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采用XPS,XRD和TEM对含氧气氛下钙钛矿LaCoO3硫化活化过程中不同阶段的催化剂进行了表征分析. 在硫化初期,经SO2预中毒后,吸附氧种不存在,Co 2p3/2结合能发生明显的位移,La 3d的XPS双峰变得不明显,同时出现不稳态的S4+物种,表明催化剂LaCoO3被SO2的强吸附所覆盖; 催化剂LaCoO3仍为钙钛结构并没有新的物相产生,SO2中毒仅在催化剂表面进行. 在进一步的硫化活化过程中,出现吸附氧物种,Co出现三种价态,分别对应于LaCoO3,Co3O4和CoSO4,La 3d的XPS双峰变得特别明显,同时催化剂表面出现S2-物种和S6+物种. 可以认为,在含氧气氛下硫化LaCoO3的过程中,SO2预中毒为进一步硫化提供硫物种,吸附氧物种保证硫化过程中钙钛矿结构不会被完全破坏.

参考文献

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