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作为一种新型水中有机污染物,有机氟化物中C–F共价键的键能较大,因而很难通过传统的可见光光催化剂降解.因此,开发高效可见光光催化剂是实现在可见光照射下成功降解水中有机氟化物的关键.作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)因具有可见光响应、环境友好及低成本等优点而广泛应用于水中有机污染物去除.然而,体相层状结构严重限制了g-C3N4的可见光活性.这是由于体相层状结构不利于光生电子的表面迁移,同时增加了光催化反应过程的传质阻力.为了开发一种可重复使用且具有优异可见光活性的光催化剂,进而实现在可见光照射下水中有机氟化物的高效降解及矿化,本文以氯铂酸和多孔氮化碳(pg-C3N4)为前驱体,运用简单的原位光还原法成功制备出一系列高分散铂沉积多孔氮化碳复合材料(Pt/pg-C3N4),而pg-C3N4则是以三聚氰胺为原料采用前驱体预处理法制备.与传统铂沉积石墨相氮化碳(Pt/g-C3N4)复合材料相比,由于多孔氮化碳前驱体具有暴露的几何内外表面,铂纳米粒子可高度分散于其上.因此,铂纳米粒子的电子捕获效应显著增强.另外,与其他传统还原法相比,原位光还原技术还可有效抑制铂纳米粒子的自凝聚.我们对制备的Pt/pg-C3N4复合材料的形貌、孔隙率、相结构、化学组成及光电性质进行了详细表征.结果显示,与传统Pt/g-C3N4复合材料相比,由于多孔微观结构的构建以及高度分散铂纳米粒子的沉积,制备的Pt/pg-C3N4复合材料的BET比表面积显著增大,光吸收能力明显增强,光催化量子效率显著提高.在可见光条件下,初步评价了该复合材料光催化降解水中偶氮染料甲基橙的活性,然后将其进一步应用于水中4-氟苯酚的降解及矿化.结果表明,由于多孔微观结构的构建以及高度分散铂纳米粒子的沉积,所制备Pt/pg-C3N4复合材料具有相当高的可见光光催化活性.结果还显示,所制复合材料具有很高的稳定性,连续使用4次均保持相似的活性.作为一种可见光催化剂,所制Pt/pg-C3N4复合材料有望广泛应用于水中持久性有机污染物的降解以及光催化劈裂水产氢、NO分解和CO2还原等领域.

关键词: 光催化作用 , 多孔氮化碳 , 光还原 , 铂沉积 , 4-氟苯酚

一种简单前驱体预处理策略制备多孔氮化碳和负载型多孔氮化碳及其高效可见光光催化活性

曾振兴 , 李可心 , 魏凯 , 戴玉华 , 颜流水 , 郭会琴 , 罗旭彪

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(17)62763-3

作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)已广泛应用于水中有机污染物去除、劈裂水产氢、二氧化碳还原制碳氢化合物燃料以及选择性氧化有机合成等许多光催化领域.然而,聚集态层状结构和粉末物理状态严重限制了g-C3N4在非均相光催化反应中的实际应用.一方面,g-C3N4的聚集态层状结构限制了光生载流子的表面迁移并增加了光催化反应的传质阻力.另一方面,由于附加的固-液分离步骤,粉体g-C3N4不便于实际应用.因此,为解决g-C3N4的上述缺点,一些研究已经进行并集中于g-C3N4的形貌控制合成及负载.构建多孔微观结构是合成具有优异光催化活性g-C3N4的有效途径之一.本文研究表明,盐酸或乙二醇预处理的三聚氰胺均可用作制备多孔g-C3N4的前驱体.有趣的是,由于在多孔g-C3N4制备体系中不同制孔单元的共存,与通过盐酸或乙二醇单独预处理的三聚氰胺制备的多孔g-C3N4相比,通过二者共同预处理的三聚氰胺制备的多孔g-C3N4具有更丰富的多孔微观结构.与制备负载型二氧化钛不同,由于在制备g-C3N4过程中缺少溶胶-凝胶步骤,因此负载型g-C3N4较难制备.而且,对于氟-锡氧化物(FTO)基底负载的g-C3N4,在实际应用中存在一些不足.首先,FTO基底的片状物理结构不利于反应底物的扩散.其次,FTO基底的吸光效应会导致光能损失,因此g-C3N4只能在FTO基底的单面负载.最后,在g-C3N4和FTO基底之间无化学作用,因此在光催化反应过程中不可避免造成g-C3N4的损失.因此,以盐酸/乙二醇共同预处理的三聚氰胺作原料,氢氟酸/3-氨基丙基三甲氧基硅烷共同预处理的石英棒作基底,首次制备了多孔g-C3N4和负载型多孔g-C3N4.丰富的多孔微观结构使得所制多孔g-C3N4具有优异的光催化活性;且由于多孔g-C3N4与石英棒基底间存在化学作用,因而具有相当高的稳定性.另外,由于在构建石英棒反应器之后不影响光生载流子的表面迁移和目标有机污染物的扩散,因此负载型多孔g-C3N4的光催化活性与粉体多孔g-C3N4相似.所制备多孔g-C3N4和负载型多孔g-C3N4的光催化活性通过在可见光条件下单组份有机废水的处理进行初步评价.在有机污染物降解同时产氢系统中,由于水和有机污染物之间的氧化还原反应难于进行,因此与传统的光催化降解和产氢系统相比,所制多孔g-C3N4的氢气产率和降解效率均显著降低;然而,在有机污染物降解同时产氢系统中,随着该材料光催化活性的提高,氢气产率和降解效率同时提高.这是因为光催化剂电子传递能力的提高促进了有机污染物和水之间的氧化还原反应.

关键词: 多孔微观结构 , 石墨相氮化碳 , 基底 , 降解 , 产氢

沈曾民教授和她的科研活动

李安邦 , 迟伟东

新型炭材料 doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2003.03.014

关键词:

乘振兴东北之风展派司创新宏图

尚爱剑

钛工业进展 doi:10.3969/j.issn.1009-9964.2005.01.014

关键词:

建立地域性黄金交易中心促进吉林省经济振兴

吴顺达

黄金 doi:10.3969/j.issn.1001-1277.2008.06.002

黄金市场是金融市场的一个重要组成部分,与资金市场、证券市场、外汇市场是一种共生关系,同样也是中央银行公开操作业务的载体,是进行金融性融资、投资的场所.它们处于一种胶着状态,彼此推动,相互调节,共同作用于市场经济环境,共同影响商品经济的运行.如果在现有的市场经济条件下,建立具有东北特色的黄金交易中心,不仅有助于解决吉林省经济结构中深层次问题,还可以充分显现其在特殊时期稳定经济、稳定货币、规避外汇风险的作用.

关键词: 金融市场 , 黄金市场 , 地域性黄金交易中心 , 市场经济 , 经济振兴

膨胀石墨的孔隙结构-中国国家自然科学基金和日本学术振兴会联合研究项目报道

稻垣道夫 , 丰田义雄 , 康飞宇 , 郑永平 , 沈万慈

新型炭材料 doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2003.04.001

通过对膨胀石墨膨化容积,石墨蠕虫之间和内部孔隙尺寸的测定,详细研究了膨胀石墨的孔结构,建立了一些估测孔结构的新技术;为了研究膨胀石墨的孔结构,发展了一些测量新技术:包括石腊浸渍法,将石墨蠕虫浸渍在液态石蜡中,石蜡就会填充石墨间的大孔隙,通过断裂方法还可以看到蠕虫内部孔隙,这些方法均需要借助图像处理技术.本论文第一部分分析了市售膨胀石墨的孔隙结构,第二和第三部分分别讨论了胀化温度和插层剂对孔结构的一些影响.

关键词: 膨胀石墨 , 孔结构 , 图像处理 , 膨化程度 , 孔隙尺寸