制备了负载型高分散的纳米贵金属催化剂和含Ru的双金属催化剂,并考察了催化剂对吡啶及其衍生物加氢反应的催化性能.结果表明,5%Ru/C催化剂对吡啶加氢反应的催化活性高于5%Pd/C,5%Pt/C和5%Ir/C.在100℃,3.0 MPa,1h和Ru/吡啶摩尔比=2.5/1 000的条件下,5%Ru/C催化吡啶加氢的转化率大于99.9%,生成哌啶的选择性为100%.催化剂重复使用5次后,活性和选择性无明显下降.在Ru催化剂中加入少量的Pd和Ir后催化剂活性没有明显的变化.采用X射线衍射、高分辨透射电镜和X射线光电子能谱对还原后的5%Ru/C催化剂进行表征,结果表明Ru以高分散金属态存在,其平均粒径小于5 nm.不同底物的加氢反应活性为:吡啶≈2-甲基吡啶＞2,6-二甲基吡啶＞3-甲基吡啶＞4-甲基吡啶＞3,5-二甲基吡啶＞2-甲氧基吡啶.
参考文献
| [1] | Rubiralta M;Giralt E;Diez A.Piperidines,Structure,Preparation,Reactivity,and Synthetic Applications of Piperidines and Its Derivatives[M].Amsterdam:Elsevier,1991 |
| [2] | 陈声宗,郭玉良,叶姣,胡在君,李文生,杨泽慧.哌啶催化合成工艺研究[J].化学反应工程与工艺,2000(04):405-407. |
| [3] | 陈声宗,黄光磊,李文生,叶姣,杨泽慧.吡啶催化加氢制哌啶的研究[J].燃料与化工,2000(03):151-152. |
| [4] | Kreile D;Eglite D;Krumina L;Jurels S,Ziemelis K,Slavinskaya V A.[J].Latv PSR Zinat Akad Vestis Kim Ser,1979(06):702. |
| [5] | Zhamgaryan I A.[J].Sb Nauch Tr Tashkent Politekhn In-t,1979(290):27. |
| [6] | Sogatova Ya K;Zhamgaryan I A.[J].Sb Nauch Tr Tashkent Politekhn In-t,1979(290):13. |
| [7] | Raynor S A;Thomas J M;Raja R;Johnson B F G Bell R G Mantle M D.[J].Chemical Communications,2000(19):1925. |
| [8] | Hegedús L;Háda V;Tungler A;Máthé T Szepesy L .[J].Applied Catalysis A:General,2000,201(01):107. |
| [9] | Douja N;Besson M;Gallezot P;Pinel C .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2002,186(1-2):145. |
| [10] | Kawahashi K .[P].JP 63275573,1988. |
| [11] | Dyukareva V N.[J].Tr Molodykh Uch Saratov Univ Vyp Khim,1971(02):162. |
| [12] | Chegolya A S;Mikhailov G D;Malykh V A;Karakhanov R A,Shuikin N I.[J].Izvestiya Akademii Nauk SSSR Seriya Khimicheskaya,1968(03):682. |
| [13] | Cinibulk J;Vit Z .[J].Applied Catalysis A:General,1999,180(1-2):15. |
| [14] | Rylander P N.Catalytic Hydrogenation over Platinum Metal[M].New York:Academic Press,Inc,1967:375. |
| [15] | Rylander P N.Catalytic Hydrogenation in Organic Syntheses[M].New York:Academic Press,Inc,1979:213. |
| [16] | Freifelder M.Practical Catalytic Hydrogenation:Techniques and Applications[M].New York:Willy,1971:582. |
| [17] | Campanati M;Casagrande M;Fagiolino I;Lenarda M Storaro L Battagliarin M Vaccari A .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2002,184(1-2):267. |
| [18] | 杜曦,施颖,胡家元,陈华,李贤均.Ru-Pd双金属负载型催化剂对吡啶和甲基吡啶催化加氢反应研究[J].石油化工,2004(08):752-756. |
| [19] | 刘新梅,陈骏如,赵松林,李贤均.聚合物稳定的Ru-Pt/γ-Al2O3双金属催化剂催化2,5-二氯硝基苯选择性加氢[J].催化学报,2005(04):323-328. |
| [20] | Safaev A S.[J].Doklady Akademii Nauk SSSR,1976(10):42. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分：
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%