超声频率对活性炭结构及钌/活性炭氨合成催化剂催化活性的影响

催化学报 , 2006, 27(6): 511-514.

超声频率对活性炭结构及钌/活性炭氨合成催化剂催化活性的影响

于凤文 ^1, , 计建炳 ^2, , 霍超 ^3, , 韩文锋 ^4, , 李小年 ^5, , 刘化章 ^6,

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基金项目: 国家自然科学基金(Y404050) 中国科学院资助项目(20203016)

关键词：超声频率 , 活性炭 , 钌 , 钡 , 钾 , 负载型催化剂 , 氨合成

Effect of Ultrasonic Frequency on Structure of Activated Carbon and Activity of Ru/AC Catalyst for Ammonia Synthesis

采用超声波处理活性炭,运用场发射扫描电镜、N2物理吸附和程序升温脱附-质谱等表征手段,考察了超声处理对活性炭的表面形貌、孔结构以及表面基团的影响. 以不同超声频率处理后的活性炭为载体,以钡和钾为助剂制备了一系列钌基氨合成催化剂,并考察了其性能. 结果表明,随着超声频率的提高,活性炭的杂质含量明显降低,中孔比表面积增加,表面不稳定基团的数量减少. 当采用功率100 W, 频率39.0 kHz的超声探头处理30 min时,活性炭表面的杂质含量较低,中孔比表面积适中,以其为载体制备的钌基氨合成催化剂的活性较高,在GHSV=10 000 h-1, 10.0 MPa和425 ℃的反应条件下,反应速率达到101.0 mmol/(g·h).

参考文献

[1]	刘化章.合成氨催化剂研究的新进展[J].催化学报,2001(03):304-316.
[2]	Aika K;Kumasaka M;Oma T;Kato O Matsuda H Watanabe N Yamazaki K Ozaki A Onishi T .[J].Applied Catalysis,1986,28:57.
[3]	韩文锋,赵波,霍超,刘化章.活性炭及表面性质对Ru基氨合成催化剂性能的影响[J].催化学报,2004(03):194-198.
[4]	Rarog W;Kowalczyk Z;Sentek J;Skladanowski D Zielinski J .[J].Catalysis Letters,2000,68(3-4):163.
[5]	Kowalczyk Z;Jodzis S;Rarog W;Zielinski J Pielaszek J Presz A .[J].Applied Catalysis A:General,1999,184(01):95.
[6]	Liang C H;Wei Z B;Xin Q;Li C .[J].Applied Catalysis A:General,2001,208(1-2):193.
[7]	Kowalczyk Z;Jodzis S;Rarog W;Zielinski J Pielaszek J .[J].Applied Catalysis A:General,1998,173(02):153.
[8]	张淑娟,郑晓玲,许交兴,魏可镁.载体的结构对Ru/Al2O3催化剂金属分布状态的影响[J].燃料化学学报,2001(z1):96-98.
[9]	Otake Y;Jenkins R G .[J].Carbon,1993,31(01):109.
[10]	Zheng XL.;Zhang SJ.;Xu JX.;Wei KM. .Effect of thermal and oxidative treatments of activated carbon on its surface structure and suitability as a support for barium-promoted ruthenium in ammonia synthesis catalysts[J].Carbon: An International Journal Sponsored by the American Carbon Society,2002(14):2597-2603.
[11]	Kowalczyk Z.;Jodzis S.;Diduszko R.;Presz A.;Terzyk A. Kucharski Z.;Suwalski J.;Sentek J. .THERMALLY MODIFIED ACTIVE CARBON AS A SUPPORT FOR CATALYSTS FOR NH3 SYNTHESIS[J].Carbon: An International Journal Sponsored by the American Carbon Society,1996(3):403-409.
[12]	Menendez J A;Menendez E M;Iglesias M J;Garcia A Pis J J .[J].Carbon,1999,37(07):1115.
[13]	郑晓玲,傅武俊,俞裕斌,林建新,魏可镁.活性炭载体的微波处理对氨合成催化剂Ru/C催化性能的影响[J].催化学报,2002(06):562-566.
[14]	于凤文,计建炳,霍超,韩文锋,李小年,刘化章.活性炭载体的超声波处理对钌/活性炭氨合成催化剂催化性能的影响[J].催化学报,2005(06):485-488.
[15]	Mason T J;Lorimer J P;Bates D M .[J].Ultrasonics,1992,30(01):40.
[16]	Cum G;Galli G;Gallo R;Spadaro A .[J].Ultrasonics,1992,30(04):267.
[17]	Aksoylu A E;Madalena M;Freitas A;Fereira M F R Figueiredo J L .[J].Carbon,2001,39(02):175.
[18]	Auer E;Freund A;Pietsch J;Tacke T .[J].Applied Catalysis A:General,1998,173(02):259.
[19]	Gogate PR.;Wilhelm AM.;Pandit AB. .Some aspects of the design of sonochemical reactors[J].Ultrasonics sonochemistry,2003(6):325-330.

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