新型双功能Cu(Ⅰ)/沸石羰基化催化剂的制备与表征

催化学报 , 1999, 20(2): 125-128.

新型双功能Cu(Ⅰ)/沸石羰基化催化剂的制备与表征

施其宏 ^1, , 赵修华 ^2, , 张佐良 ^3, , 梁瑜 ^4, , 朱起明 ^5,

1.汕头大学科学院,汕头,515063

2.汕头大学科学院,汕头,515063

3.清华大学化学系一碳化工国家重点实验室,北京,100084

4.清华大学化学系一碳化工国家重点实验室,北京,100084

5.清华大学化学系一碳化工国家重点实验室,北京,100084

基金项目: 广东省自然科学基金(950823) 国家自然科学基金(2967025)

关键词：沸石 , 异丁醇 , 羰基化 , 双功能催化剂 , 亚铜氨络离子

PREPARATION AND CHARACTERIZATION OF A NEW TYPE OF BIFUNCTIONAL Cu( Ⅰ )/ZEOLITE CARBONYLATION CATALYST

报道了双功能Cu(Ⅰ)/沸石羰基化催化剂的制备及其FT-IR和XPS表征结果.催化剂兼具酸性和金属羰基两类活性中心,能够在较温和的条件(～523 K,常压)下催化醇与CO的羰基化合成反应.以异丁醇为原料时,其C5羧酸和异戊酸异丁酯的总收率可达20.4%.催化剂的XPS和IR表征结果证实,铜以Cu(Ⅰ)价态存在,吸附CO后,形成金属羰基活性中心Cu(CO)2+.可能的反应机理是:母体沸石Hβ或HZSM-5中的酸性中心使醇质子化,形成碳正离子,随后邻近的金属羰基中心Cu(CO)2+提供CO,协同催化使之生成羧酸或最后转变为羧酸酯.

参考文献

[1]	刘金尧,朱起明.羰基化反应的若干开发研究进展[J].化学进展,1996(03):251.
[2]	Souma Y;Sano H;Miwa H et al.[J].有机合成化学(日本),1990,48(02):92.
[3]	Hadjiivanov K I;Kantcheva M M;Klissurski D G et al.[J].Journal of the Chemical Society,Faraday Transactions,1996,92(22):4595.
[4]	Jang H-J;Hall W K;d'Itri J L .[J].Journal of Physical Chemistry,1996,100(22):9416.
[5]	Lamberti C;Bordiga S;Salvalaggio M et al.[J].Journal of Physical Chemistry B,1997,101:344.

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