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聚对苯二胺和炭黑复合物作为高效的氧还原催化剂及其稳定性研究

苏小钢 , , 田娟 , 刘建国 , 汪忠伟 , 尤勇 , 黄林 , 吴聪萍

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)61063-4

近年来,氮掺杂的碳材料作为碱性氧还原催化剂得到了研究者的广泛关注.掺杂的 N原子会影响 C原子的自旋密度和电荷分布,导致碳材料表面产生“活性位点”,因此掺氮碳材料具有优秀的氧还原活性,这已经在理论计算和实验中得到了验证.我们通过调节聚对苯二胺和碳黑的比例,之后进行热解制备了一系列掺氮碳材料.其中0.88PpPD/CB样品具有最好的氧还原活性,其在 KOH溶液(0.1 mol/L)中的氧还原性能超过了商业碳载铂.通过扫描电子显微镜表征,发现碳球聚集在聚对苯二胺的表面,这主要是因为聚对苯二胺没有进行酸掺杂,因此其水溶性比较差.通过氮气的吸脱附表征,发现聚对苯二胺的比表面积很小,而碳黑样品(BP2000)的比表面积很大.因此,随着聚对苯二胺量的增加,聚对苯二胺/碳黑复合物的比表面积逐渐降低.另外,聚对苯二胺表面几乎都是微孔,而介孔和大孔主要来自于碳黑.研究者认为,“活性位点”主要位于微孔内(聚对苯二胺表面),而介孔和大孔有利于物质的传输.因此,当聚对苯二胺和碳黑的比例合适时,既有大量的“活性位点”暴露,又有足够的介孔和大孔进行物质传输,所以0.88PpPD/CB样品的氧还原活性最高.
  但是,对于掺氮碳材料来说,一个主要的问题就是稳定性不足.不管是电化学稳定性,还是放置在空气中的稳定性,掺氮碳材料都比不上铂基催化剂,这也阻碍了它们的大规模应用.对于电化学稳定性,很多文章都进行了报道,但是很少有文章报道掺氮碳材料在空气中的稳定性.我们知道,铂基材料之所以具有优异的氧还原活性,是因为铂和氧气的结合能比较合适,既利于氧气吸附,也利于之后氧气分子键的断裂.但是,当铂基材料放置在空气中,氧气的吸附也会发生,而且之后会导致表面氧化层的形成.所以铂基材料需要活化才能达到最好的催化性能.对于掺氮碳材料,放置在空气中会不会发生氧化反应?这对氧还原活性是否有影响?为了研究掺氮碳材料在空气中的稳定性,我们将0.88PpPD/CB样品在空气中放置了一个月,之后再进行电化学测试.旋转圆盘电极测试表明,在空气中放置了一个月后,0.88PpPD/CB样品的氧还原活性降低了,不管是半波电位还是极限电流密度都下降了.之后我们对其进行了 X射线光电子能谱检测,发现在空气中放置了一个月后其氧含量提高了1%(原子分数),而氮含量几乎没有变化.氧含量的提高证实了氧化反应的发生,但不能直接归结于空气中的氧气.为了排除其他因素,如水蒸气、二氧化碳等,当热处理完成,管式炉温度低于100°C时,我们将高纯氮气切换为高纯氧气,一个小时后再取出样品.电化学测试表明,在氧气中暴露了一个小时后,0.88PpPD/CB样品的氧还原活性极大地降低了,而且 X射线光电子能谱表明其氧含量提高了一倍,接近12%.因此,我们证实了氧气会和0.88PpPD/CB样品反应,导致样品的氧还原活性降低.所以,对于未来掺氮碳材料的大规模应用,要考虑其在空气中的稳定性,以及如何避免和氧气接触.

关键词: 苯二胺 , 炭黑 , 复合结构 , 氧气还原反应 , 稳定性

快速微波法制备掺氮石墨烯用于碱性氧还原电催化剂

汪忠伟 , 黎波 , 辛宇尘 , 刘建国 , , 邹志刚

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60016-4

采用微波法在氨气气氛下快速加热石墨烯(G)制备了含氮量在4.05 wt%-5.47 wt%的掺氮石墨烯(NG).将上述的掺氮石墨烯用作碱性电解质条件下的氧还原电催化剂,起始还原电势为0.17 V (vs SHE),接近商用碳载铂催化剂的0.21 V (vs SHE).采用透射电子显微镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱研究了掺氮石墨烯的形貌、结构和掺杂氮原子的键合方式.结果发现,掺氮石墨烯的氧还原起始电位随着石墨氮原子含量的提高而上升,说明石墨类型的氮含量是影响其氧还原催化活性的关键因素.实验结果表明,微波法快速制备的掺氮石墨烯在碱性条件下表现出较高的氧还原催化活性,具有作为碱性燃料电池阴极催化剂的潜力.

关键词: 燃料电池 , 氧还原 , 起始电位 , 掺氮石墨烯 , 微波法

综合物探方法寻找斑岩型钼矿床的应用试验研究---以冲钼多金属矿床为例

李冰 , 尚建阁 , 刘清泉 , 张智慧 , 丁云河 , 魏明君 , 王蒙

黄金 doi:10.11792/hj20150106

冲大型钼多金属矿床为例,阐明了大别山北麓地区区域和矿床地质特征。通过在该地区开展岩矿石物性标本测试、综合物探剖面性研究(可控源音频大地电磁方法和频谱激电方法试验),试验及测试结果表明,冲钼矿床中含矿岩体为中低阻,高极化特征,冲钼矿床为斑岩体外接触带成矿,在深部高阻岩体的外侧存在一个低阻异常体,经钻孔验证,该低阻异常体为花岗斑岩体(脉)外接触带含辉钼矿的中元古界片麻岩。频谱激电法反演结果更进一步印证了物性测试结果和可控源音频大地电磁测深结果的准确性。因此,此次综合物探方法试验结果表明,可控源音频大地电磁测深和频谱激电法在该地区寻找斑岩型钼矿床是有效的,可为今后在该区域寻找斑岩型矿床提供技术参考。

关键词: 可控源音频大地电磁测深 , 频谱激电法 , 斑岩型钼矿床 , 冲钼多金属矿床

罗克普坯连铸机拉速提高后的脱控制

杨大海

连铸 doi:10.3969/j.issn.1005-4006.2001.02.012

本文介绍罗克普坯连铸机提高拉速后产生脱的原因和控制方法.

关键词:

小方坯连铸脱原因分析和控制脱的技术与方法

徐松 , 吴耀光

连铸 doi:10.3969/j.issn.1005-4006.2001.05.012

分析造成方坯脱的原因,在生产实践中,运用一些技术和方法控制铸坯脱.提出了用新技术和工艺改造和装备连铸机,彻底解决坯脱的思路.

关键词:

石英的制备及表征

雷芸 , 建云 , 张科 , 袁继祖

硅酸盐通报

本试验以安徽凤阳石英为原料,利用石英在高温煅烧制备石英,并对影响石英-石英转化率的因素:石英的粒度,煅烧温度,保温时间分别进行研究.

关键词: 石英 , 石英 , 煅烧温度 , 保温时间 , 转化率

酒钢连铸坯裂纹和脱原因初探

屈正平 , 闫丽萍 , 巨建涛 , 王忠涛

钢铁研究 doi:10.3969/j.issn.1001-1447.2001.05.007

通过正交试验初步查明了影响150mm×150mm连铸坯裂纹和脱的工艺因素,提出了改善铸坯质量的建议.

关键词: 连铸 , 裂纹 , , 正交试验

坯和圆坯在菱孔中的变形分析

阎军 , 田文庆 , 陈林 , 沈晓辉 , 章静

钢铁

为满足钢坯连轧机在生产圆坯和坯的需要,同时提高椭圆和圆孔型的利用率,提出“椭圆圆菱”孔型系统生产坯的方法。通过有限元模拟分析和工业试验相结合研究了圆坯和坯在菱孔型中的变形规律,对比了坯进菱孔和圆坯进菱孔轧制时的变形特点。发现圆进菱轧制时轧件的变形更加均匀,轧件的头尾尺寸超差小,菱孔的磨损更加均匀。为合理利用中间圆孔型轧制坯工艺规程的制定提供了依据。

关键词: 坯;圆坯;菱孔;轧制;有限元

坯和圆坯在菱孔中的变形分析

阎军 , 田文庆 , 陈林 , 沈晓辉 , 章静

钢铁

为满足钢坯连轧机在生产圆坯和坯的需要,同时提高椭圆和圆孔型的利用率,提出"椭圆-圆-菱-"孔型系统生产坯的方法.通过有限元模拟分析和工业试验相结合研究了圆坯和坯在菱孔型中的变形规律,对比了坯进菱孔和圆坯进菱孔轧制时的变形特点.发现圆进菱轧制时轧件的变形更加均匀,轧件的头尾尺寸超差小,菱孔的磨损更加均匀.为合理利用中间圆孔型轧制坯工艺规程的制定提供了依据.

关键词: , 圆坯 , , 轧制 , 有限元

镀锌管表面白斑起因分析

王荣

腐蚀与防护

08钢板制成的管在电镀锌后,库存半个月左右发现其表面出现大量白斑,白斑数量随时间延长而增多.利用光学显微镜、扫描电子显微镜、能谱分析仪等分析手段对该白斑进行了理化分析,结果表明该管由于镀锌前酸洗过度,钢板表面产生严重晶间腐蚀和晶粒脱落,导致镀锌过程中锌层愈合不良,锌层不连续.腐蚀产物主要为ZnO,呈白色绒毛状结晶物聚集在表面微孔区域.

关键词: 电镀锌 , 白斑 , 腐蚀 , 晶粒脱落

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