以Cr(NO3)3为Cr源用水热法合成了Cr-AlPO4-5分子筛,并用XRD,FT-IR和XPS对分子筛进行了表征. 结果表明,Cr已进入到Cr-AlPO4-5分子筛骨架结构中; 焙烧后分子筛样品的L酸中心和B酸中心数量均大幅度增加,Cr主要以Cr(Ⅴ)形式存在. 将分子筛样品用于催化H2O2氧化苯制苯酚反应,苯酚收率最高可达4.7%,选择性可达99.5%以上. 非骨架Cr物种是导致H2O2无效分解和选择性下降的主要因素,而骨架Cr物种是反应的活性中心. 提出了以骨架Cr过氧化物为中间物种的可能的反应机理,并用原位红外光谱初步验证了中间物种的存在.
参考文献
| [1] | Thangaraj A;Kumar R;Ratnasamy P .[J].Applied Catalysis A:General,1990,57(01):L1. |
| [2] | Tanev P T;ChibweM;Pinnavaia T J .Nature[M].,1994,368(6469):321. |
| [3] | Chen Y-W;Lu Y-H .[J].Industrial and Engineering Chemistry Research,1999,38(05):1893. |
| [4] | Parvulescu V;Su B-L .[J].Catalysis Today,2001,69(1-4):315. |
| [5] | Chou B;Tsai J L;Cheng S .[J].Microporous and Mesoporous Materials,2001,48(1-3):309. |
| [6] | 任永利,刘国柱,王莅,米镇涛.铜磷铝分子筛的合成及其对苯液相氧化制苯酚的催化性能[J].催化学报,2004(05):357-362. |
| [7] | Dongare M K;Sabde D P;Shaikh R A;Kamble K R,Hegde S G .[J].Catalysis Today,1999,49(1-3):267. |
| [8] | 张春雷.杂原子ZSM-5、ZSM-11和ZSM-48型分子筛的合成[J].高等学校化学学报,1994(10):1433. |
| [9] | 袁忠勇,陈铁红,王敬中,李赫咺,刘述全.CrMCM-41分子筛的合成与表征[J].无机化学学报,1996(01):67-71. |
| [10] | Ulagappan N;Krishnasamy V.[J].Journal of the Chemical Society,Chemical Communications,1995(03):373. |
| [11] | Sakthivel A;Dapurkar S E;Selvam P .[J].Applied Catalysis A:General,2003,246(02):283. |
| [12] | Chen JD.;Sheldon RA. .SELECTIVE OXIDATION OF HYDROCARBONS WITH O-2 OVER CHROMIUM ALUMINOPHOSPHATE-5 MOLECULAR SIEVE[J].Journal of Catalysis,1995(1):1-8. |
| [13] | Chastain J.Handbook of X-Ray Photoelectron Spectroscopy[M].Minnesota:Perkin-Elmer Corp,Phys Electron Div,1992:219. |
| [14] | Giannetto G;Garcia L;Papa J;Yanez F,Goldwasser M R,Linares C,Moronta D,Mendez B,de Navarro C U,Monque R .[J].Zeolites,1997,19(2-3):169. |
| [15] | Sakthivel A;Dapurkar S E;Selvam P .[J].Catalysis Letters,2001,77(1-3):155. |
| [16] | Kucherov A V;Slinkin A A;Beyer G K .Zeo-lites[M].,1995,15(05):431. |
| [17] | Selvam T;Vinod M P .[J].Applied Catalysis A:General,1996,134(02):L197. |
| [18] | Alekar N A;Indira V;Halligudi S B;Srinivas D,Gopinathan S,Gopinathan C .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2000,164(1/2):181. |
| [19] | CHEN J D;Lempers H E B;Sheldon R A .Colloids Surf A[M].,1995,101(2/3):137. |
| [20] | SIMONS W W.The Sadtler Handbook of Infrared Spectra[M].Philadelphia:Sadtler Res Lab,1978:59. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分：
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%