浸渍钠对铁基催化剂F-T合成浆态床反应性能的影响

催化学报 , 2007, 28(9): 766-772.

浸渍钠对铁基催化剂F-T合成浆态床反应性能的影响

安霞 ^1, , 吴宝山 ^2, , 万海军 ^3, , 李廷真 ^4, , 陶智超 ^5, , 相宏伟 ^6, , 李永旺 ^7,

1.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001;中国科学院研究生院,北京,100049

2.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001

3.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001;中国科学院研究生院,北京,100049

4.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001;中国科学院研究生院,北京,100049

5.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001;中国科学院研究生院,北京,100049

6.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001

7.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001

基金项目: 国家自然科学基金(20590361)

关键词：钠 , 费托合成 , 铁基催化剂 , 浆态床反应器

Effect of Na Addition on Iron-Based Catalyst for Fischer-Tropsch Synthesis

以FeCuK/SiO2为母体催化剂,通过乙酸钠浸渍得到一组不同Na含量的费托合成铁基催化剂. 采用原子发射光谱、低温N2吸附、程序升温还原和Mssbauer谱等技术对催化剂进行了表征. 在H2/CO摩尔比为0.67, 空速为 2 000 h-1, 压力为1.5 MPa和温度为250 ℃的条件下进行了浆态床F-T合成反应性能评价实验. 结果表明,浸渍少量Na能提高催化剂的比表面积,促进铁物相的分散,而浸渍大量Na却大大降低了催化剂的比表面积,使催化剂中的铁物相聚集形成较大的颗粒; 浸渍Na抑制了催化剂在H2中的第一步还原,但促进了催化剂在CO中的碳化; 在原位合成气还原过程中,浸渍Na有利于催化剂的碳化. 在500 h的运行实验中,浸渍Na的催化剂均表现出不同程度的失活现象. 反应结果表明,浸渍Na对水煤气变换反应活性影响不大,对费托合成反应活性和烃产物选择性有较大的影响. 在铁基催化剂上浸渍Na有利于C12+重质烃和低碳烯烃的生成.

参考文献

[1]	Dry M E .[J].Applied Catalysis A:General,2004,276(1-2):1.
[2]	吴宝山,白亮,张志新,相宏伟,李永旺,易凡,徐斌富.不同沉淀剂制备的铁基催化剂对浆态床F-T合成反应的催化性能[J].催化学报,2005(05):371-376.
[3]	Davis B H .[J].Catalysis Today,2003,84(1-2):83.
[4]	Dry M E.[A].New York:Springer-Verlag,1981:159.
[5]	Jun K-W;Shen W-J;Rao K S R;Lee K-W .[J].Applied Catalysis A:General,1998,174(1-2):231.
[6]	An X;Wu BS;Hou WJ;Wan HJ;Tao ZC;Li TZ;Zhang ZX;Xiang HW;Li YW;Xu BF .The negative effect of residual sodium on iron-based catalyst for Fischer-Tropsch synthesis[J].Journal of molecular catalysis, A. Chemical,2007(1/2):266-272.
[7]	Yang Y;Xiang H-W;Xu Y-Y;Bai L Li Y-W .[J].Applied Catalysis A:General,2004,266(02):181.
[8]	刘福霞,郝庆兰,王洪,杨勇,白亮,朱玉雷,田磊,张志新,相宏伟,李永旺.钾助剂对F-T合成铁基催化剂浆态床反应性能的影响[J].催化学报,2004(11):878-886.
[9]	安霞,吴宝山,万海军,李廷真,陶智超,相宏伟,李永旺.SO2-4对铁基催化剂上费托合成反应的影响[J].催化学报,2007(08):681-686.
[10]	王洪,郝庆兰,刘福霞,张承华,杨勇,田磊,白亮,相宏伟,李永旺,徐斌富,易凡.助剂Cu、K对F-T合成铁基催化剂作用的表征研究[J].燃料化学学报,2005(01):89-95.
[11]	Dry M E;Oosthuizen G J .[J].Journal of Catalysis,1968,11(01):18.
[12]	Bukur DB.;Rosynek MP.;Li CP.;Wang DJ.;Rao KRPM.;Huffman GP.;Okabe K. .ACTIVATION STUDIES WITH A PRECIPITATED IRON CATALYST FOR FISCHER-TROPSCH SYNTHESIS .1. CHARACTERIZATION STUDIES[J].Journal of Catalysis,1995(2):353-365.
[13]	Jin Y;Datye A K .[J].Journal of Catalysis,2000,196(01):8.
[14]	黄止而;张志新 .[J].燃料化学学报,1990,18(02):137.
[15]	Yang Y;Xiang HW;Tian L;Wang H;Zhang CH;Tao ZC;Xu YY;Zhong B;Li YW .Structure and Fischer-Tropsch performance of iron-manganese catalyst incorporated with SiO2[J].Applied Catalysis, A. General: An International Journal Devoted to Catalytic Science and Its Applications,2005(1/2):105-122.
[16]	Tiernan M J;Barnes P A;Parkes G M B .[J].Journal of Physical Chemistry B,2001,105(01):220.
[17]	Yang J;Sun Y Ch;Tang Y;Liu Y Wang H L Tian L Wang H Zhang Zh X Xiang H W Li Y W .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2005,245(1-2):26.
[18]	Li S;Meitzner G D;Iglesia E .[J].Journal of Physical Chemistry B,2001,105(24):5743.
[19]	Mansker L D;Jin Y;Bukur D B;Datye A K .[J].Applied Catalysis A:General,1999,186(1-2):277.
[20]	Li S;O'Brien R J;Meitzner G D;Hamdeh H Davis B H Iglesia E .[J].Applied Catalysis A:General,2001,219(1-2):215.
[21]	Niemantsverdriet J W;van der Kraan A M;van Dijk W L;van der Baan H S .[J].Journal of Physical Chemistry,1980,84(25):3363.
[22]	Dwyer D J;Hardenbergh J H .[J].Journal of Catalysis,1984,87(01):66.
[23]	Loaiza-Gil A;Fontal B;Rueda F;Mendialdua J Casanova R .[J].Applied Catalysis A:General,1999,177(02):193.

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