NH4F改性Mo/HZSM-5催化剂上的甲烷无氧芳构化反应:预处理温度影响的进一步研究

催化学报 , 2006, 27(2): 166-170.

NH4F改性Mo/HZSM-5催化剂上的甲烷无氧芳构化反应:预处理温度影响的进一步研究

李永刚 ^1, , 黄秀敏 ^2, , 柳林 ^3, , 刘秀梅 ^4, , 申文杰 ^5, , 包信和 ^6, , 徐奕德 ^7,

1.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁,大连,116023

2.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁,大连,116023

3.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁,大连,116023

4.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁,大连,116023

5.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁,大连,116023

6.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁,大连,116023

7.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁,大连,116023

基金项目: 中国科学院资助项目(20473086) BP-中国科学院联合研究中心项目国家重点基础研究发展计划(973计划)(G1999022406)

关键词：甲烷 , 芳构化 , 氟化铵 , HZSM-5 , 氧化钼 , 负载型催化剂 , 积碳

Dehydroaromatization of Methane over Mo/HZSM-5 Pretreated with NH4F: Further Study on Effect of Pretreatment Temperature

进一步研究了HZSM-5分子筛的NH4F预处理温度对制得的Mo/HZSM-5催化剂的影响. X射线衍射和魔角旋转固体核磁共振(27Al MAS NMR)的表征结果表明, NH4F预处理后的HZSM-5分子筛上发生了部分脱铝,在 27Al MAS NMR谱中δ=-12.7 处出现了宽化峰,可归属为AlO6-xFx的特征峰. Mo/HZSM-5样品的NH3程序升温脱附与 27Al MAS NMR结果均表明, MoO3与经NH4F预处理的HZSM-5的相互作用增强,而且该作用随NH4F预处理温度的升高而加大. 经NH4F预处理的Mo/HZSM-5催化剂显示出良好的抗积碳性能,这不仅与载体B酸量的减少有关,而且与催化剂上MoCx/MoCxOy与载体B酸量的匹配有关.

参考文献

[1]	Wang L Sh;Tao L X;Xie M S;Xu G F Huang J Sh Xu Y D .[J].Catalysis Letters,1993,21(1-2):35.
[2]	Xu Y D;Lin L W .[J].Applied Catalysis A:General,1999,188(1-2):53.
[3]	Xu YD.;Bao XH.;Lin LW. .Direct conversion of methane under nonoxidative conditions[J].Journal of Catalysis,2003(1/2):386-395.
[4]	Wu P;Kan Q B;Wang X X;Wang D Y Xing H J Yang P P Wu T H .[J].Applied Catalysis A:General,2005,282(1-2):39.
[5]	Kan Q B;Wang D Y;Xu N;Wu P Yang X W Wu S J Wu T H .[J].Studies in Surface Science and Catalysis,2004,147:631.
[6]	Wu P;Kan Q B;Wang D Y;Xing H J Jia M J Wu T H .[J].Catalysis Communications,2005,6(07):449.
[7]	陈会英,柳林,徐龙伢,申文杰,徐奕德,包信和.含有10元环和12元环的NU-87分子筛对甲烷脱氢芳构化的催化性能[J].催化学报,2004(11):845-846.
[8]	Li Y G;Su L L;Wang H X;Liu H M Shen W J Bao X H Xu Y D .[J].Catalysis Letters,2003,89(3-4):275.
[9]	Li Y G;Liu H M;Shen W J;Xu Y D Bao X H .[J].Studies in Surface Science and Catalysis,2004,147:583.
[10]	李永刚,柳林,黄秀敏,申文杰,包信和,徐奕德.预处理温度对NH4F改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应的影响[J].石油化工,2005(z1):294-295.
[11]	Sugimoto M;Katsuno H;Takatsu K;Kawata N .[J].Zeolites,1987,7(06):503.
[12]	Chupas P J;Grey C P .[J].Journal of Catalysis,2004,224(01):69.
[13]	Kao H-M;Chen Y-C .[J].Journal of Physical Chemistry B,2003,107(15):3367.
[14]	Le Van Mao R;Le T S;Fairbairn M;Muntasar A Xiao S Denes G .[J].Applied Catalysis A:General,1999,185(01):41.
[15]	Zhang W P;Ma D;Han X W;Liu X M Bao X H Guo X W Wang X Sh .[J].Journal of Catalysis,1999,188(02):393.
[16]	Ma D;Shu Y Y;Bao X H;Xu Y D .[J].Journal of Catalysis,2000,189(02):314.
[17]	Ding W P;Li S Z;Meitzner G D;Iglesia E .[J].Journal of Physical Chemistry B,2001,105(02):506.
[18]	Ohnishi R;Liu Sh L;Dong Q;Wang L Sh Ichikawa M .[J].Journal of Catalysis,1999,182(01):92.

上一张下一张

计量

下载量()
访问量()

作者相关

文章评分

您的评分：
1

0%
2

0%
3

0%
4

0%
5

0%

材料期刊网