Pd-SiW12/SiO2催化剂上乙烯直接氧化制乙酸的反应机理

催化学报 , 2002, 23(4): 309-311.

Pd-SiW12/SiO2催化剂上乙烯直接氧化制乙酸的反应机理

张建鲁 ^1, , 王新平 ^2, , 苏显云 ^3, , 蔡天锡 ^4,

1.大连理工大学精细化工国家重点实验室,辽宁大连,116012

2.大连理工大学精细化工国家重点实验室,辽宁大连,116012

3.大连理工大学精细化工国家重点实验室,辽宁大连,116012

4.大连理工大学精细化工国家重点实验室,辽宁大连,116012

关键词：钯 , 杂多酸 , 硅钨酸 , 二氧化硅 , 乙烯 , 直接氧化 , 乙酸 , 反应机理

Reaction Mechanism of Ethylene Oxidation to Acetic Acid on Pd-SiW12/SiO2 Catalyst

利用积分反应器和微分反应器对Pd-SiW12/SiO2催化剂上乙烯直接氧化生成乙酸的反应机理进行了探讨. 乙烯在积分反应中氧化的主要产物为乙酸(选择性为77.6%),很少生成乙醛(选择性仅为8.1%); 而在微分反应中氧化的主要产物是乙醛(选择性为98.4%). 在微分反应中分别以乙醛和乙醇为主反应物时,乙醛氧化完全生成乙酸,选择性为100%,而乙醇氧化生成乙酸的选择性低于0.15%. 可以认为,在Pd-SiW12/SiO2催化剂上,水蒸气存在下乙烯主要经由中间物乙醛而生成乙酸. 通过对含有不同组分和不同还原条件处理的催化剂活性的比较,认为目的反应主要发生在Pd与SiW12相互接触的部位,催化剂中的Pd0是活性Pd物种的主要形态.

参考文献

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