天然气-二氧化碳-水蒸气-氧转化制合成气的研究稀土助剂的作用

催化学报 , 2002, 23(1): 15-18.

天然气-二氧化碳-水蒸气-氧转化制合成气的研究稀土助剂的作用

史克英 ^1, , 徐恒泳 ^2, , 张桂玲 ^3, , 王玉忠 ^4, , 徐国林 ^5, , 韦永德 ^6,

1.哈尔滨工业大学应用化学系,黑龙江哈尔滨,150001;哈尔滨师范大学化学系,黑龙江哈尔滨,150080

2.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

3.哈尔滨师范大学化学系,黑龙江哈尔滨,150080

4.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

5.哈尔滨师范大学化学系,黑龙江哈尔滨,150080

6.哈尔滨工业大学应用化学系,黑龙江哈尔滨,150001

基金项目: 黑龙江省自然科学基金(B9707)

关键词：镍基催化剂 , 稀土助剂 , 甲烷 , 活化 , 吸附 , 合成气

Study on Reforming Natural Gas-Carbon Dioxide-Steam-Oxygen to Syngas: The Role of Rare Earth Additives

研究了稀土氧化物(CeO2和La2O3)改性的镍基催化剂中助剂的作用,并考察了催化剂对天然气-二氧化碳-水蒸气-氧转化制合成气反应的活性.结果表明,La2O3改性的镍基催化剂具有较高的CH4转化率和H2选择性;经CeO2改性的镍基催化剂具有较高的CO选择性.量子化学计算和XRD研究结果表明,La2O3助剂的加入,可使还原后催化剂表面Ni(111)晶面衍射峰的强度减小,较好地符合吸附活化CH4分子的"尺寸效应"和能量要求.添加CeO2助剂的催化剂,其Ni(111)晶面衍射峰强度较大,而Ni(110)晶面含量最小,不利于CH4的离解.同时,助剂RE2O3(尤其是CeO2)和MgO提高了Ni的d电子密度,因而一定程度上加强了Nid电子向CO2空反键π轨道的迁移,促进CO2分子的活化,提高其消碳活性.

参考文献

[1]	Su B L;Guo Sh D .[J].Journal of Natural Gas Chemistry,1995,4(02):186.
[2]	Xu G L;Shi K Y;Gao Y;Xu H Y Wei Y D .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,1999,147:47.
[3]	Bradford M C J;Vannice M A .[J].Applied Catalysis A:General,1996,142(01):73.
[4]	余长春;丁雪加;沈师孔 .[J].分子催化,1993,7(02):151.
[5]	姬涛;林维明 .[J].天然气化工,1998,23(03):24.
[6]	刘盛林 .[D].中国科学院大连化学物理研究所,1999.
[7]	Muetterties E L .[J].Pure and Applied Chemistry,1982,54(01):83.
[8]	Beebe T P Jr;Goodman D W;Kay B D;Yates J T Jr .[J].Journal of Chemical Physics,1987,87(04):2305.

上一张下一张

计量

下载量()
访问量()

作者相关

文章评分

您的评分：
1

0%
2

0%
3

0%
4

0%
5

0%

材料期刊网