采用BET,XRD,TG-DTA,FT-IR,XPS和NH3-TPD等分析手段,研究了活化焙烧温度(500~800 ℃)对B2O3/ZrO2催化剂织构/结构、表面性质和环己酮肟气相重排反应的影响. 催化剂活化焙烧温度升高促进了ZrO2向单斜晶相转化,同时活性组分氧化硼由以BO4为主要结构单元的物种转变为以BO3为基本结构单元的B2O3,导致催化剂比表面积、孔体积以及表面酸量减小,ZrO2与B2O3之间的相互作用减弱. 700 ℃活化焙烧的催化剂表面拥有最大比例的中强酸中心,而且Beckmann反应的活性稳定性最高. 这些结果表明,活化焙烧温度对B2O3/ZrO2催化剂上气相重排反应的影响主要是通过改变催化剂中B原子的配位状态和表面酸性实现的.
参考文献
[1] | 程时标;徐柏庆;王大庆;王芳 蔡天锡 王祥生 .[J].催化学报,1996,17(04):281. |
[2] | 程时标;徐柏庆;唐守平;蒋山 蔡天锡 王祥生 .[J].催化学报,1996,17(04):330. |
[3] | 程时标;徐柏庆;蒋山;田福平 蔡天锡 王祥生 .[J].催化学报,1996,17(06):512. |
[4] | 尹双凤,徐柏庆,朱起明.B2O3/ZrO2催化剂在气相环己酮肟重排反应中的稳定性和再生性能[J].催化学报,2001(05):494-496. |
[5] | Xu B Q;Cheng Sh B;JIANG SH;Zhu Q M .[J].Applied Catalysis A:General,1999,188:361. |
[6] | Xu B Q;Cheng Sh B;Zhang X;Zhu Q M .[J].Catalysis Today,2000(63):275. |
[7] | Xu B Q;Cheng Sh B;Zhang X;Yin Sh F Zhu Q M.[J].Chemical Communications,2000(13):1121. |
[8] | 刘希尧.工业催化剂分析测试表征[M].北京:中国石化出版社,1993:58. |
[9] | [Anon]. Powder Diffraction Files Search Manual[P].JCPDS (USA),1977. |
[10] | Mercera P D L;van Ommen J G;Doesburg E B M;Burggraaf A J Ross J R H .[J].Applied Catalysis,1990,57(01):127. |
[11] | Gimblett G;Rahman A A;Sing K S W .[J].Journal of Chemical Technology and Biotechnology,1980,30(02):51. |
[12] | Livage J;Doi K;Mazieres C .[J].Journal of the American Ceramic Society,1968,51(06):349. |
[13] | Mekhemer GAH. .Characterization of phosphated zirconia by XRD, Raman and IR spectroscopy[J].Colloids and Surfaces, A. Physicochemical and Engineering Aspects,1998(2):227-235. |
[14] | 徐柏庆,程时标.ZrO2表面 B2O3的分散及其作用状态[J].物理化学学报,2001(05):443-447. |
[15] | Takahashi T;Nasution M N A;Kai T .[J].Applied Catalysis A:General,2001,210:339. |
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