分别以SiO2, TiO2, γ-Al2O3, TiO2-SiO2和TiO2-Al2O3为载体,以硝酸镍为镍源,采用等体积浸渍法制备了一系列镍基催化剂,并将其用于苯酐选择性加氢合成苯酞反应. 结果表明,以TiO2-SiO2为载体制备的镍催化剂上Ni0活性组分分散度较高,催化剂表现出较高的活性和苯酞选择性. 在此基础上,采用溶胶-凝胶法制备出了一系列Ni/TiO2-SiO2催化剂,考察了催化剂制备中各因素(包括溶剂、焙烧温度、还原温度和镍前驱体类型等)对其催化苯酐加氢反应性能的影响. 结果表明,将镍前驱体溶于不同溶剂制备的催化剂性能差异很大,其中以水为溶剂制备的催化剂活性较高,且性能优于等体积浸渍法制备的相应催化剂. 焙烧温度和还原温度过高会导致活性组分镍晶粒度变大,致使催化剂活性明显降低. 镍源对Ni/TiO2-SiO2催化剂的性能影响较大,以硫酸镍为镍源制备的催化剂几乎无活性,而以氯化镍和硝酸镍为镍源制备的催化剂表现出较高的催化活性和选择性,其中以氯化镍制备的催化剂性能略高于硝酸镍,苯酐转化率为100%, 苯酞选择性为88.5%.
参考文献
[1] | 杨翠芬,朱佳玲.邻羟甲基苯甲酸内酯的一步合成[J].化学世界,2000(08):426-427. |
[2] | Hara Y;Wada K .[J].Chemistry Letters,1991,20(04):553. |
[3] | Massonne K;Becker R;Neuhauser H;Zimmermann H,Reif W,Cramers P,Nardin D .[P].US 6147227,2000. |
[4] | Massonne K;Becker R;Reif W;Neuhauser H,Gieseler A,Mundinger K .[P].US 6028204,2000. |
[5] | 戚蕴石;王培;李明时;吴海霞 .[J].催化学报,1994,15(06):409. |
[6] | Matsumura Y.;Tode N.;Yazawa T.;Haruta M.;Tanaka K. .Catalytic methanol decomposition to carbon monoxide and hydrogen over nickel supported on silica[J].Journal of molecular catalysis, A. Chemical,2000(1/2):157-165. |
[7] | Ueckert T;Lamber R;Jaeger N I;Schubert U .[J].Applied Catalysis A:General,1997,155(01):75. |
[8] | 赵永祥,秦晓琴,侯希才,徐贤伦,刘滇生.镍基催化剂的制备、表征及选择加氢性能[J].物理化学学报,2003(05):450-454. |
[9] | Zhang W D;Liu B S;Tian Y L .[J].Catalysis Communications,2007,8(04):661. |
[10] | Manova E;Tsoncheva T;Paneva D;Rehspringer JL;Tenchev K;Mitov I;Petrov L .Synthesis, characterization and catalytic properties of nanodimensional nickel ferrite/silica composites[J].Applied Catalysis, A. General: An International Journal Devoted to Catalytic Science and Its Applications,2007(1):34-42. |
[11] | Ennas G.;Musinu A.;Piccaluga G.;Pinna G.;Solinas S.;Mei A. .Sol-gel preparation and characterization of Ni-SiO2 nanocomposites[J].Journal of Non-Crystalline Solids: A Journal Devoted to Oxide, Halide, Chalcogenide and Metallic Glasses, Amorphous Semiconductors, Non-Crystalline Films, Glass-Ceramics and Glassy Composites,1998(0):587-593. |
[12] | 刘迎新,未作君,陈吉祥,张继炎,李新学,魏雄辉.溶胶-凝胶法制备Ni-SiO2催化剂的表征与性能[J].物理化学学报,2004(07):780-784. |
[13] | Kim P;Kim H;Joo JB;Kim W;Song IK;Yi J .Effect of nickel precursor on the catalytic performance of Ni/Al2O3 catalysts in the hydrodechlorination of 1,1,2-trichloroethane[J].Journal of molecular catalysis, A. Chemical,2006(1/2):178-183. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分:
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%