黄燕
,
李可心
,
颜流水
,
戴玉华
,
黄智敏
,
薛昆鹏
,
郭会琴
,
熊晶晶
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.10841
以非离子型表面活性剂为模板剂,采用蒸发诱导自组装法制备了一系列不同WO3含量的有序介孔WO3-TiO2复合材料,并表征了其孔结构、形貌、孔隙率、光谱性质及组成.结果表明,该材料呈二维六方p6mm对称和锐钛矿晶相结构；与无序WO3-TiO2复合材料相比,其比表面积(152～154 m2/g)更大,孔径更均一(5.3 nm),且比纯TiO2的带隙宽度(3.0 eV)更窄.将该WO3-TiO2样品用于可见光光催化降解水相中罗丹明B和2,4-二氯苯氧乙酸的反应中,发现WO3含量适当的有序介孔WO3-TiO2样品的光催化活性比无序的样品和纯TiO2的更高.
关键词:
三氧化钨
,
二氧化钛
,
有序介孔材料
,
光催化
,
罗丹明B
,
2,4-二氯苯氧乙酸
栗晓杰
,
戴玉华
,
赵衡东
,
程立言
,
吴小丹
,
刘腾
,
张薇
材料导报
doi:10.11896/j.issn.1005-023X.2014.20.006
通过改变PEG分子量、有机溶剂和碘盐等条件制备了不同系列的聚酯型聚氨酯凝胶电解质.研究发现,当PEG分子量为10000,以1,4-丁内酯为有机溶剂,以NaI/I2为氧化还原电对时,得到的聚氯酯凝胶电解质的电导率最高,达到5.61 mS/cm.基于该凝胶电解质的染料敏化纳米晶TiO2太阳能电池在100 mW/cm2的入射光强下电池的光电转换效率达到4.06％.
关键词:
聚氨酯
,
凝胶电解质
,
染料敏化太阳能电池
曾振兴
,
李可心
,
魏凯
,
戴玉华
,
颜流水
,
郭会琴
,
罗旭彪
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62589-5
作为一种新型水中有机污染物,有机氟化物中C–F共价键的键能较大,因而很难通过传统的可见光光催化剂降解.因此,开发高效可见光光催化剂是实现在可见光照射下成功降解水中有机氟化物的关键.作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)因具有可见光响应、环境友好及低成本等优点而广泛应用于水中有机污染物去除.然而,体相层状结构严重限制了g-C3N4的可见光活性.这是由于体相层状结构不利于光生电子的表面迁移,同时增加了光催化反应过程的传质阻力.为了开发一种可重复使用且具有优异可见光活性的光催化剂,进而实现在可见光照射下水中有机氟化物的高效降解及矿化,本文以氯铂酸和多孔氮化碳(pg-C3N4)为前驱体,运用简单的原位光还原法成功制备出一系列高分散铂沉积多孔氮化碳复合材料(Pt/pg-C3N4),而pg-C3N4则是以三聚氰胺为原料采用前驱体预处理法制备.与传统铂沉积石墨相氮化碳(Pt/g-C3N4)复合材料相比,由于多孔氮化碳前驱体具有暴露的几何内外表面,铂纳米粒子可高度分散于其上.因此,铂纳米粒子的电子捕获效应显著增强.另外,与其他传统还原法相比,原位光还原技术还可有效抑制铂纳米粒子的自凝聚.我们对制备的Pt/pg-C3N4复合材料的形貌、孔隙率、相结构、化学组成及光电性质进行了详细表征.结果显示,与传统Pt/g-C3N4复合材料相比,由于多孔微观结构的构建以及高度分散铂纳米粒子的沉积,制备的Pt/pg-C3N4复合材料的BET比表面积显著增大,光吸收能力明显增强,光催化量子效率显著提高.在可见光条件下,初步评价了该复合材料光催化降解水中偶氮染料甲基橙的活性,然后将其进一步应用于水中4-氟苯酚的降解及矿化.结果表明,由于多孔微观结构的构建以及高度分散铂纳米粒子的沉积,所制备Pt/pg-C3N4复合材料具有相当高的可见光光催化活性.结果还显示,所制复合材料具有很高的稳定性,连续使用4次均保持相似的活性.作为一种可见光催化剂,所制Pt/pg-C3N4复合材料有望广泛应用于水中持久性有机污染物的降解以及光催化劈裂水产氢、NO分解和CO2还原等领域.
关键词:
光催化作用
,
多孔氮化碳
,
光还原
,
铂沉积
,
4-氟苯酚
曾振兴
,
李可心
,
魏凯
,
戴玉华
,
颜流水
,
郭会琴
,
罗旭彪
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62763-3
作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)已广泛应用于水中有机污染物去除、劈裂水产氢、二氧化碳还原制碳氢化合物燃料以及选择性氧化有机合成等许多光催化领域.然而,聚集态层状结构和粉末物理状态严重限制了g-C3N4在非均相光催化反应中的实际应用.一方面,g-C3N4的聚集态层状结构限制了光生载流子的表面迁移并增加了光催化反应的传质阻力.另一方面,由于附加的固-液分离步骤,粉体g-C3N4不便于实际应用.因此,为解决g-C3N4的上述缺点,一些研究已经进行并集中于g-C3N4的形貌控制合成及负载.构建多孔微观结构是合成具有优异光催化活性g-C3N4的有效途径之一.本文研究表明,盐酸或乙二醇预处理的三聚氰胺均可用作制备多孔g-C3N4的前驱体.有趣的是,由于在多孔g-C3N4制备体系中不同制孔单元的共存,与通过盐酸或乙二醇单独预处理的三聚氰胺制备的多孔g-C3N4相比,通过二者共同预处理的三聚氰胺制备的多孔g-C3N4具有更丰富的多孔微观结构.与制备负载型二氧化钛不同,由于在制备g-C3N4过程中缺少溶胶-凝胶步骤,因此负载型g-C3N4较难制备.而且,对于氟-锡氧化物(FTO)基底负载的g-C3N4,在实际应用中存在一些不足.首先,FTO基底的片状物理结构不利于反应底物的扩散.其次,FTO基底的吸光效应会导致光能损失,因此g-C3N4只能在FTO基底的单面负载.最后,在g-C3N4和FTO基底之间无化学作用,因此在光催化反应过程中不可避免造成g-C3N4的损失.因此,以盐酸/乙二醇共同预处理的三聚氰胺作原料,氢氟酸/3-氨基丙基三甲氧基硅烷共同预处理的石英棒作基底,首次制备了多孔g-C3N4和负载型多孔g-C3N4.丰富的多孔微观结构使得所制多孔g-C3N4具有优异的光催化活性;且由于多孔g-C3N4与石英棒基底间存在化学作用,因而具有相当高的稳定性.另外,由于在构建石英棒反应器之后不影响光生载流子的表面迁移和目标有机污染物的扩散,因此负载型多孔g-C3N4的光催化活性与粉体多孔g-C3N4相似.所制备多孔g-C3N4和负载型多孔g-C3N4的光催化活性通过在可见光条件下单组份有机废水的处理进行初步评价.在有机污染物降解同时产氢系统中,由于水和有机污染物之间的氧化还原反应难于进行,因此与传统的光催化降解和产氢系统相比,所制多孔g-C3N4的氢气产率和降解效率均显著降低;然而,在有机污染物降解同时产氢系统中,随着该材料光催化活性的提高,氢气产率和降解效率同时提高.这是因为光催化剂电子传递能力的提高促进了有机污染物和水之间的氧化还原反应.
关键词:
多孔微观结构
,
石墨相氮化碳
,
基底
,
降解
,
产氢
史秋飞
,
方艳艳
,
郑永杰
,
戴玉华
,
林原
材料导报
以甲基丙烯酸羟基乙酯和N-乙烯基吡咯烷酮为单体,采用溶液共聚法制备了一系列的P(HEMANVP)共聚物.利用此共聚物固化液态电解质得到准固态电解质.考察了NVP用量、引发剂用量(AIBN)以及交联剂用量对准固态电解质电导率的影响.经过优化后,这种共聚物形成的准固态电解质最高室温电导率为6.15mS/cm,利用此电解质组装的染料敏化太阳能电池在100mW/cm~2(AM1.5)的模拟光照下,其短路电流、开路电压、填充因子和光电转化效率分别为14.83mA/cm~2、615mV、0.5721、5.22%.
关键词:
P(HEMA-NVP)
,
聚合物凝胶电解质
,
染料敏化太阳能电池
戴玉华
,
吴飞鹏
,
李妙贞
,
王尔鑑
高分子材料科学与工程
应用黏度法和动态模量研究了新型缔合聚合物P(AM/POEA)的溶液流变性质.该聚合物由丙烯酰胺(AM)和少量2-苯氧乙基丙烯酸酯(POEA)(n(POEA)≤1.0%)组成.结果表明,共聚物的微结构对其溶液的流变性能有重要影响.嵌段共聚物(BP系列)具有显著的增黏能力,而无规共聚物(RP系列)则没有这种作用.这种由分子间的疏水缔合作用而产生的疏水缔合增黏能力与疏水嵌段的数量和长度密切相关.同时进一步研究了聚合物浓度、盐浓度、温度和剪切速率对溶液黏度的影响.动态模量测试表明,该聚合物缔合体系在实验浓度范围内黏性响应占有优势.
关键词:
疏水缔合
,
共聚物P(AM/POEA)
,
黏度
,
动态模量
,
影响因素
朱麟勇
,
戴玉华
,
李妙贞
,
王尔鉴
高分子材料科学与工程
用粘度法研究了聚醚树枝体疏水改性聚丙烯酰胺(PDAM)和非改性聚丙烯酰胺(PAM)在水溶液中的加和作用,实验结果表明存在着三个浓度区域:(1)稀溶液区域(C＜C*),高分子链处于分离状态,聚合物PDAM/PAM比值变化对溶液粘度并无重要影响;(2)半稀溶液区域(C＞C*和CH＜CA),随聚合物总浓度增加溶液粘度显著升高,由于链缠结的协同作用,促进高分子链间疏水缔合作用;(3)C＞C*和CH＞CA区域,由于大量的疏水缔合作用使得聚合物溶液粘度急剧升高.
关键词:
改性/非改性聚丙烯酰胺
,
加和系统
,
疏水缔合
,
粘度
戴玉华
,
万杰
高分子材料科学与工程
应用黏度法研究了新型缔合聚合物P(AM/AA/POEA)的溶液流变性质.该聚合物由丙烯酰胺(AM)、丙烯酸(AA)和少量2-苯氧乙基丙烯酸酯(POEA)组成.结果表明,共聚物中疏水嵌段的数量、长度和离子基团含量对溶液流变性质有重要影响,这种离子型聚合物的溶液性质同时受疏水基团的缔合作用和离子基团间的静电排斥作用的共同影响.同时进一步研究了聚合物浓度和pH值对溶液黏度的影响.研究结果表明,这类聚合物在较宽pH值范围黏度较高,说明在实际应用中可操作的范围较宽.
关键词:
疏水缔合
,
共聚物P(AM/AA/POEA)
,
黏度
戴玉华
,
饶运章
,
吴红
,
张水平
黄金
doi:10.3969/j.issn.1001-1277.2007.07.014
文中分析了普遍分布的各种含硫矿山产生酸性废水的机理,研究了废水pH值对重金属溶出的影响,揭示了废水酸化与重金属污染的内在关系,探讨了重金属迁移转化规律和时空分布规律.
关键词:
矿山
,
酸性废水
,
pH值
,
重金属污染
,
分布规律
姜凌霄
,
李可心
,
颜流水
,
戴玉华
,
黄智敏
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20820
分别采用溶剂热还原和光还原沉积法制备了石墨烯-TiO2和 Ag(Au)/石墨烯-TiO2复合光催化剂,并表征了其相结构、形貌、孔隙率、光谱吸收性质以及组成结构.结果表明,石墨烯与 TiO2通过 C–O–Ti 共价键相互作用, Ag 或 Au 纳米粒子均匀沉积在石墨烯和 TiO2表面.在模拟太阳光照射下,通过对水相中罗丹明 B 和甲基橙的降解,考察了光催化剂活性的差异,并研究了其降解动力学.结果表明,由于量子效率的提高、带隙能的降低以及织构性质的优化,复合光催化剂表现出比纯 TiO2更高的光催化活性.
关键词:
石墨烯
,
二氧化钛
,
银
,
金
,
溶剂热还原
,
光还原
,
罗丹明 B
,
甲基橙
