在固定床反应器中进行了HZSM-5分子筛催化剂催化苯氧化生成苯酚时的积炭和失活实验,催化剂经高温水蒸气处理,反应条件为:9.7%N2O-90.3%N2混合气流速115 ml/min,苯流速6 g/h,反应温度400℃.采用TG,吸附吡啶的IR谱,13C NMR和低温N2吸附法对催化剂进行了表征,并用连续流动吸附法测定催化剂上正己烷和环己烷的吸附量.结果表明,苯氧化生成苯酚的反应过程中,催化剂表面积炭导致分子筛微孔孔口堵塞是造成催化剂失活的主要原因.与其他有机物在ZSM-5上的积炭相似,B酸中心是积炭的活性中心.积炭物种主要为带有烷基的芳烃和多环芳烃,同时含有少量带有羟基的多环芳烃,这可能是由在L酸中心上生成的苯酚进一步氧化、脱氢和聚合形成的.
参考文献
[1] | Blackmond D G;Goodwin J G;Lester J E Jr .[J].Journal of Catalysis,1982,78(01):34. |
[2] | Groten W A;Wojciechowski B W .[J].Journal of Catalysis,1990,122(02):362. |
[3] | Dejaifve P;Auroux A;Gravelle P C;Vedrine J C, Gabelica Z, Derouane E G .[J].Journal of Catalysis,1981,70(01):123. |
[4] | 田丙伦,舒玉瑛,刘红梅,王林胜,徐奕德.Co-Mo/HZSM-5甲烷无氧芳构化催化剂上的积炭[J].催化学报,2000(03):255-258. |
[5] | Anderson J R;Chang Y F;Western R J .[J].Journal of Catalysis,1989,118(02):466. |
[6] | AndersonJ R;Dong Q N;Chang Y F;Western R J .[J].Journal of Catalysis,1991,127(01):113. |
[7] | Burch R;Howitt C .[J].Applied Catalysis A:General,1993,106(01):167. |
[8] | Ivanov D P;Sobolev V I;Panov G I .[J].Applied Catalysis A:General,2003,241(1/2):113. |
[9] | 孙洪敏,杨为民,陈庆龄.晶化时间对ZSM-5分子筛物化性质及催化性能的影响[J].催化学报,2001(03):291-293. |
[10] | 张培青,王祥生,郭洪臣,徐舟波,赵乐平,胡永康.水热处理对纳米HZSM-5沸石酸性质及其降低汽油烯烃性能的影响[J].催化学报,2003(12):900-904. |
[11] | Reitzmann A;Klemm E;Emig G .[J].Chemical Engineering Journal,2002,90(1-2):149. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分:
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%