CO加氢Rh-Mn-Li/SiO2催化剂配比的优化及其CO脱附行为

催化学报 , 2009, 30(7): 697-703.

CO加氢Rh-Mn-Li/SiO2催化剂配比的优化及其CO脱附行为

江大好 ^1, , 丁云杰 ^2, , 吕元 ^3, , 朱何俊 ^4, , 陈维苗 ^5, , 王涛 ^6, , 严丽 ^7, , 罗洪原 ^8,

1.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023;中国科学院研究生院,北京,100049

2.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

3.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

4.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

5.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

6.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

7.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

8.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

基金项目: 国家重点基础研究发展规划(973计划)(2005CB221403)

关键词：锰 , 锂 , 铑效率 , 助剂效应 , 二碳含氧化合物 , 一氧化碳 , 加氢

Optimization of Metal Ratio and CO Desorption Behavior of Rh-Mn-Li/SiO2 Catalyst for CO Hydrogenation

JIANG Dahao ^1, , DING Yunjie ^2, , L(U) Yuan ^3, , ZHU Hejun ^4, , CHEN Weimiao ^5, , WANG Tao ^6, , YAN Li ^7, , LUO Hongyuan ^8,

1.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023;中国科学院研究生院,北京,100049

2.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

3.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

4.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

5.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

6.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

7.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

8.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

通过优化Rh-Mn-Li/SiO2催化剂配比,大大地提高了其催化CO加氢合成C2含氧化合物的性能,并利用吸附CO的程序升温脱附(CO-TPD)和程序升温表面反应(TPSR)等方法考察了助剂Mn和Li对Rh基催化剂表面CO脱附行为的影响.结果表明,在543～573 K内,Rh担载量为1.5%时催化剂的Rh效率(ERh)最高.少量Mn的添加显著地提高了Rh基催化剂的ERh,C2含氧化合物的时空收率(STYC2-oxy)和选择性(SC2-oxy).并且随着Mn含量增加,ERh和STYC2-oxy在Mn=0.53%时最高,但SC2-oxy一直缓慢增加.而随着Li含量增加,SC2-oxy显著增加,但是ERh和STYC2-oxy明显下降.CO-TPD和TPSR结果表明,助剂Mn和/或Li的添加改变了催化剂表面解离CO活性中心的数量及其解离CO的能力,从而影响催化剂的活性.另一方面,Mn和Li的添加提高了催化剂表面弱吸附CO的相对数量,从而使SC2-oxy提高.

参考文献

[1]	The Research Association for C1 Chemistry.Progress in C1 Chemistry in Japan[M].Amsterdam-Oxford-NCW York-Tokyo:Elsevier,1989:287.
[2]	Bartley W J;Willson T P;Ellgen P C .[P].US 4 235 798,1980.
[3]	Arakawa H;Hanaoka T;Takeuchi K;Matsuzaki T,Sug Y.[A].Ottawa:The Chemical Institute of Canada,1988:602.
[4]	罗洪原;谢水波;林励吾;梁东白 .[J].催化学报,1995,16:136.
[5]	Yin H M;Ding Y J;Luo H Y;Zhu H J,He D P,Xiong J M,Lin L W .[J].Applied Catalysis A:General,2003,243:155.
[6]	Yin H M;Ding Y J;Luo H Y;Yan L,Wang T,Lin L W .[J].Energy and Fuels,2003,17:1401.
[7]	Ellgen P C;Bartley W J;Bhasin M M;Wilson T P .[J].Adv Chem Set,1979,178:147.
[8]	Lisitsyn A S;Stevenson S A;Knozinger H .[J].Journal of Molecular Catalysis,1990,63:201.
[9]	江大好;丁云杰;李林;陈维苗,罗洪原,张涛 .[J].分子催化,2008,22(05)
[10]	Wang Y;Luo H Y;Liang D B;Bao X H .[J].Journal of Catalysis,2000,196:46.
[11]	Fujimoto K;Kameyama M;Kunugi T .[J].Journal of Catalysis,1980,61:7.
[12]	尹红梅,丁云杰,罗洪原,朱何俊,严丽,林励吾.铁助剂对Rh-Mn-Li/SiO2催化剂表面上的CO脱附和CO加氢行为的影响[J].催化学报,2002(05):448-452.
[13]	Luo H Y;Zhou H W;Lin L W;Liang D B,Li C,Fu D,Xin Q .[J].Journal of Catalysis,1994,145:232.
[14]	Jen H W;Zheng Y;Shriver D F;Sachtler W M H .[J].Journal of Catalysis,1989,116:361.
[15]	Ma HT.;Wang Y.;Bao XH.;Yuan ZY. .Temperature-programmed surface reaction study on C-2-oxygenate synthesis over SiO2 and nanoporous zeolitic material supported Rh-Mn catalysts[J].Surface and Interface Analysis: SIA: An International Journal Devoted to the Development and Application of Techniques for the Analysis of Surfaces, Interfaces and Thin Films,2001(1):224-227.
[16]	Chen W M;Ding Y J;Jiang D H;Pan Z D,Luo H Y .[J].Journal of Natural Gas Chemistry,2005,14:199.
[17]	Ichikawa M;Fukushima T.[J].Journal of the Chemical Society,Chemical Communications,1985:321.
[18]	Sachtler W M H;Ichikawa M .[J].Journal of Physical Chemistry,1986,90:4752.

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