郝广平
,
米娟
,
李多
,
曲文慧
,
吴挺俊
,
李文翠
,
陆安慧
新型炭材料
doi:10.1016/S1872-5805(11)60076-0
以间苯二酚和甲醛为前驱体,分别采用赖氨酸或氨水共聚体系制备了两种具有分等级孔道结构的块体含氮多孔炭.采用氮气吸附/脱附,透射电子显微镜,扫描电子显微镜及元素分析技术分别对其物理和化学性质进行了表征.在三电极体系和两电极体系下,研究了其作为超级电容器电极材料的电化学行为.结果表明:这两种氮掺杂块体多孔炭具有相似的孔道结构,但电容行为明显不同.其中赖氨酸体系制备的多孔炭氮含量比较高,表现出良好的电化学行为,其质量比电容可达199F·g-1,经过1000充放电循环比电容仅有1.6%的损失.
关键词:
炭
,
分等级孔
,
氮掺杂
,
超级电容器
,
电化学性质
张慧丽
,
任丽会
,
陆安慧
,
李文翠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60399-9
采用具有分等级孔道结构的SiO2(HMS)为载体,通过润湿浸渍引入少量CeO2,经焙烧得到CeO2/HMS复合载体,然后采用沉积沉淀法负载上Au纳米粒子,得到Au/CeO2/HMS三元复合催化剂.通过X射线衍射、程序升温还原和原位红外光谱等手段表征了催化剂的结构.结果表明,CeO2的存在可控制Au颗粒的沉积并稳定载体上的纳米Au颗粒.Au/CeO2/HMS上CO低温氧化反应完全转化温度为60℃.高度分散的Au0可以活化CO,CeO2颗粒则可以提供反应需要的氧.稳定性测试结果显示,反应48h催化剂活性维持不变.
关键词:
二氧化硅
,
一氧化碳氧化
,
金
,
二氧化铈
,
稳定性
李文翠
,
胡浩权
,
朱玉东
,
朱盛维
新型炭材料
doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2005.03.005
以甲酚为原料,添加适量的间苯二酚,在氢氧化钠催化作用下与甲醛聚合,经溶胶凝胶、溶剂置换、常压干燥和900 ℃炭化过程可制备纳米多孔材料炭气凝胶.N2吸附测试表明所制备炭气凝胶BET比表面积高于500 m2/g,在8 nm～20 nm范围具有集中的孔径分布,适合于做双电层电容器的电极材料.采用电化学阻抗谱测试电极的电化学行为,结果显示炭气凝胶电极在1 mol/L的H2SO4电解液中的体积比电容接近70 F/cm3,质量比电容最高达97 F/g.
关键词:
炭气凝胶
,
双电层电容器
,
电化学阻抗谱
王光辉
,
李文翠
新型炭材料
报道了一种以Fe3O4纳米晶粒为催化剂和致孔剂制备具有高比表面积块体石墨化炭的方法.首先采用共沉淀法合成粒径＜10nm的Fe3O4纳米颗粒,然后将其均匀分散到以2,4-二羟基苯甲酸(D)、甲醛(F)为原料,无水Na2 CO3为催化剂形成的聚合物(DF)中,通过溶胶-凝胶过程和炭化过程得到掺杂Fe的石墨化炭.最后经过酸洗,得到纯的高比表面积块体石墨化炭.随炭化温度的升高(700℃～900℃),样品的石墨化程度增加.在800℃炭化,样品已具有明显的石墨化结构,且比表面积较大.
关键词:
催化剂
,
致孔剂
,
块体石墨化炭
赵海霞
,
朱玉东
,
李文翠
,
胡浩权
新型炭材料
考察了在以间苯二酚(R)和甲醛(F)为原料,碳酸钠(C)为碱性催化剂,通过溶胶.凝胶过程和常压干燥方法制备RF炭气凝胶过程中CO2活化对炭气凝胶孔结构的影响,并通过恒流充放电和循环伏安法测试其电化学性能.结果表明:CO2活化可明显提高炭气凝胶BET比表面积(SBET)和孔容(Vtotal).RF炭气凝胶在900℃下活化3h,SBET从未活化时的633m2/g提高到1271m2/g;相应的电化学测试结果表明,以1mA/cm2的电流充放电,其比电容可从未活化样的81F/g增加到172F/g;以30mA/cm2的电流进行充放电试验,活化样的比电容仍可达到131 F/g.
关键词:
RF炭气凝胶
,
孔结构
,
比电容
,
CO2活化
,
恒流充放电
,
循环伏安法
石磊
,
胡臻浩
,
邓高明
,
李文翠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60947-0
由于在工业、环保和能源等诸多领域的潜在应用,低温CO催化氧化催化剂的研发引起了广泛关注.尽管贵金属表现出优越的CO氧化活性和稳定性,但是其有限储量和高昂价格一直限制着它们的实际应用.铜锰氧化物是著名的霍加拉特催化剂的主组分,价格低廉,催化氧化CO活性高,可高效替代贵金属催化剂.大量研究已证实, CO在铜锰氧化物上的氧化遵循氧化-还原机理,因此调变铜锰氧化物催化剂的氧化-还原性能对于改善其CO氧化活性至关重要.本文报道了一种简单的选择性刻蚀技术,即在铜、锰前驱物共沉淀过程中引入氨水作为刻蚀剂,利用氨水与铜离子的强络合作用选择性刻蚀铜组分,调变铜锰氧化物的铜锰比,有效改善了铜锰氧化物的氧化-还原特性,从而提高了其CO氧化性能. X射线粉末衍射(XRD)测试结果表明,初始制备的样品结晶弱,主要物相包含铜锰复合氧化物和氧化锰,此外还存在少量碳酸锰.不同浓度氨水刻蚀几乎未改变铜锰氧化物的物相组成.透射电子显微(TEM)照片中几乎没有发现晶格相,进一步证实这些铜锰氧化物的弱结晶本质.扫描电子显微(SEM)照片显示初始制备的铜锰复合氧化物主要由1.5?m左右的球形颗粒堆积而成,氨水刻蚀后颗粒形状变得不规则,表面更加粗糙,样品比表面积也从刻蚀前的85 m2/g增加到139 m2/g.理论上,氨水与铜的络合作用更强,样品主体和表面组成分析结果显示,随着氨刻蚀量增加,铜含量逐步降低,这清晰证实了氨有效地选择性刻蚀了铜组分. ；进一步运用X射线光电子能谱(XPS)、氢程序升温还原(H2-TPR)、CO程序升温还原(CO-TPR)和氧程序升温脱附(O2-TPD)等测试手段表征了铜锰氧化物的氧化和还原特性,特别是氨刻蚀后催化剂氧化-还原性能. XPS分析显示铜锰氧化物中铜和锰物种的氧化态分别为+2和+3,氨刻蚀并没有改变两物种的氧化态. H2-TPR和CO-TPR证实氨刻蚀有效促进了铜锰氧化物中晶格氧从锰到铜物种的迁移,氨刻蚀同时还增强了与铜和锰键合的晶格氧物种的反应活性. O2-TPD结果进一步表明,氨刻蚀显著改善了铜锰氧化物中与铜键合晶格氧的释放.综合来看,氨刻蚀可有效促进铜锰氧化物的晶格氧迁移、释放和反应等氧化-还原特性. CO氧化反应研究显示,氨刻蚀大幅度促进了铜锰氧化物的催化活性.当反应温度在30?C时,相比于初始制备的铜锰氧化物催化剂,氨水刻蚀的样品上CO转化率提高了30%,达到90%转化率时的温度降低了20?C.关联催化剂结构表征和CO氧化性能数据发现,以表面Cu量归一化的CO氧化反应速率与催化剂的氧化-还原性能正相关.这一结果清晰证实氨刻蚀能显著改善铜锰氧化物的氧化-还原特性,进而有效促进其CO氧化活性.
关键词:
铜锰氧化物
,
选择性刻蚀
,
氧化-还原性能
,
一氧化碳氧化
,
共沉淀
李文翠
,
郭树才
材料研究学报
doi:10.3321/j.issn:1005-3093.2001.03.015
首次以混甲酚(J)和甲醛(F)为原料,在NaOH(C)催化作用下制备混甲酚甲醛气凝胶(JF),考察了制备条件与气凝胶性能的关系,并用TG、TEM、NMR、FT-IR、N2吸附表征了气凝胶结构.结果表明,JF气凝胶的密度随反应物浓度和催化剂含量的增加而增加,混甲酚与甲醛溶胶-凝胶过程中形成的交联键是亚甲基醚键和亚甲基键,JF气凝胶最可几孔径约30nm,网络粒子直径约20nm,是典型的中孔材料.有机气凝胶热解可以得到炭气凝胶,在300～600℃之间JF气凝胶失重显著.
关键词:
有机气凝胶
,
纳米材料
,
混甲酚
贾昆明
,
张慧丽
,
李文翠
催化学报
采用水热合成法制备了形貌规则的纳米氧化铈颗粒,分别为棒状、立方体和多面体,通过溶胶沉积法将金颗粒沉积到不同形貌氧化铈表面制得了Au/CeO2催化剂. 考察了催化剂载体的不同形貌对CO催化氧化反应活性的影响. 实验结果表明,棒状(110+100)和多面体(111+100)氧化铈作为载体时的催化剂活性比立方体(100)作为载体时的活性高. 在低温段,多面体氧化铈作为载体的催化剂表现出较高活性,而在高温范围,棒状氧化铈作为载体的催化剂的催化活性最好.
关键词:
金
,
一氧化碳氧化
,
氧化铈
,
晶面
蔡丽娜
,
胡臻皓
,
李文翠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60699-8
以乙酸铜和乙酸锰为铜锰前驱体,以NH4HCO3为沉淀剂,相应金属硝酸盐为掺杂剂,采用共沉淀法制备了不同过渡金属氧化物掺杂的铜锰氧化物催化剂.采用N2物理吸附、X射线衍射,氢气-程序升温还原和原位红外漫反射光谱等方法对催化剂进行了表征,考察了系列催化剂上CO反应性能.结果表明,掺杂过渡金属氧化物可以调变催化剂对CO的吸附能力,进而影响催化剂性能.
关键词:
铜锰氧化物
,
过渡金属氧化物
,
掺杂
,
一氧化碳氧化
,
原位红外漫反射光谱
钱旦
,
郝广平
,
李文翠
新型炭材料
以甲醛(F)和间苯二酚(R)为炭源,赖氨酸为催化剂,采用快速溶胶凝胶法所制含氮多孔炭(RFL)对CO2具有较高的吸附能力;为增加RFL的氮含量,引入适量的三聚氰胺(M),制得的多孔炭(RFLM)含N量增加,比表面积和孔体积也有所增加;在合成体系中进一步引入谷氨酸(G),可使聚合反应速率得到控制,且多孔炭(RFLMG)的织构性质也得到进一步优化.RFLM和RFLMG对CO2的吸附能力较RFL弱,说明多孔炭的含N量与其对CO2的吸附能力没有明确的线性关系,而含氮官能团的存在形式会影响多孔炭对CO2的吸附能力.
关键词:
含氮多孔炭
,
织构性质
,
CO2吸附
