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研究了微量氧对Mo/HZSM-5沸石上甲烷芳构化反应的影响. 结果表明,氧的浓度存在阈值,当甲烷中氧的浓度低于阈值时,氧的加入可提高Mo/HZSM-5沸石对甲烷芳构化反应的稳定性;高于此值则发生甲烷的完全氧化反应. 用紫外拉曼光谱和紫外激光诱导荧光光谱对在不同氧浓度的甲烷中反应后的Mo/HZSM-5样品进行了表征. 催化剂上的积碳量,钼物种的碳化程度以及反应后样品在520～580 nm间出现的荧光谱带峰位都随反应气氛中氧浓度的增加而降低. 完全氧化时,钼物种被氧化为氧化钼,而此时荧光谱带下降到520 nm. 可以认为,荧光光谱的变化反映了钼物种的碳化程度,从而可将发生完全氧化反应后Mo/HZSM-5样品的520 nm荧光谱带归属为氧化钼,而580 nm附近的谱带可归属为MoOxCy;加氧时,MoOxCy/HZSM-5是甲烷芳构化反应的活性相.

关键词: 激光诱导荧光光谱 , 钼 , HZSM-5沸石 , 甲烷 , 芳构化

一种新型高活性加氢脱硫催化剂:二氧化硅担载的磷化镍

孙福侠 , 魏昭彬 , 应品良 , 孙秀萍 , 蒋宗轩 , 田福平 , 杨永兴 , 李灿

催化学报

以硝酸镍和磷酸氢二铵为原料,采用程序升温还原方法在823 K和氢气气氛中制备了纯相和二氧化硅担载的磷化镍催化剂,并采用类似的方法制备了纯相和二氧化硅担载的磷化钼和镍钼磷新型磷化物. 对这些磷化物及其相应硫化物的加氢脱硫活性进行了考察. 结果表明,Ni2P/SiO2催化剂具有相对较高的二苯并噻吩转化率和联苯选择性,Ni2P/SiO2对二苯并噻吩加氢脱硫的催化活性甚至高于硫化态的Ni-Mo催化剂.

关键词: 过渡金属磷化物 , 磷化镍 , 二苯并噻吩 , 加氢脱硫 , 硫化物

CuO/TiO2-Al2O3催化苯乙烯和重氮乙酸乙酯的环丙烷化反应

刘翔 , 刘艳 , 李晓红 , 向松 , 张一梁 , 应品良 , 魏昭彬 , 李灿

催化学报

关键词:

Pt/TiO2光催化分解甲酸制氢反应的原位红外光谱研究

陈涛 , 吴国鹏 , 冯兆池 , 胡庚申 , 苏伟光 , 应品良 , 李灿

催化学报

用原位红外光谱研究了无氧条件下Pt/TiO2光催化甲酸制氢反应机理.结果表明,物理吸附的甲酸物种在光催化反应过程中向甲酸根离子转化,而甲酸根离子则逐渐向碳酸盐物种转化.水蒸气的添加显著促进了甲酸在Pt/TiO2上光催化反应的进行,并提高了产氢效率.提出了该光催化反应的可能机理.

关键词: 甲酸 , 铂 , 二氧化钛 , 光催化 , 红外光谱

MSU-2负载的Sb-V复合氧化物催化剂上甲烷选择性氧化制甲醛

张海东 , 张磊 , 冯兆池 , 王守国 , 孙科强 , 应品良 , 李灿

催化学报

制备了MSU-2负载的Sb-V复合氧化物催化剂,并将其用于以O2为氧化剂的甲烷选择性氧化制甲醛. 结果表明,Sb-V-O/MSU-2 复合氧化物催化剂保持了MSU-2分子筛的孔结构,在催化反应中表现出较高的甲烷转化率和可观的甲醛选择性. 其甲醛单程收率高于Sb2O5/SiO2和VOx/SBA-15催化剂. 在Sb2O5负载量为5%, V2O5负载量为1.12%的Sb-V-O/MSU-2催化剂上甲醛的单程收率为2.9%.

关键词: 锑钒复合氧化物 , MSU-2分子筛 , 甲烷 , 选择性氧化 , 甲醛

磷化钼催化剂催化乙腈选择加氢

杨鹏飞 , 蒋宗轩 , 应品良 , 李灿

催化学报

制备了一系列不同投料比例(Mo/P摩尔比为0.6～2.6)的磷化钼催化剂,研究了催化剂对乙腈选择加氢反应的催化性能.结果表明,在初始Mo/P＞1.0时,催化剂表现出很高的乙胺选择性,达到80%～90%;Mo/P＜1.0时,对二乙胺和三乙胺有很好的选择性,二者之和达到90%左右;而在Mo/P=1.0时,催化剂具有最高的乙腈转化率.

关键词: 过渡金属磷化物 , 钼 , 乙腈 , 选择加氢 , 乙胺

MoP催化剂上乙炔选择性催化加氢

周桂林 , 王普光 , 蒋宗轩 , 应品良 , 李灿

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60155-6

通过高温还原法制得磷化钼(MoP)催化剂,采用X射线衍射和原位x射线光电子能谱对其进行了表征,并考察其催化乙炔选择性加氢性能.结果表明,在650℃经H2还原制得的催化剂中形成了大量的低价态物种MoP,但仍含有大量的高价态Mo和P物种,该催化剂具有加氢活性中心和缺电子中心双重功能,在乙炔选择性加氢反应中,乙炔转化率超过99%时,乙烯选择性仍能保持在73%以上.

关键词: 磷化钼 , 乙炔 , 选择性加氢 , 乙烯

紫外拉曼光谱研究焙烧气氛对氧化锆相变的影响

李美俊 , 冯兆池 , 张静 , 应品良 , 辛勤 , 李灿

催化学报

以紫外拉曼光谱技术研究了在不同焙烧气氛中氧化锆样品的表面晶相结构及其转变过程. 结果表明,在有氧气氛中焙烧的氧化锆样品易转变为单斜相,而在惰性气氛中焙烧可以有效地稳定样品体相和表面的四方相结构. 在缺氧气氛中焙烧的样品暴露于空气中后,表面极易转变为单斜相,而其体相仍为四方相结构,这表明四方相氧化锆在样品表面是极不稳定的.

关键词: 紫外拉曼光谱 , 氧化锆 , 焙烧气氛 , 相变 , 表面