CO偶联反应中氧对Pd-Fe/α-Al2O3催化剂活性的影响

催化学报 , 2003, 24(4): 289-293.

CO偶联反应中氧对Pd-Fe/α-Al2O3催化剂活性的影响

吴芹 ^1, , 高正虹 ^2, , 何琲 ^3, , 李振花 ^4, , 许根慧 ^5,

1.天津大学化工学院,天津,300072

2.天津大学化工学院一碳化学与化工国家重点实验室,天津,300072

3.天津大学化工学院一碳化学与化工国家重点实验室,天津,300072

4.天津大学化工学院一碳化学与化工国家重点实验室,天津,300072

5.天津大学化工学院一碳化学与化工国家重点实验室,天津,300072

基金项目: 国家科技攻关项目(96-539-01)

关键词：一氧化碳 , 偶联反应 , 草酸二乙酯 , 钯 , 铁 , 负载型催化剂 , 氧 , 反应机理

Influence of Oxygen on Activity of Pd-Fe/α-Al2O3 Catalyst for CO Coupling Reaction to Diethyl Oxalate

在CO常压气相催化偶联合成草酸酯反应体系中,考察了原料气CO中不同氧杂质含量和不同反应温度对钯系催化剂活性的影响. 结果表明,随着氧含量的增加和反应温度的升高,CO的转化率和草酸二乙酯(DEO)的空时收率升高,但DEO的选择性下降,且有副产物乙酸乙酯生成; 氧杂质的存在同时加快了CO偶联主副反应速率. 根据实验现象及XPS表征结果探讨了催化剂活性变化规律的机理,并考察了在反应温度下无CO偶联反应时氧对钯系催化剂中活性组分钯及助剂铁的氧化作用. 实验结果表明,氧引起的钯系催化剂活性的改变具有可逆性.

参考文献

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