吴敏芳
,
王慧
,
钟良枢
,
张新艳
,
郝郑平
,
沈群
,
魏伟
,
钱光人
,
孙予罕
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61052-X
作为六大温室气体之一, N2O的增温潜能是 CO2的310倍,甲烷的21倍,目前仍然以0.80 ppb/年的速度增长,但是减排成本很低,因此对 N2O的消除具有重要意义.在工业中金属修饰的微孔分子筛因其优良的催化活性,高水热稳定性,低成本等优点而成为研究重点.但是微孔分子筛狭窄的微孔孔道限制了金属前驱体的进入,导致活性金属含量低,进而限制了活性的提高.因此采用一定的改性手段减小分子筛颗粒尺寸,缩短微孔孔道长度或者扩大微孔孔道来增加活性铁物种的含量进而提高分子筛催化活性.
本文选用商用的 ZSM-5和 beta分子筛作为母板分子筛,按照3 g ：50 mL比例将分子筛母板与1.0 mol/L的 HNO3在室温下混合,分别搅拌0,2和24 h,然后采用液相离子交换法负载金属铁制备得到 Fe-ZSM-5和 Fe-beta.通过 X射线衍射、N2物理吸吸脱附、电感耦合等离子原子发射光谱仪、扫描电镜、透射电镜、NH3程序升温脱附及紫外漫反射(UV-vis)等手段对不同时间处理的分子筛的形貌、酸性和铁物种等物理化学性质进行表征.对两种催化剂催化消除 N2O的反应性能进行了测试.结果显示,温和的酸处理下分子筛脱除了部分 Al,其中, ZSM-5分子筛的表现为由外向内逐层刻蚀,颗粒尺寸减小,孔道长度缩短,但是由于 MFI型分子筛较高的稳定性,酸处理对分子筛孔道大小的改变并不明显,而对于 beta分子筛,首先是其中大量无定形物种的去除,然后对孔道进行修饰,使之略微扩大,但是对颗粒尺寸的影响不大.
ICP结果显示,商用 ZSM-5和 beta分子筛经过温和的酸处理改性后, Si/Al比增大,负载 Fe的含量明显增加,各催化剂催化消除 N2O的活性也出现了不同程度的提高. Fe-ZSM-5和 Fe-beta分子筛上 N2O完全转化温度分别向低温段移动了10–15和30°C. UV-vis谱图显示,分子筛中存在着不同种类的铁物种,通过分峰计算发现,孤立的 Fe3+铁离子和低聚态的 Fex3+Oy均是催化活性铁物种,其含量的增加部分也解释了活性提高的原因.
关键词:
金属铁修饰的分子筛
,
氧化亚氮
,
催化性能
,
酸浸
,
活性位
陈芳
,
易回阳
,
吴一鸣
影像科学与光化学
以活性艳橙溶液为模拟废水,通过H2O2/TiO2超声(US)协同作用光降解活性艳橙溶液,探讨了TiO2催化剂用量、H2O2用量、活性艳橙溶液的初始浓度、pH值、TiO2催化剂锻烧温度等对活性艳橙溶液降解率的影响,并比较了几种不同作用方式对活性艳橙溶液的降解效果.结果表明:UV/H2O2/TiO2/US协同作用降解活性艳橙溶液的效果最好;当活性艳橙溶液的初始浓度为20 mg·L-1,pH＝5,TiO2用量为0.4 g·L-1,H2O2用量为0.4 ml·L-1时,降解率可达92.06%.
关键词:
超声波
,
TiO2
,
协同作用
,
活性艳橙
,
降解
张波
,
彭书传
,
王世亮
,
张泽滨
,
吴敏伟
材料导报
通过静态吸附实验方法,研究了有机改性凹凸棒石吸附活性艳蓝KN-R的动力学行为.研究结果表明:准二级动力学模型能很好地描述活性艳蓝KN-R在有机改性凹凸棒石上的动力学行为,平衡吸附量q2随着KN-R初始浓度、振荡速度、温度的增加而增加.有机改性凹凸棒石吸附活性艳蓝KN-R主要是外表面吸附,吸附活化能为39.2 kJ/mol,说明其为物理吸附、化学吸附综合作用的过程,其速率由化学过程与外扩散共同控制.
关键词:
有机改性
,
凹凸棒
,
吸附
,
活性艳蓝KN-R
,
动力学
李婧娴
,
董声雄
,
苗晶
膜科学与技术
doi:10.3969/j.issn.1007-8924.2009.01.002
采用湿相转化法制备了以活性艳蓝KN-R为印迹分子的醋酸纤维素(CA)-聚偏二氟乙烯(PVDF)分子印迹膜(MIM).实验结果表明在一定的制备条件下可制得具有较大吸附结合率的MIM,此时的铸膜液组成为:活性艳蓝KN-R质量浓度硼ω1为0.1%,共混组成比ω(CA):ω(PVDF)=9.5:0.5,聚合物质量浓度ωp,为14%,添加剂LiCl质量浓度ωa为7.5%.所制得的MIM是一种特异分子吸附膜,对印迹分子具有亲和性,其分离机理属于延迟渗透机理.在一定范围(0～0.1%)内,随着印迹分子活性艳蓝KN-R质量浓度增大,MIM的吸附选择性提高.由吸附焓△H0及MIM与印迹分子间结合力强弱的测定结果可知,MIM与印迹分子之间的结合作用力以疏水/范德华力与氢键作用为主.
关键词:
湿相转化法
,
活性艳蓝KN-R
,
分子印迹膜(MIM)
,
共混膜
周银
,
王宇
,
卢士香
,
徐文国
,
苏苏
人工晶体学报
采用溶胶-凝胶法制备了不掺杂和掺杂铝离子、镧离子以及两种离子共掺杂的ZnO,并用X射线衍射(XRD),高分辨透射电镜(HRTEM),紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱对其进行了表征.用紫外灯作为光源,一定浓度的活性艳蓝X-BR溶液为光催化反应模型污染物,研究了各种离子掺杂ZnO的光催化性能,考察了掺杂量对降解率的影响.结果表明,镧离子和铝离子掺杂浓度为2 at%和3 at%的共搀杂ZnO的光催化性能最好;在室温下,加入催化剂浓度为0.1 g/L,降解时间为45 min时,对活性艳蓝X-BR溶液的降解率达到96.63%.
关键词:
溶胶-凝胶
,
纳米氧化锌
,
光催化降解
,
镧铝共掺杂
李聪
,
成岳
,
马朝云
,
刘宇
硅酸盐通报
按nAl2O3:nSiO2∶ nNaO∶ nH2O=1∶14∶ 6∶250的摩尔比,100℃10 h水热合成出微孔NaY分子筛,按n(SiO2)∶n(CTAB)∶n(H2O)=0.6∶1∶30的摩尔比配制成MCM48的溶胶液,再将NaY混合到MCM-48的晶化液中,110℃晶化72 h后取出漂洗烘干,再在550℃焙烧去除有机模板剂,获得NaY/MCM-48微介孔复合分子筛,采用XRD、SEM和TEM等手段对合成分子筛进行了表征.考查了分子筛的投加量、pH值、温度、吸附时间等对吸附活性艳兰KN-R染料废水脱色率的影响,研究了三种分子筛对活性艳兰的吸附等温线,吸附动力学和热力学.研究结果表明:NaY/MCM-48微介孔复合分子筛,对活性艳兰KN-R的吸附效果较好,当NaY/MCM-41微介孔复合分子筛的投加量为0.3 g/L、活性艳兰KN-R染料浓度20 mg/L,溶液pH =4、吸附时间为60 min,温度为55℃时吸附结果最好,脱色率以达到了96.6％.这三种分子筛可用Langmuir和Freundlich等温吸附方程描述,其中NaY,MCM-48分子筛与Freundlich等温吸附方程具有更好的相关性,而NaY/MCM--48复合分子筛与Langmuir等温吸附方程具有更好的相关性;拟二级吸附动力学反应模型与实验数据之间有更好的相关性,可以用方程lnK=-△H/RT+ lnCe来进行拟合.
关键词:
NaY/MCM-48复合分子筛
,
活性艳兰KN-R染料
,
脱色率
,
吸附等温线
,
动力学和热力学
冯长根
,
李鑫
,
曾庆轩
,
周绍箕
功能材料
采用聚丙烯强碱阴离子交换纤维对活性艳黄等几种活性染料进行静态吸附、动态吸附和再生实验,并与同类型树脂相比较.结果表明,强碱阴离子交换纤维对活性艳黄的吸附曲线符合Langmuer等温方程,吸附反应以液膜扩散为主,反应速率随温度和pH值的升高而增加,并且远大于树脂的吸附反应速率.动态吸附表明,强碱阴离子交换纤维对活性艳蓝、活性艳黄和活性艳红的吸附处理量依次增大.利用硝酸乙醇混合溶液再生,再生效率85.7%,纤维能够反复多次使用,可以作为活性染料废水的脱色剂使用.
关键词:
离子交换纤维
,
活性染料
,
吸附
,
脱色
南小英
,
成岳
,
徐风琴
硅酸盐通报
以四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂合成ZSM-5分子筛并采用XRD、SEM进行了表征,研究ZSM-5分子筛、铁屑和铁屑/ZSM-5分子筛对染料废水的处理效果,分别考察了染料废水浓度、pH、反应时间、ZSM-5分子筛和铁屑投加量对活性艳兰KN-R染料废水脱色的影响.研究结果表明:铁屑/ZSM-5分子筛联合处理染料废水的效果优于单独使用铁屑和ZSM-5分子筛；在铁屑投加量50 g/L,ZSM-5分子筛投加量为4 g/L,pH值为6,反应60 min条件下,活性艳兰染料废水的脱色率可达到99.05％.
关键词:
ZSM-5分子筛
,
铁屑
,
活性艳兰KN-R
,
染料废水
,
脱色率
马春
,
陈丽凤
,
马红超
,
董晓丽
稀土
以离子液体1-庚基-3-甲基咪唑溴盐([C7mim] Br)为反应介质,采用水热法制备钆铈修饰纳米ZnO光催化剂.通过SEM、TEM、XRD、UV-Vis等手段对所制备的样品的形貌、物相和结构进行表征.结果表明,以离子液体[C7mim] Br为反应介质制备的ZnO与(Gd3+,Ce4+)-ZnO均属纤锌矿结构;钆铈修饰则有效抑制了ZnO晶粒的生长,使得光响应范围发生红移,且增强了ZnO的可见与紫外光区光吸收.以氙灯为光源,有机染料活性艳蓝为目标降解物,考察纳米ZnO及(Gd3+,Ce4+)-ZnO的光催化活性.光催化活性测试显示(Gd3+,Ce4+)-ZnO对活性艳蓝的去除率(92.36％)远高于ZnO(52.49％),Gd3+、Ce4+共修饰能够显著提高ZnO的可见光活性.
关键词:
钆铈修饰
,
纳米氧化锌
,
离子液体
,
光催化氧化
王亚伟
,
施文健
,
陈轩
,
韩悦
,
杨琴淋
,
周艳
应用化学
doi:10.3724/SP.J.1095.2010.90668
脱脂棉在碱存在下与环硫氯丙烷发生醚化反应,合成了一种环境功能材料--聚硫醚纤维素(PTCC). 考察了溶液酸度对吸附容量的影响并研究了PTCC对3种阳离子染料的吸附动力学与热力学. 研究结果表明,中性介质较有利于吸附的进行;298 K、pH=7.0时,静态吸附2 h后,吸附趋于平衡,PTCC对碱性艳蓝B、碱性艳蓝R和夜蓝的饱和吸附量分别为726、652和320 mg/g;PTCC对阳离子染料的吸附过程符合Lagergren二级吸附动力学方程,吸附速率常数k2随着温度的降低而升高,低温有利于吸附反应的进行;吸附过程ΔG、ΔH和ΔS均为负值,表明该吸附是自发的放热过程,主要是通过范德华力实现的. 吸附过程的吸附等温模型符合Langmuir等温式,可以用单分子层吸附理论加以解释.
关键词:
聚硫醚纤维素
,
阳离子染料
,
吸附
,
热力学
,
动力学
