陈能展
,
季生福
,
银凤翔
,
赵丽萍
,
王伟
,
李成岳
,
刘辉
催化学报
以FeCrAl合金薄片为载体,以LaAl1-xFexO3为活性组分,以Al2O3为过渡层,制备了LaAl1-xFexO3/Al2O3/FeCrAl金属基整体式催化剂,并用XRD和SEM等方法对催化剂的物相和形貌进行了表征,对催化剂上甲烷催化燃烧活性进行了评价. 结果表明,催化剂物相中有LaAl1-xFexO3型钙钛矿及α-Al2O3 和γ-Al2O3; 催化剂的颗粒小于2 μm, 并且颗粒的尺寸及形貌与LaAl1-xFexO3中的Fe/Al摩尔比有关; 催化剂样品对甲烷催化燃烧活性的大小顺序为LaAl0.3Fe0.7O3/Al2O3/FeCrAl＞LaFeO3/Al2O3/FeCrAl＞LaAl0.5Fe0.5O3/Al2O3/FeCrAl＞LaAl0.7Fe0.3O3/Al2O3/FeCrAl＞LaAlO3/Al2O3/FeCrAl.
关键词:
镧
,
铝
,
铁
,
复合氧化物
,
铁-铬-铝合金
,
整体式催化剂
,
甲烷
,
燃烧
李建伟
,
李成岳
,
蒋小川
,
屈锦华
催化学报
采用微型等温积分反应器,在5 MPa, 210～270 ℃和气体组成(摩尔分数)CO 4.21%～14.48%, CO2 1.55%～13.67%, H2 58.34%～87.00%, N2 4.81%～26.50%, CH4 0～0.11%条件下,对国产C302低压铜基催化剂上甲醇合成的动力学特征进行了系统的研究.对基于CO和CO2竞争加氢双路线合成甲醇的六种动力学模型,以Simplex-Marquardt与Merson复合法估计了相应的模型参数.数理统计检验结果表明,六种动力学模型均是可信的.这说明由等温实验数据和传统的数理统计检验获得的动力学模型具有不确定性.
关键词:
铜基催化剂
,
甲醇合成
,
动力学模型
李英霞
,
陈标华
,
孟伟娟
,
李成岳
,
王文兴
,
曹钢
催化学报
根据测试结果,得到了MCM-22和具有相同硅铝比的β沸石的酸中心数及其分布,系统地研究了反应条件对苯与丙烯烷基化反应产物分布的影响; 结合扩散系数与扩散势能,讨论了产物分布与MCM-22沸石孔道及酸性质的关系,并与β沸石进行了比较. 苯烷基化反应发生在MCM-22沸石的外表面上,其空间位阻较小; 在相同的反应条件下,与发生在β沸石十二元环孔道内的苯烷基化反应相比,异丙苯的选择性低2%～4%,二异丙苯的选择性高0.5%～5%,三异丙苯的生成量多10余倍. 位于MCM-22沸石十元环二维正弦波形孔道的B酸中心,由于空间位阻大,很难发生苯烷基化反应,但可发生丙烯齐聚反应,故MCM-22沸石上有较多的丙烯齐聚物生成. Β沸石上生成正丙苯的量是MCM-22沸石上的3～4倍.
关键词:
MCM-22沸石
,
β沸石
,
苯
,
丙烯
,
烷基化
梁日忠
,
李英霞
,
李成岳
,
陈标华
,
胡山鹰
催化学报
采用在线质谱动态响应技术,研究了钒磷复合氧化物(VPO)催化剂再氧化条件(氧浓度、温度和时间)对正丁烷选择氧化制顺酐反应的影响. 结果表明,催化剂再氧化条件对正丁烷选择氧化反应性能有明显的影响,其中再氧化温度是主要影响因素. 当正丁烷选择氧化和VPO催化剂再氧化在反应器(循环流化床和固定床)内序贯、交替进行时,可以通过改变再氧化条件使催化剂再氧化反应与正丁烷选择氧化反应恰当地匹配以改善时均反应性能.
关键词:
钒
,
磷
,
复合氧化物
,
再氧化
,
质谱
,
动态响应
,
丁烷
,
选择氧化
李建伟
,
范建光
,
李英霞
,
陈标华
,
李成岳
催化学报
基于热力学分析、在线GC-MS测试和变空速实验获得的信息,对改性β分子筛上异丙醇(IPA)与苯常压气相合成异丙苯(IPB)反应的网络结构进行了较为系统的研究,确定了该反应体系的主反应和副反应,提出了能合理解释实验现象的反应网络结构: IP→AH2O+C3H6+C6H6(→←)-C6H6 IPB+C3H→6DIPB.采用微型等温积分反应器,在 n(C6H6)/ n(IPA)=8～17和T=513～573 K的条件下,对改性β分子筛上异丙醇与苯气相烷基化反应的动力学特性进行了研究.依据所判识的反应网络结构和幂函数速率方程,以Simplex-Marquardt复合法对实验数据进行非线性参数估计,建立了可描述反应动力学实验数据的双速率模型.
关键词:
异丙醇
,
苯
,
烷基化
,
异丙苯
,
反应动力学
,
反应网络
,
β分子筛
郭亚男
,
曾鹏晖
,
季生福
,
魏妮
,
刘辉
,
李成岳
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90905
采用共浸渍法制备了P/Ni摩尔比为2的Ni_2P/SBA-15,再通过二次浸渍引入助剂Mo制得Mo-Ni_2P/SBA-15,将它调制成活件胶后均匀涂敷于预处理后的载体表面,干燥焙烧后在氢气流中采用程序升温还原法,制备了一系列Mo-Ni_2P/SBA-15/堇青石整体式催化剂.采用X射线衍射、N_2吸附-脱附和X射线光电子能谱对催化剂结构进行了表征,以二苯并噻吩为模型含硫化合物,考察了催化剂的加氢脱硫件能.结果表明,Mo的加入增大了催化剂的比表面积,在催化剂表面形成了MoNiP_2,且Ni_2P为主要活性物相.Mo在催化剂表而主要以Mo~(6+)和Mo~(δ+)形式存在;当w(Mo)=4.2%时,n(Mo)/n(Ni+Mo)=0.18的整体式催化剂上二苯并噻吩的转化率最高,且在较低反应温度时以直接脱硫机理为主,而较高反应温度时以加氢脱硫机理为主.
关键词:
钼
,
助剂
,
磷化镍
,
整体式催化剂
,
二苯并噻吩
,
加氢脱硫
,
联苯
,
环己基苯
赵福真
,
曾鹏晖
,
张广宏
,
季生福
,
李成岳
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90903
以介孔SBA-15分子筛为载体,用等体积共浸渍法制备了不同Cu/Co比和不同Cu-Co含量的Cu-Co/SBA-15催化剂,用N2吸附-脱附、高分辨透射电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,并在微型定床反应器上评价了催化剂催化甲苯燃烧性能.结果表明,所有催化剂仍具有SBA-15分子筛的介孔结构,Cu含量较低时催剂中存在Cu-Co-O固溶体,Cu含量较高时会形成CuO.催化剂表面的Co对甲苯催化燃烧有重要的作用,催化剂中的Cu可降低Co的还原温度,从而有利十催化剂活性的提高.40%(Cu_(0.25)Co_(0.75))/SBA-15催化剂具有最高的活性,在285℃时可完全化燃烧消除甲苯.
关键词:
甲苯
,
催化燃烧
,
铜
,
钴
,
SBA-15分子筛
杨东海
,
黄晓峰
,
陈标华
,
李成岳
催化学报
丁烷选择氧化制顺酐是迄今唯一已经工业化的低碳烷烃选择氧化反应.模拟研究和在实验室微型反应器上的研究结果证实,在适宜的操作条件下,通过固定床反应器人为非定态操作能够改善反应的时均性能、提高顺酐的选择性和收率.本文在小试规模(装填30 g原粒度工业催化剂)的单管固定床反应器实验装置上,开展了丁烷选择氧化反应人为非定态操作性能的研究.在适宜的操作条件下,进料组成周期性变化虽然提高了顺酐的选择性,但降低了丁烷的转化率; 同时改变反应温度和进料组成能够显著提高顺酐的时均收率.
关键词:
丁烷
,
选择氧化
,
顺酐
,
氧化钒
,
氧化磷
,
人为非定态操作
,
固定床反应器
胡林华
,
季生福
,
刘倩倩
,
吴平易
,
朱吉钦
,
李成岳
催化学报
分别以浸渍法和水热晶化法制备了SBA-15介孔分子筛孔中插入氧化钨和碳化钨的催化剂,采用NH3-TPD测定了表面酸性和总酸量,并采用FT-IR研究了它们的表面羟基分布情况.NH3-TPD结果表明,浸渍法制备的含氧化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面只有SBA-15介孔分子筛的弱酸位,而含碳化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面还出现了W2C的强酸位.水热晶化法制备的含氧化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面SBA-15介孔分子筛的弱酸位随W含量的增大略有增强, W含量较高时还出现了钨物种的强酸位;含碳化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面除了SBA-15介孔分子筛的弱酸位外, W含量较低时有W2C的强酸位, W含量较高时有W2C和WC两种强酸位.傅里叶变换红外光谱结果表明,浸渍法和水热晶化法制备的含氧化钨和碳化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂除表面自由硅羟基外,还存在着α, β和γ三种不同类型的氢键羟基,并且氢键羟基和催化剂的制备方法以及催化剂的W含量都有一定的关系.
关键词:
SBA-15介孔分子筛
,
氧化钨
,
碳化钨
,
氨程序升温脱附
,
傅里叶变换红外光谱
李建伟
,
白静宇
,
姚飞
,
李成岳
催化学报
采用微型等温积分反应器,在3 MPa,598～728 K以及气体组成(摩尔分率)为CO 0.066～0.139,CO2 0.041～0.1,H20.262～0.457,H2O 0.217～0.386和N2 0.077～0.271的条件下,对国产LB型低汽气比中温变换催化剂的动力学特性进行了系统的研究.对基于一级反应模式、二级反应模式和幂函数经验式的三种变换反应动力学模型,以Simplex-Gauss-Newton复合法估计了相应的模型参数.数理统计检验结果表明,三种动力学模型在统计学意义上均是可信的.进一步的工业应用检验表明,由于结构上的不同,当用于非等温工业反应器性能分析时,三种模型预报的结果具有明显差异,相比之下,幂函数型动力学方程更适宜于描述LB型变换催化剂的动力学特性.因此,由等温实验数据和传统的数理统计检验获得的动力学模型具有不确定性,为使动力学模型的应用更为可靠,对所建立的动力学模型进行工业应用检验是必要的.
关键词:
水煤气变换反应
,
中温变换催化剂
,
动力学
,
动力学模型
