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用于甲烷脱氢芳构化反应Mo基催化剂的研究

叶飞 , , 宋一兵 , 孙长勇 , 方奕文 , 郝志峰 , , 徐奕德 , 励吾

催化学报

通过对分子筛载体HZSM-5进行精密前处理,然后浸渍钼酸铵溶液和添加微量助剂Fe,分别制得催化剂Mo/HZSM-5(t)和Fe-Mo/HZSM-5(t),考察了它们对甲烷脱氢芳构化反应的催化性能. 结果表明,在Mo/HZSM-5(t)催化剂上,反应5 h后,甲烷的转化率可达11.4%,苯收率高于6.2%,在反应30 h后,甲烷的转化率可达8.8%,苯收率高于5.3%,催化剂显示出较高的稳定性. 微量助剂Fe的添加在保持催化剂稳定性的前提下进一步改善了催化剂的活性,使甲烷的转化率相对于Mo/HZSM-5(t)上的提高了18%,苯收率提高了52%. XRD和TPO测试表明活性组分Mo和助剂Fe高度分散于载体上或进入载体孔道中,载体的精密前处理及Fe的添加提高了催化剂的抗积炭能力,使得催化剂稳定性显著提高.

关键词: 甲烷 , 芳构化 , HZSM-5沸石 , 精密前处理 , 积炭 , ,

铝集流体表面处理对锂离子电池性能的影响

李俊鹏 , 党海峰 , 杨伟 , 薛建军 , 董新法 ,

电镀与涂饰

以铝箔为基材,在磷酸-硫酸混合溶液中采用直流阳极氧化法进行表面处理,使铝箔表面形成多孔氧化铝结构.采用粘附力测试、扫描电镜、循环伏安、电化学阻抗谱、恒流充放电等方法,对铝箔表面结构及以其作为正极集流体的锂离子电池充放电性能进行考察.结果表明,经过阳极氧化处理的铝箔表面形成孔径为1 ~5μm的多孔氧化铝层,使活性材料的粘附力提高了23%,在1 mol/L LiPF6的碳酸甲乙酯和碳酸乙烯酯电解液体系中的耐腐蚀性能得到明显提升.未处理铝箔的腐蚀电流密度峰值为0.267 mA/cm2,阳极氧化处理后降至0.022 mA/cm2.经过200次充放电循环后,0.5C、 1C和5C倍率下采用经阳极氧化处理铝箔的锂离子电池比容量比采用未处理铝箔的电池比容量分别高2.85%、4.42%和10.56%.

关键词: 锂离子电池 , 铝集流体 , 表面处理 , 阳极氧化 , 多孔氧化铝层

甲烷在铕改性Mo/HZSM-5催化剂上的直接芳构化反应Ⅱ.铕对催化剂中钼物种的影响

刘自力 ,

催化学报

采用X射线光电子能谱和程序升温还原实验研究了Mo-Eu/HZSM-5催化剂中铕对钼物种的影响.结果表明:铕的添加使得钼的3d电子结合能增加.这说明助剂铕与主催化剂钼存在强相互作用,这种强相互作用使得三氧化钼的程序升温还原谱产生较大的变化,相应的还原温度升高.结合实验现象,提出了该催化剂的活性钼物种前身的结构模型.

关键词: X射线光电子能谱 , 程序升温还原 , 钼物种 , 铕物种 , 甲烷 , 芳构化 , HZSM-5分子筛

固体氧化物燃料电池初步研究

马紫峰 , 石玉美 , 黄碧纯 , 卓炀 ,

无机材料学报

研制了管式SOFC试验电池系统,分别以H2和CH4为燃料,空气为氧化剂气体,对管状SOFC在500~950℃范围内的电性能进行研究.考察了温度对电池内阻、输出电流和输出电压的影响.结果表明,当电池工作温度升至950℃时,分别以H2和CH4为燃料,电池开路电压分别为0.98V和1.05V;最大输出电流密度达到19.6mA/cm2和16.4mA/cm2,最大输出功率达到30.0mW和24.4mW经过145h连续试验运行,试验电池性能没有出现任何退化迹象。

关键词: 固体氧化物燃料电池 , null , null

超声频率对碳纳米管结构及其负载PtRu催化剂催化活性的影响

叶飞 , 陈胜洲 , 董新法 ,

功能材料

在浓硝酸和浓硫酸混合液中,采用频率分别为25、40、60和80kHz的超声波对碳纳米管(CNTs)进行官能团化处理,运用X射线衍射(XRD)、傅立叶红外(FT-IR)、热重分析(TG)等手段,考察了超声处理对碳纳米管晶相结构、表面基团、含氧基团含量的影响.以不同超声频率处理的碳纳米管作为载体,制备了一系列碳纳米管负载PtRu催化剂,并用X射线衍射技术对催化剂的晶体结构进行了表征.采用循环伏安法(CV)测试了催化剂对甲醇电氧化反应的催化活性.结果表明,采用超声频率为60Hz处理的碳纳米管具有较高的含氧基团含量,用其作为载体制备的PtRu/CNTs60催化剂具有最佳的甲醇电氧化催化活性.

关键词: 超声频率 , 碳纳米管 , PtRu/CNTs , 甲醇电氧化

碳纳米管负载氮化钴催化剂的制备及其对氨分解反应的活性

赵朝晖 , 邹汉波 , 卢金雁 ,

材料导报

采用等体积浸渍法结合程序升温还原技术合成了一系列CoN_x/CNTs催化剂,通过XRD、BET、TGDSC、TPR等手段,结合氨分解反应,研究了它们的表面性质和反应性能,结果表明,CoNx/CNTs催化剂对氨分解反应具有良好的催化活性,在500℃时氨转化率可达到66.46%.

关键词: 氮化钴 , 碳纳米管 , 氨分解

纳米氧化镁模板法制备氮掺杂炭电极材料

杨旸 , 陈胜洲 , 陈伟平 ,

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2013.19.028

六水氯化镁作为镁源,制备了粒径范围11~26 nm的氧化镁,以纳米氧化镁为模板,将聚丙烯酰胺高温炭化,酸溶去模板,制备出高含氮量的多孔炭材料,并对材料进行XRD、SEM、孔径表征和电化学性能测试。结果显示,炭材料以层状为主,平均孔径为4.72nm,比表面积达1873m2/g;在1mol/L H2 SO4电解液中,放电电流密度为1A/g 时,电极材料的质量比电容达176F/g。

关键词: 超级电容器 , 负极材料 , 模板法 , 多孔炭材料

Cu含量对Cu/Al-Ce-PILC上丙烯选择性催化还原NO反应的影响

绮纯 , , 郝吉 , 李俊华 , 傅立新

催化学报

采用聚合羟基复合阳离子合成交联粘土Al-Ce-PILC,经SO2-4改性后,以浸渍法制备了用于C3H6选择性还原NO反应的铜基交联粘土催化剂Cu/Al-Ce-PILC. 用XRD,XPS和TPR等技术对催化剂进行了表征,并考察了Cu含量对催化剂性能的影响. 结果表明,Cu负载未改变Al-Ce-PILC的结构; w(Cu)=2%时,Cu物种以Cu+和Cu2+两种形式存在,催化剂具有最高的催化活性和较宽的操作温度范围,在反应气组成为0.22%NO-0.12%C3H6-2.0%O2-97.66%He,空速为 24 000 h-1和温度为350 ℃的条件下,NO转化率可达56.4%,700 ℃下仍可达22.3%; w(Cu)=5%时,催化剂中有明显的CuO物相存在,该物相促进C3H6的深度氧化,从而降低了NO选择性还原反应的性能.

关键词: , 交联粘土催化剂 , 氮氧化物 , 丙烯 , 选择性催化还原

碳纳米管负载金属氮化物催化剂的制备及其性能研究

赵朝晖 , 邹汉波 , 陈胜洲 , 珊瑜 ,

功能材料

采用等体积浸渍法结合程序升温还原技术制备出一系列负载型过渡金属氮化物催化剂.利用XRD、BET、TPR等表征手段,结合氨分解制氢反应,研究了它们的表面性质和反应性能.发现改性碳纳米管负载的氮化钴催化剂具有较大的比表面积,对氨分解制氢反应的催化活性最高.新鲜态CoN_x/CNTs催化剂的比表面积可达151.85m~2/g,在650℃时氨转化率为80.3%,850℃达到完全转化.

关键词: 金属氮化物 , 碳纳米管 , 氨分解

pH值对Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂甲烷自热重整制氢性能影响

蔡秀兰 ,

稀土

采用浸渍-共沉淀法制备了Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂,其中Ni负载量为10%(质量分数).采用XRD、H2-TPR等方法表征了催化剂的结构及还原性能,并在固定床微反装置中考察了载体制备的沉淀过程中pH值的改变对Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响.研究发现,在反应温度为650℃~850℃范围内,pH值为9制备的Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂的甲烷转化率最高.由TPR与XRD结果可知,在制备条件中pH值为9的催化剂载体中ZrO2进入CeO2的晶格中,形成更多的CeO2-ZrO2固溶体,使得NiO与载体之间的相互作用增强,从而提高了甲烷的转化率.

关键词: 甲烷 , pH值 , 催化剂 , 自热重整 , 制氢

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