不同沉淀剂制备的铁基催化剂对浆态床F-T合成反应的催化性能

催化学报 , 2005, 26(5): 371-376.

不同沉淀剂制备的铁基催化剂对浆态床F-T合成反应的催化性能

吴宝山 ^1, , 白亮 ^2, , 张志新 ^3, , 相宏伟 ^4, , 李永旺 ^5, , 易凡 ^6, , 徐斌富 ^7,

1.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001;中国科学院研究生院,北京,100039

2.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001

3.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001

4.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001

5.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001

6.武汉大学物理科学与技术学院,湖北武汉,430072

7.武汉大学物理科学与技术学院,湖北武汉,430072

基金项目: 中国科学院知识创新工程项目(KGCX1-SW-02) 国家高技术研究发展计划(863计划)(2001AA523010)

关键词：费-托合成 , 硫酸亚铁 , 沉淀铁催化剂 , 浆态床反应器

Catalytic Performance of Iron-Based Catalysts Prepared Using Different Precipitating Agents for Fischer-Tropsch Synthesis

以FeSO4·Xh2o为铁源,分别以Na2CO3和氨水为沉淀剂制备了目标组成相同的两种Fe-Cu-K-SiO2催化剂样品.采用原子发射光谱、低温N2吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱和Mossbauer谱等技术对催化剂进行了表征.在 n(H2)/ n(CO)=0.67,WHSV= 2 000 h-1,p=1.5 Mpa和θ=250 ℃的条件下,在带搅拌器的浆态床反应器中考察了催化剂对F-T合成反应的活性、选择性和稳定性.结果表明,以氨水为沉淀剂的催化剂具有较大的比表面积,还原态催化剂体相中能产生较多的铁碳化物物种.在600 h的运行实验中,两种催化剂样品均表现出良好的反应初活性,CO转化率超过80%,但氨水沉淀催化剂的稳定性明显高于Na2CO3沉淀催化剂,前者在650 h内的失活速率仅为0.01%/h.两种催化剂样品均表现出较低的甲烷选择性和较高的重质烃选择性,在实验运行期间,CH4选择性均保持在3%左右,C5+的选择性则保持在84%左右.

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