徐鹏
,
吴志星
,
邓积光
,
刘雨溪
,
谢少华
,
郭广生
,
戴洪兴
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62567-6
甲烷作为一种清洁廉价的碳氢能源,广泛应用于运输业和其它工业领域.但是其本身是一种比二氧化碳导致全球变暖效应更强的温室气体,而且甲烷直接燃烧会产生其它污染物,比如一氧化碳、氮氧化物、未充分燃烧的碳氢化合物等.因此有必要开展有关甲烷催化燃烧的研究工作,以大幅度降低起燃温度,提高燃烧效率,有效地减少污染副产物的产生.由于具有较好的低温催化活性,Pd基催化剂常用于甲烷的催化燃烧.但是Pd基催化剂也存在一些亟需解决的问题,比如在催化燃烧过程中活性相结构不稳定.PdO通常被认为是碳氢化合物催化氧化中的活性相,但是在高温下PdO分解为Pd,导致催化活性下降.PdO遇到含水或硫的化合物时会生成惰性的Pd(OH)2或稳定的硫化物,造成活性物种的流失,从而降低催化剂的性能.如果在材料中添加另一种贵金属Pt,使之与Pd一起形成贵金属合金,则可提高其低温催化燃烧的活性,增加Pd基催化剂的热稳定性以及抗水和抗硫能力.另一方面,过渡金属氧化物价格便宜,热稳定性以及抗硫性较好,也常作为甲烷燃烧的催化剂.其中三氧化二锰由于具有可变的氧化态以及较好的储氧能力受到了广泛关注.本课题组采用KIT-6作为硬模板,先合成具有有序介孔结构的Mn2O3(meso-Mn2O3)纳米催化剂,然后通过聚乙烯醇(PVA)保护的液相共还原法分别制备meso-Mn2O3担载Pd,Pt及PdPt合金的纳米催化剂(x(PdyPt)/meso-Mn2O3;x=(0.10-1.50)wt%;Pd/Pt摩尔比(y)=4.9-5.1).XRD结果表明,合成的meso-Mn2O3具有立方相晶体结构.其BET比表面积为106 m2/g.由TEM照片可观察到粒径范围为2.1?2.8 nm的贵金属纳米颗粒均匀分散在meso-Mn2O3表面.通过XPS分析可知,结合能在529.6和531.2 eV的峰可分别归属于晶格氧(Olat)和表面吸附氧(Oads).Pd0和Pd2+以及Pt0和Pt2+也均可通过曲线拟合后进行分峰确定.XPS定量分析结果表明,样品的Oads/Olat摩尔比有如下顺序:1.41(Pd5.1Pt)/meso-Mn2O3(0.77)>1.40Pd/meso-Mn2O3(0.69)>0.72(Pd5.1Pt)/meso-Mn2O3(0.65)>1.42Pt/meso-Mn2O3(0.63)>0.07(Pd4.9Pt)/meso-Mn2O3(0.53)>0.07(Pd4.9Pt)/bulk-Mn2O3(0.52)>meso-Mn2O3(0.45),这与其催化活性的顺序一相致.该结果表明,高的吸附氧物种浓度有利于甲烷催化燃烧.负载Pd,Pt或PdPt以后的样品的表面吸附氧物种浓度显著提高,催化活性最好的1.41(Pd5.1Pt)/meso-Mn2O3样品具有最高的吸附氧物种浓度.负载PdPt合金可有效提高催化剂对甲烷燃烧的催化活性.1.41(Pd5.1Pt)/meso-Mn2O3催化剂的活性最好:在空速为20000 mL/(g.h)的条件下,甲烷燃烧的T10%,T50%和T90%分别为265,345和425oC.此外,还考察了引入一定量的SO2,CO2,H2O和NO对甲烷在1.41(Pd5.1Pt)/meso-Mn2O3催化剂上氧化反应的影响,发现引入少量的Pt可提高催化剂抗SO2,CO2和H2O的能力,但是NO对甲烷燃烧的还原效应也不可忽视.基于催化剂物化性质的表征结果和活性数据,我们认为1.41(Pd5.1Pt)/meso-Mn2O3优异的催化性能与其拥有高质量的三维有序多孔结构、高的吸附氧物种浓度、优良的低温还原性以及Pd-Pt合金与meso-Mn2O3载体之间的强相互作用有关.
关键词:
有序介孔三氧化二锰
,
PdPt合金纳米颗粒
,
负载贵金属催化剂
,
金属-载体强相互作用
,
甲烷燃烧
工程热物理学报
根据《吴仲华奖励基金章程》（吴奖[2008]01号），经各高等院校、中国工程热物理学会和中国科学院工程热物理研究所认真评选和推荐，吴仲华奖励基金理事会评审并确定授予青年学者戴巍、罗坤、唐桂华“吴仲华优秀青年学者奖”，授予程雪涛等10位同学“吴仲华优秀学生奖”。
关键词:
基金
,
奖励
,
评选
,
获奖者
,
中国科学院
,
青年学者
,
物理研究所
,
高等院校
工程热物理学报
根据《吴仲华奖励基金章程》（吴奖[2010]01号），经各高校、中国工程热物理学会和中国科学院工程热物理研究所遴选和推荐，以及吴仲华奖励基金理事会评审，决定授子钟文琪、张鹏、张明明、徐纲4位青年学者“吴仲华优秀青年学者奖”，授予顾超等13位同学“吴仲华优秀学生奖”。
关键词:
基金
,
奖励
,
获奖者
,
中国科学院
,
评选
,
青年学者
,
物理研究所
,
物理学会
熊雪宇
,
高春媛
,
徐仁新
原子核物理评论
doi:10.11804/NuclPhysRev.30.01.017
中子星的制动机制是中子星研究中的基本问题.磁偶极辐射模型给出中子星的制动指数为3,而所有观测到的中子星的制动指数都小于3,这表明中子星除磁偶极辐射之外还存在其他的转动能量损失方式.考虑中子星的转动动能损失来自:磁偶极辐射、由于单极感应引起的粒子流逃逸以及中子星和量子真空摩引起的能量损失.基于这3种辐射机制,给出了改进后的中子星能量损失功率的计算公式和周期对时间一阶导数与周期的依赖关系.考察了6颗中子星(Jl119-6127,B1509-58,J1846-0258,B0531 +21,B0540-69和B0833-45)的周期-周期一阶导数关系,制动指数、表面磁场强度以及磁倾角之间的关系.研究表明,星风效应中,真空间隙电势差为常数时磁倾角只能在有限范围内取值,而其他情况下磁倾角在0～900之间连续取值.
关键词:
中子星
,
制动指数
,
量子真空摩擦
,
单极感应
张婧
,
赵文岩
,
刘富强
,
王晓黎
应用化学
doi:10.3724/SP.J.1095.2014.30387
建立了一种采用离子液体1-己基-3-甲基咪唑六氟磷酸([C6mim][PF6])为萃取剂,超声辅助离子液体液相微萃取-高效液相色谱法分析水样中加替沙星和氟罗沙星的方法.实验考察了溶液酸度、离子液体用量等因素对萃取的影响.在pH值分别为3.3、2.1的加替沙星和氟罗沙星水样中,加入0.4mL[C6mim][PF6],超声,离心,离子液体相直接用于HPLC进行分析.该方法的线性范围为0.5～ 50 mg/L,测定加替沙星和氟罗沙星的相对标准偏差(n=5)为2.80％和5.93％,二者的检出限分别为0.46、0.97 μg/L,该方法萃取水样中加替沙星的加标回收率为80.5％～ 89.5％,氟罗沙星的加标回收率可达93.3％～99.0％.
关键词:
加替沙星
,
氟罗沙星
,
离子液体
,
超声波
