曾涛涛
,
鲁慧珍
,
刘迎九
,
刘金香
,
荣丽杉
,
马华龙
,
谢水波
中国有色金属学报
以厌氧颗粒污泥为对象,测试其对不同浓度U(Ⅵ)(2.4～12 mg/L)的去除效果,通过环境扫描电子显微镜(ESEM)和高通量测序技术等方法解析铀胁迫下微生物群落结构特性.结果表明:在初始U(Ⅵ)浓度为9.6mg/L、pH为6、投加湿污泥2g(污泥的可挥发性悬浮在体浓度为0.1g)条件下,U(Ⅵ)的去除率最高,达到95.1％;颗粒污泥中微生物以直径约lμm的球形细菌为主,能谱分析(EDS)也证明细胞表面铀的存在.高通量测序得到15939条有效序列,可划分操作分类单元939个.样品文库覆盖率为0.967,Shannon指数、ACE指数和Chaol指数分别为4.099、3140.55与2122.53,表明样品具有较高的微生物多样性与丰富度.菌属分类显示:颗粒污泥中包含许多典型的铀还原固定菌属,如Acinetobacter、Clostridium 、Pseudomonas、Sulfurovum、Sulfurospirillum及Trichococcus,这是颗粒污泥具有高效除铀效果与耐铀性能的原因.
关键词:
耐铀性能
,
颗粒污泥
,
微生物群落
,
高通量测序
陈婧
,
谢水波
,
曾涛涛
,
凌辉
,
王亮
复合材料学报
doi:10.13801/j.cnki.fhclxb.20160229.004
通过羟基铁对钠基膨润土插层改性制备了羟基铁插层膨润土(OH-Fe-Bent),用于去除废水中的U(Ⅵ).实验考察了pH值、U(Ⅵ)初始浓度、温度和吸附时间对OH-Fe-Bent吸附U(Ⅵ)效果的影响,并进行吸附动力学和热力学分析.采用FTIR、SEM、XRD等手段分析相关吸附机制.实验结果表明:OH-Fe-Bent吸附U(Ⅵ)的最佳pH为4,在温度为15℃,投加量为0.8 g/L,U(Ⅵ)初始浓度为10 mg/L时,OH-Fe-Bent对U(Ⅵ)的去除率达到99.55％,吸附平衡时间为90 min.Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型(相关系数的平方约为1)均可较好地拟合其吸附过程,理论饱和吸附量可达97.09 mg/g,OH-Fe-Bent对U(Ⅵ)是单分子层吸附.FTIR、SEM分析表明OH-Fe-Bent吸附U(Ⅵ)后自身结构没有改变,XRD分析表明羟基铁已经成功插入膨润土层间.
关键词:
羟基铁
,
插层
,
膨润土
,
吸附
,
铀
刘星群
,
谢水波
,
曾凡勇
,
钟宇
,
曾涛涛
,
刘迎九
复合材料学报
doi:10.13801/j.cnki.fhclxb.20160308.001
运用超声共沉淀制备了亚铁铝类水滑石(Fe(Ⅱ)-Al LDH),用于处理含 U(Ⅵ)废水。实验考察了初始pH、吸附剂投加量、温度、吸附时间以及U(Ⅵ)初始浓度对Fe(Ⅱ)-Al LDH 吸附U(Ⅵ)的影响。采用SEM、FTIR、XRD与 XPS等手段分析了相关机制。试验表明,Fe(Ⅱ)-Al LDH 吸附 U(Ⅵ)的最佳 pH 为6,当温度为25℃,投加量为1.0 g/L,U(Ⅵ)初始质量浓度为10 mg/L时,对 U(Ⅵ)的去除率达到99.98%,反应在120 min达到平衡,饱和吸附量为117.13 mg/g。Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型(R2≈1)较好地拟合了吸附过程, Fe(Ⅱ)-Al LDH 对 U(Ⅵ)的吸附是自发的吸热反应。SEM、FTIR、XPS 分析结果表明,吸附前后的 Fe(Ⅱ)-Al LDH 结构没有发生改变,Fe(Ⅱ)-Al LDH 对 U(Ⅵ)的吸附是化学吸附为主,氧化还原作用为辅。
关键词:
亚铁铝类水滑石
,
U(Ⅵ)
,
机制
,
吸附
,
化学吸附
王亮
,
谢水波
,
杨金辉
,
曾涛涛
,
刘金香
中国有色金属学报
以氧化石墨烯(GO)、正硅酸乙酯(TEOS)为原料,聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(P123)为表面活性剂,利用TEOS水解成SiO2合成了氧化石墨烯/二氧化硅复合材料(GOS).通过静态实验,探讨pH、GOS投加量、吸附时间和U(Ⅵ)初始浓度对GOS吸附U(Ⅵ)的影响,采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和能谱分析(EDS)对GOS进行表征,并探讨其吸附U(Ⅵ)的机理.结果表明:当溶液pH为6,投加量为0.2 g/L,吸附时间为120 min时,GOS吸附U(Ⅵ)效果最佳;吸附过程较好地拟合准二级动力学模型(R2≈1)和Freundlich等温模型(R2≈1);SiO2成功与GO复合,GOS对U(Ⅵ)具有很好的吸附性能,其吸附U(Ⅵ)前后自身结构并未发生变化,其对U(Ⅵ)的吸附机理以-COOH、-OH的离子交换作用为主,Si-OH的络合反应并存.
关键词:
氧化石墨烯
,
二氧化硅
,
复合材料
,
铀(Ⅵ)
,
吸附
工程热物理学报
根据《吴仲华奖励基金章程》（吴奖[2008]01号），经各高等院校、中国工程热物理学会和中国科学院工程热物理研究所认真评选和推荐，吴仲华奖励基金理事会评审并确定授予青年学者戴巍、罗坤、唐桂华“吴仲华优秀青年学者奖”，授予程雪涛等10位同学“吴仲华优秀学生奖”。
关键词:
基金
,
奖励
,
评选
,
获奖者
,
中国科学院
,
青年学者
,
物理研究所
,
高等院校
郑建祥
,
何玉荣
,
刘文铁
,
叶校圳
,
陆慧林
工程热物理学报
采用欧拉-欧拉双流体模型,颗粒动理学理论模拟颗粒相流动,采用周涛和李洪钟(1999)的力平衡模型预测纳米颗粒聚团尺寸,对喷动床内纳米颗粒聚团流化过程进行了数值模拟,得到了喷动床内纳米颗粒聚团的流化过程,获得喷射区和环隙区内颗粒相速度和浓度分布.分析了喷动床结构和进口气体速度等对纳米颗粒聚团流化特性的影响.由于纳米颗粒的特殊性质,不易形成喷泉区.适当的喷动床结构和进口气体速度有助于形成稳定喷动.
关键词:
固喷动床
,
纳米颗粒聚团
,
数值模拟
任学冲
,
武明
,
褚武扬
,
李金许
,
乔利杰
,
江波
,
陈刚
,
崔银会
金属学报
doi:10.3321/j.issn:0412-1961.2007.02.007
研究了轮箍钢低倍组织和连铸温度对白点敏感性、断裂韧性的影响.结果表明,连铸温度对白点敏感性有影响,低温涛坯(尾坯)的白点敏感性略高于高温铸坯(头坯).低倍组织对白点敏感性影响显著,柱状晶区的白点敏感性最低,等轴晶区的白点敏感性最高.但是,低倍组织和连铸温度对氢扩散和条件断裂韧性KIQ均没有影响.
关键词:
轮箍钢
,
低倍组织
,
连铸温度
,
氢致开裂
,
白点
李灿
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62520-2
单原子催化剂(SAC)是多相催化领域一个新兴的研究热点,是指催化剂中活性组分完全以孤立的单个原子的形式存在,并通过与载体作用或与第二种金属形成合金得以稳定.相比于纳米/亚纳米催化剂,单原子催化剂具有诸多优势:(1)活性组分达到最大程度分散(100％),可有效提高金属(特别是贵金属)原子利用率;(2)活性位点的组成和结构单一,可避免因活性组分组成和结构不均匀导致的副反应,从而显著提高目标产物的选择性;(3)单原子催化剂兼具高活性、高选择性和可循环使用的优点,有望成为连接均相催化与非均相催化的桥梁.因此,单原子催化剂为在原子尺度上理解催化机理和构效关系提供了一个很好的平台.2011年,中国科学院大连化学物理研究所张涛院士团队首次合成了单原子铂催化剂Pt1/FeOx.该催化剂通过共沉淀法制备,在CO氧化以及PROX反应中展示出优异的催化性能,其TOF值为相应的纳米催化剂3倍之高,在此基础上,该团队随后发展了一系列贵金属单原子催化剂,例如Ir/FeOx,Pd/ZnO,Au/CeO2和Ag-Pd/SiO2.这些催化剂在水气变换反应、乙炔选择性加氢反应、芳香硝基化合物选择加氢等反应中表现出了优异的催化活性及选择性.尤其是在3-硝基苯乙烯选择性加氢反应中,单原子催化剂Pt1/FeOx的TOF值高达1500 h-1,是文献报道最优催化剂的20倍;产物3-氨基苯乙烯的选择性高达99％.在单原子催化剂概念提出的短短几年,它已经成为目前多相催化领域的研究热点,并且发展出许多新的单原子催化剂制备方法.然而,由于单个原子具有较高的表面能,因此目前制备的单原子催化剂负载量往往较低(＜0.5 wt％).另一方面,目前单原子催化剂的研究对象主要为贵金属,而非贵金属单原子催化剂却鲜有报道.近日,张涛团队在非贵金属单原子催化剂领域取得新的进展.他们成功制备出了负载量高达3.6 wt％的Co-N-C单原子催化剂,并结合密度泛函理论(DFT)和X-射线吸收精细结构(XAFS)技术首次解析出Co-N-C催化位点的精确结构.Co(Fe)-N-C是一类在电催化领域受到广泛关注的材料,在氧还原反应,析氢反应以及CO2电还原反应中均有良好的催化性能,被认为是一种最有希望取代商业Pt/C电极的非贵金属催化剂.然而,由于其组成较为复杂,人们对其活性中心的认识存在诸多争议.Co(Fe)-N-C催化剂通常采用高温焙烧法制备,即将金属前驱体,含N,C配体以及碳载体在600-9000℃高温下焙烧,这往往导致催化剂中同时含有不同尺寸的Co(0),CoOx以及CoM,也含有常规表征手段难以发现的Co(Fe)单原子.张涛团队利用Mg(OH)2作为牺牲载体,制备出了完全单原子分散的Co-N-C催化剂(图1(a)).作者通过原子分辨的高角环形暗场-扫描透射电镜(HAADF-STEM),XAFS和DFT计算,首次证明Co-N-C催化活性中心的结构为CON4C8-1-20z.在这种模型中,Co中心在径向方向与4个N配位,轴向有2个弱吸附的氧气分子吸附在Co原子上(图1(b)).与之前报道的贵金属催化剂显著不同的是,在Co-N-C单原子催化剂中,Co含量高达3.6 ％.值得称道的是,这种Co-N-C单原子催化剂在芳硝基化合物选择加氢制备偶氮化合物的反应中的催化活性和选择性可媲美贵金属催化剂.使用Co-N-C催化剂,在温和条件下即可实现从芳香硝基化合物一锅法绿色合成偶氮化合物,并且该催化剂具有优异的底物普适性,即使底物含有-C=C,-I,-Br等基团时,也可高效生成相应的偶氮苯.这项工作的另外一个意义在于获得了非常均一的Co-N-C活性位组成和结构,这为利用多种表征手段精确解析结构提供了一个很好的切入点.某种意义上讲,之前文献中报道的含有多种Co物种的Co-N-C催化剂,其活性中心的认定需要重新审视.事实上,Co的配合物作为分子催化剂已经广泛应用于均相催化中;而这项工作中的Co单原子通过与N,C配位而稳定,活性中心类似于均相催化剂中的Co配合物,但却形成了真正的多相催化剂.因此我们可以预测,许多过渡金属均相催化剂有可能通过该工作中的单原子制备策略转化为多相催化剂,从而使单原子催化剂真正成为均相催化和多相催化的桥梁.
关键词:
单原子催化
,
Co-N-C
,
结构鉴定
,
活性位点
,
选择加氢
