王苏宁
,
崔亚娟
,
兰丽
,
史忠华
,
赵明
,
龚茂初
,
方瑞梅
,
陈思洁
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60092-9
采用共沉淀法制备CeO2-ZrO2-La2O3-PrO2-Al2O3复合氧化物载体材料,以浸渍法制备了Pd-Rh, Pt-Rh和Pt-Pd-Rh型整体式催化剂.用N2吸附-脱附、程序升温还原、储氧量和X射线衍射对其进行了表征,并考察了老化前后催化剂的空燃比特性、空速特性和温度特性.结果表明,在三种催化剂中, Pt-Pd-Rh型催化剂表现出更优异的性能.在40000 h-1空速下,新鲜Pt-Pd-Rh型催化剂对C3H8, CO和NO的起燃温度T50分别为239,187和191oC,ΔT (T90-T50)分别为21,3和3oC.老化后, C3H8, CO和NO的T50分别为298,203和223oC,ΔT分别为22,5和13oC,且老化前后空燃比窗口较宽,适合于未来排放标准的摩托车尾气净化.
关键词:
摩托车尾气净化
,
整体式催化剂
,
铂-钯-铑
,
空燃比特性
,
空速特性
,
温度特性
方瑞梅
,
崔亚娟
,
陈思洁
,
尚鸿燕
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60214-X
采用等体积浸渍法制备了Pd/Al2O3和Rh-Pd/Al2O3密偶催化剂，运用H2程序升温还原、CO化学吸附和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征，并考察了催化剂对丙烷总包反应和单反应的转化活性.总包反应结果表明， Rh的添加使起燃温度和完全转化温度分别降低了23和18oC.单反应结果证明，添加Rh能提高各单反应丙烷的转化活性，尤其是有NO参与的反应.表征结果证明，掺杂Rh不仅可以抑制活性组分PdOx的烧结，提高PdOx的分散度，而且可以改变其电子状态.
关键词:
密偶催化剂
,
钯
,
铑
,
丙烷
,
直接氧化反应
,
还原反应
,
蒸汽重整反应
尚鸿燕
,
王云
,
崔亚娟
,
方瑞梅
,
胡伟
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60270-9
采用共沉淀法制备了CeZrYLa+LaAl纳米复合载体,以三种方法制备了一系列Pt-Rh/CeZrYLa+LaAl催化剂.对所制样品进行了N2吸附-脱附、粉末X射线衍射、X射线光电子能谱和H2程序升温还原的表征.并考察了三种方法所制得催化剂的理论空燃比天然气汽车尾气净化性能.结果表明,三个催化剂的活性顺序为Cat3≈ Cat2> Cat1,其中Cat3具有最低的CO和NO起燃温度(T50),分别为114oC和149 oC,最低的CH4和CO完全转化温度(T90),分别为398 oC和179 oC,以及最佳的CH4和CO温度特性,ΔT (T90–T50)值分别为34 oC和65 oC. Cat2具有最低的CH4起燃温度(342°C)和最低的NO完全转化温度(174°C). Cat1具有最差的转化活性,说明物理混合法制备的催化剂(Cat3和Cat2)性能优于共浸渍法制备的催化剂(Cat1).这是由于物理混合法制备的催化剂, Pt和Rh均匀分散在载体表面,两者物理接触共同参与CH4/CO/NO三种污染物的转化.相反,共浸渍法制备的催化剂, Pt和Rh之间存在较强的相互作用,改变了Pt的电子状态,而且形成了表面Pt富集的Pt-Rh双金属颗粒覆盖了Rh活性位,从而降低催化活性；同时,对于通过物理混合法并进一步添加助剂所制备的Cat3, XRD结果显示助剂Zr4+进入了铈锆固溶体晶格,产生晶格缺陷； XPS结果显示Cat3具有最高的Ce3+/Ce比例.这些都有利于提高催化剂的氧流动性,从而提高催化剂活性并拓宽空燃比窗口.
关键词:
铂-铑
,
纳米复合CeZrYLa+LaAl
,
镧-锆-钡助剂
,
理论空燃比天然气汽车
,
尾气净化
伍青峰
,
崔亚娟
,
张海龙
,
周怡
,
兰丽
,
王健礼
,
陈耀强
无机材料学报
doi:10.15541/jim20160288
采用共沉淀法制备了铈锆材料(铈锆比为3/2).通过改进反应器装置(图1),延长了初始晶粒生长的时间,提高了铈锆材料的热稳定性.采用X射线衍射(XRD)、氮气吸脱附和透射电镜(TEM)对制备的材料进行了表征.结果表明,延长初始晶粒生长的时间可以得到较大尺寸的晶粒,这有利于提高材料的织构和结构性能,从而提高热稳定性.本研究将该材料应用于单Pd三效催化剂,表现出了优异的活性和热稳定性,具有良好的应用前景.
关键词:
铈锆材料
,
初始晶粒
,
共沉淀法
,
热稳定性
崔亚娟
,
何胜楠
,
方瑞梅
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11237
采用共沉淀法制备了耐高温高比表面积的La2O3-Al2O3 (LA)材料和CeO2-ZrO2-Y2O3 (CZY)储氧材料,并用浸渍法制备了整体式Pd/LA和Pd/CZY汽油车尾气净化三效催化剂,考察了它们的三效催化性能和空燃比性能,并单独通过水煤气变换和CO氧化反应性能的考察,探讨了两种催化剂空燃比窗口扩大的原因.结果表明,Pd/CZY催化剂三效窗口明显较宽,且催化氧化CO的性能明显更优；对于CO+ NO反应,Pd/CZY催化剂的活性较高.当反应中逐步通入O2后,抑制了该反应的进行,但CO氧化的转化率升高,而NO转化率降低,直至CO+ NO反应完全被抑制,表明CO氧化反应对于抑制催化剂在NO贫燃方向的窗口具有一定的作用.另外,Pd/CZY催化剂上对于水煤气变换反应性能明显优于Pd/LA催化剂,在一定温度下逐步通入O2后,不会抑制水煤气变换反应的发生;当逐步通入NO时,可以促进水煤气变换反应的进行,表明Pd/CZY催化剂在富燃时对扩展CO转化窗口的性能明显优于Pd/LA催化剂.
关键词:
储氧材料
,
耐高温材料
,
三效催化剂
,
水煤气变换
,
一氧化碳
,
氧化反应
,
氮氧化物
方瑞梅
,
何胜楠
,
崔亚娟
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11242
采用同时共沉淀法制备了(CeO2-ZrO2-Al2O3)-(La2O3Al2O3)新型复合氧化物(CZA-LA),考察了焙烧温度对CZA-LA负载的Pd密偶催化剂的影响,并采用N2吸附-脱附法和X射线衍射对其进行了表征.结果表明,随着焙烧温度的升高,尽管CZA-LA样品的比表面积降低,但即使在1000℃焙烧5h后,其比表面积仍能保持在122 m2/g左右；另外,CZA-LA样品的孔体积降低幅度不大,当在700℃及更高温度下焙烧后基本上保持稳定.以不同温度焙烧5h后的样品为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列整体式Pd/CZA-LA密偶催化剂(Pd含量2.0g/L).催化剂对消除模拟汽油车尾气中C3H8活性测试结果表明,各新鲜催化剂的活性相差不大,均具有较低的起燃温度Y50和完全转化温度T90.当催化剂经老化处理后,以1000℃焙烧的载体负载的Pd催化剂活性最高,T50和T90分别为310和341℃,ΔT仅为31℃,仅比新鲜催化剂的高7℃.可见,该催化剂表现出优异的催化活性和抗老化性能,可以满足欧Ⅳ及更高标准的用于汽油车尾气净化的密偶催化剂的性能要求.
关键词:
钯
,
密偶催化剂
,
同时其沉淀
,
丙烷
,
热稳定性
,
汽车尾气净化
,
焙烧温度
方瑞梅
,
崔亚娟
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60850-6
考察了助剂Ni对以改性氧化铝为载体的单Pd密偶催化剂的影响.结果表明，掺杂Ni可以明显改善对C3H8的催化性能，尤其对老化催化剂效果显著.此外， Ni的添加使老化催化剂Pd/Al2O3的起燃温度(T50)和完全转化温度(T90)分别降低31和30oC.单反应测试结果表明，添加Ni能明显提高对C3H8+ NO反应的催化性能.采用H2程序升温还原、CO吸附、高倍透射电镜和X射线光电子能谱等手段对新鲜和老化催化剂进行了表征.结果表明，掺杂Ni不仅可以抑制活性组分PdOx的烧结，减少金属态Pd0的产生，而且可以提高PdOx物种的可还原能力和有效比表面积.
关键词:
密偶催化剂
,
钯
,
镍
,
氧化铝
,
丙烷
方瑞梅
,
崔亚娟
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
稀有金属材料与工程
采用等体积浸渍法制备了以改性氧化铝为载体材料的Pd/Al2O3密偶催化剂,并采用H2程序升温还原(H2-TPR),CO化学吸附和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征.在模拟尾气条件下对催化剂的总包反应及与C3H8相关的单反应活性进行了测试.结果表明,老化处理后活性PdOx数量下降,并伴随有金属态Pd0的产生.老化后,起燃温度(T50)和完全转化温度(T90)分别提高了76和64℃,即催化剂低温活性比高温活性下降明显.对比新鲜和老化催化剂上单反应活性,结果表明,老化后无水条件下有NO参与的反应的低温活性下降显著.老化处理过程突出了NO对低温活性的抑制作用和H2O对高温活性的促进作用.
关键词:
密偶催化剂
,
钯
,
氧化铝
,
丙烷
,
低温活性
