李宇涵
,
吕康乐
,
何咏基
,
赵再望
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黄宇
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62573-1
采用一种原位合成工艺制备了具有类石榴结构的金属铋(Bi)单质修饰的g-C3N4复合材料(Bi-CN),并用于可见光氧化NO反应中.金属Bi单质镶嵌在CN层间形成的复合物,由于金属Bi单质显著的表面等离子体共振(SPR)作用可将光吸收范围由紫外光延展至近红外,极大地提高了复合物的光吸收.此外,由于Bi单质存在于复合物界面可产生内建莫特-肖特基效应,从而加快光生载流子的分离与转移.由此,Bi-CN复合物光催化剂展现出超强的光催化去除NO性能.我们提出了类石榴结构的形成以及相应的Bi-CN复合物光催化活性的提高机理.这不仅为高效的金属铋单质改性的g-C3N4基光催化剂提供了一种新的设计方案,也对g-C3N4基光催化的机制理解提出了新的见解.通过X射线衍射、红外光谱和X射线光电子能谱结果发现Bi是以金属单质的形式存在于Bi-CN复合物中,这得益于我们采用了二水合铋酸钠(NaBiO3·2H2O)作为铋前驱体,从而成功避免了氧化态铋的形成.Bi-CN复合物中金属铋单质的存在有诸多优点.首先,金属铋单质具有显著的表面SPR效应,它的引入可大大提高复合物的光吸收能力和太阳光利用率.有研究表明,直径为150–200 nm的铋球能够在紫外-可见漫反射图谱(UV-vis)在λ=500 nm处呈现出典型的SPR峰,但本样品在λ=200–800 nm区间内并未发现该SPR峰.由于铋单质的共振受限于其尺寸大小、颗粒形状和构造环境.本文中球形铋单质的直径约为1μm,其可能发生共振效应的峰位置应超过800 nm,因此未发现相应的SPR峰.其次,金属铋单质分散在CN层表面上构建的肖特基垫垒能够高效地阻止光生电子与空穴的复合,促进了光生载流子的分离与转移,从而提高光氧化NO进程.再者,金属铋单质的介入成功构造了Bi-CN异质结,在可见光照射下NO氧化反应中,Bi-CN复合物活性显著高于CN(22.2%)、CN-EG(36.4%)和Bi(14.1%),其中以10%Bi-CN活性最佳,NO去除率到70.4%,远远超过K插层的g-C3N4、Ag掺杂的g-C3N4和氧化石墨烯修饰的g-C3N4.当复合物中金属铋单质含量超过10%时,其活性明显下降.这是因为大量的金属铋单质积聚在Bi-CN复合物表面上而造成物理堵塞,妨碍了CN吸收可见光,从而降低了其可见光吸收能力;同时导致只会吸收更多的紫外光(λ<280 nm)而不是可见光,因而其可见光催化氧化NO能力下降.
关键词:
金属铋
,
表面等离子体共振
,
光氧化
,
一氧化氮
,
可见光
,
石墨型碳化氮
中国材料进展
2011年8日下午,何梁何利基金2011年度颁奖大会在京举行。我国高性能计算机领域杰出科学家、国防科技大学杨学军教授荣获“科学与技术成就奖”,丁伟岳等35人获“科学与技术进步奖”,吴朝晖等15人获“科学与技术创新奖”。中共中央政治局委员、国务委员刘延东向大会发来贺信,全国人大常委会副委员长桑国卫、全国政协副主席万钢出席会议并为获奖代表颁奖。何梁何利基金评选委员会主任朱丽兰向大会作工作报告。
关键词:
科学家
,
基金
,
中共中央政治局
,
全国人大常委会
,
突出
,
国防科技大学
,
计算机领域
,
科学与技术
陈斌
,
金红光
工程热物理学报
本文针对煤基和天然气基DME分产及多联产系统进行研究.通过分析发现煤基DME分产能耗为55.5 GJ/t,天然气基DME分产能耗为48.4 GJ/t.煤基IGCC-DME联产方式相对节能率达到15.0%,高于天然气基CC-DME联产方式的10.2%.通过进一步的分析发现,不论是煤基还是天然气基,联产方式都同时遵循化学(火用)和物理(火用)的综合梯级利用原理.
关键词:
煤基
,
天然气基
,
多联产
,
梯级利用
王峰
高分子材料科学与工程
针对高分子专业很多学生对《高分子化学》课程中"自由基"这一概念认识模糊的现实,文中从"自由基"的内涵和外延两个方面展开论述,并把《有机化学》和《物理化学》课程中对"自由基"的论述,结合笔者对自由基认识的思考相对完整地"串讲"、解读并总结对"自由基"认识。总体来说,仅仅知道什么是自由基的"一段话定义性"描述是不够的。还必须更多地了解自由基的属性,自由基的行为和性质,才是对自由基具体的认识。
关键词:
自由基
,
高分子化学
,
串讲
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属性