081

2.武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室,湖北武汉,430081

3.武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室,湖北武汉,430081

4.武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室,湖北武汉,430081

5.武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室,湖北武汉,430081

6.武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室,湖北武汉,430081

基金项目: 湖北省自然科学基金重点项目(2013CFA086) 湖北省科技支撑计划对外科技合作项目(2013BHE002) 国家自然科学基金面上项目(51272188,51472184,51472185) “973”计划前期研究专项(2014CB660802)

关键词： Pd/Ni双金属 , 催化活性 , 纳米溶胶 , 硼氢化钠 , 制氢

Preparation of Colloidal Pd/Ni Bimetallic Nanoparticle Catalysts and Their Catalytic Activity for Hydrogen Generation from Hydrolysis Reaction of Sodium Borohydride

Keywords： Pd/Ni , catalytic activity , bimetal , nanosol , NaBH4

采用化学共还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的Pd/Ni双金属纳米溶胶,采用TEM、HR-TEM等对所合成的Pd/Ni双金属纳米溶胶进行了表征,并系统研究了PVP用量、还原剂用量、金属盐离子浓度及金属比例等对该溶胶型双金属纳米催化剂的影响.结果表明:所制备的Pd/Ni双金属纳米溶胶的平均粒径在2 nm左右,双金属纳米溶胶催化剂催化NaBH4制氢活性优于单金属Pd和Ni纳米溶胶的活性.其中Pd10Ni90双金属纳米溶胶的催化活性最高,其催化NaBH4制取氢气的活性可以达到8250 molH2·molpd1·h-1,Pd20Ni80双金属纳米溶胶催化剂催化NaBH4水解反应的活化能为35.7 kJ/mol,反应焓为33.3 kJ/mol,反应熵为-150 J/mol.研究结果还表明,所制备的Pd/Ni双金属纳米溶胶催化剂具有很好的催化稳定性,即使4次催化试验后该催化剂仍然保持着较高的催化活性.密度泛函理论计算结果表明,Ni原子与Pd原子之间发生的电子转移使得Pd原子带负电而Ni原子带正电,荷电的Pd和Ni原子成为催化反应的活性中心.

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