高岩
,
栾涛
,
彭吉伟
,
吕涛
功能材料
doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2013.14.026
以锐钛型TiO2为载体,V2O5为主要活性成分,同时负载WO3和MoO3作为活性助剂,制备了四元催化剂V2O5 WO3-MoO3/TiO2,并对该催化剂的脱硝活性、催化选择性及微观表征进行了研究.结果表明,该四元催化剂脱硝性能优于相同负载量下单一负载W或Mo的三元催化剂,W可以提高催化剂高温(＞400C)活性,同时抑制Mo在高温区间导致的副反应发生,Mo可以提高低温(＜300C)活性,弥补W在低温区间的活性不足.该四元催化剂最大活性99％,温度窗口(脱硝活性＞80％)为280～420℃,在180～380℃范围内SO2氧化率为零,在0～1000C范围内存在3个失重峰,100～130℃结晶水蒸发,230～270℃有机添加剂分解,500～530 ℃无机盐分解,微观镜像表明该催化剂颗粒均匀致密,粒径大小一致,没有出现团聚现象,具有完整的微孔结构.
关键词:
SCR
,
NO
,
SO2
,
脱硝
,
催化剂
徐扬
,
邹勇
,
栾涛
功能材料
通过调整镀液中Cu离子浓度和添加剂成分,得到了具有不同Cu含量的Ni-Cu-P三元镀层.使用SEM、XRD、DSC、电化学测试等设备和手段研究了镀层性能,总结了Cu含量对Ni-Cu-P镀层性能的影响.结果表明,Cu含量越高的镀层具有越小的沉积颗粒和越致密的镀层结构.Cu元素的加入会降低镀层中P的含量,增加镀层的有序度.极化曲线测试表明,由于镀层结构和化学组成的改变,Cu含量较高的镀层具有更低的孔隙率,更高的耐蚀性.交流阻抗测试证实了该结果,并表明随Cu含量增大,三元镀层的腐蚀行为随之变化.
关键词:
化学镀
,
Ni-Cu-P
,
热稳定性
,
极化曲线
,
交流阻抗
徐扬
,
邹勇
,
栾涛
功能材料
通过调整镀层厚度得到了具有不同孔隙率的Ni-P化学镀层.使用图形分析软件辅助贴滤纸法测得了镀层孔隙率,并研究了孔隙率对镀层电化学行为的影响,探讨了利用电化学测试对镀层孔隙率进行量化评价的方法.结果表明,图形分析软件可以提高贴滤纸法的准确性和可重复性,而电化学方法在测量镀层微小孔隙方面具有明显优势.极化曲线测试表明,孔隙率较小的镀层具有较高的腐蚀电位和较低的腐蚀电流密度,可根据所测曲线精确计算出镀层孔隙率.交流阻抗测试可进一步揭示孔隙率对镀层腐蚀机理的影响,存在孔隙的镀层其交流阻抗谱会表现双时间常数的特征,通过拟合所得电化学参数可以用来评价镀层孔隙率大小.
关键词:
化学镀
,
Ni-P
,
孔隙率
,
极化曲线
,
交流阻抗
肖云
,
魏国升
,
王瑛
腐蚀与防护
采用失重法、电化学阻抗谱法、极化曲线法测试了25℃时栾树籽提取物(KPSE)在5％ H2SO4溶液中对A3碳钢的缓蚀作用.结果表明,栾树籽提取物缓蚀剂质量浓度为15 g/L时,缓蚀率高达93.88％.因其在钢铁表面吸附而起缓蚀作用,吸附模型符合Langmuir吸附等温式.运用相关公式,求出△G的值在-20～0 kJ/mol之间,属于物理吸附；求出腐蚀反应的Ea,△H*和△S*值,并讨论了缓蚀机理.极化曲线表明栾树籽提取物是混合型缓蚀剂.
关键词:
栾树籽提取物
,
缓蚀率
,
硫酸
,
缓蚀机理
工程热物理学报
根据《吴仲华奖励基金章程》（吴奖[2008]01号），经各高等院校、中国工程热物理学会和中国科学院工程热物理研究所认真评选和推荐，吴仲华奖励基金理事会评审并确定授予青年学者戴巍、罗坤、唐桂华“吴仲华优秀青年学者奖”，授予程雪涛等10位同学“吴仲华优秀学生奖”。
关键词:
基金
,
奖励
,
评选
,
获奖者
,
中国科学院
,
青年学者
,
物理研究所
,
高等院校
郑建祥
,
何玉荣
,
刘文铁
,
叶校圳
,
陆慧林
工程热物理学报
采用欧拉-欧拉双流体模型,颗粒动理学理论模拟颗粒相流动,采用周涛和李洪钟(1999)的力平衡模型预测纳米颗粒聚团尺寸,对喷动床内纳米颗粒聚团流化过程进行了数值模拟,得到了喷动床内纳米颗粒聚团的流化过程,获得喷射区和环隙区内颗粒相速度和浓度分布.分析了喷动床结构和进口气体速度等对纳米颗粒聚团流化特性的影响.由于纳米颗粒的特殊性质,不易形成喷泉区.适当的喷动床结构和进口气体速度有助于形成稳定喷动.
关键词:
固喷动床
,
纳米颗粒聚团
,
数值模拟
任学冲
,
武明
,
褚武扬
,
李金许
,
乔利杰
,
江波
,
陈刚
,
崔银会
金属学报
doi:10.3321/j.issn:0412-1961.2007.02.007
研究了轮箍钢低倍组织和连铸温度对白点敏感性、断裂韧性的影响.结果表明,连铸温度对白点敏感性有影响,低温涛坯(尾坯)的白点敏感性略高于高温铸坯(头坯).低倍组织对白点敏感性影响显著,柱状晶区的白点敏感性最低,等轴晶区的白点敏感性最高.但是,低倍组织和连铸温度对氢扩散和条件断裂韧性KIQ均没有影响.
关键词:
轮箍钢
,
低倍组织
,
连铸温度
,
氢致开裂
,
白点
焦栋茂
,
王新征
,
李洪涛
,
郭烈萍
,
蒋百灵
人工晶体学报
基于铝诱导非晶硅薄膜固相晶化方法,利用直流磁控溅射离子镀技术制备了Al/ Si…Al/ Si/ glass周期性结构的薄膜.采用真空退火炉对Al/ Si多层薄膜进行了500℃退火实验,通过透射电子显微镜(TEM)分析了不同退火时间下Al/ Si多层薄膜截面形貌的变化规律,并结合扩散过程探讨了退火时间对铝诱导非晶硅薄膜晶化过程的影响机理.研究结果表明:在铝诱导非晶硅薄膜固相晶化过程中,在退火过程的初期,晶态硅薄膜的生长主要来源于因Al的存在而形成的硅初始品核数量增加的贡献.随退火时间的延长,晶态硅薄膜的生长主要是依靠临界浓度线已推进区域中未参与形核的硅原子扩散至初始品核位置并进行外延生长来实现的.经500℃退火1 h后,Al/ Si薄膜的截面形貌巾出现了沿Si(111)晶面生长的栾品组织.
关键词:
退火时间
,
非晶硅薄膜
,
晶化
,
扩散
李灿
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62520-2
单原子催化剂(SAC)是多相催化领域一个新兴的研究热点,是指催化剂中活性组分完全以孤立的单个原子的形式存在,并通过与载体作用或与第二种金属形成合金得以稳定.相比于纳米/亚纳米催化剂,单原子催化剂具有诸多优势:(1)活性组分达到最大程度分散(100％),可有效提高金属(特别是贵金属)原子利用率;(2)活性位点的组成和结构单一,可避免因活性组分组成和结构不均匀导致的副反应,从而显著提高目标产物的选择性;(3)单原子催化剂兼具高活性、高选择性和可循环使用的优点,有望成为连接均相催化与非均相催化的桥梁.因此,单原子催化剂为在原子尺度上理解催化机理和构效关系提供了一个很好的平台.2011年,中国科学院大连化学物理研究所张涛院士团队首次合成了单原子铂催化剂Pt1/FeOx.该催化剂通过共沉淀法制备,在CO氧化以及PROX反应中展示出优异的催化性能,其TOF值为相应的纳米催化剂3倍之高,在此基础上,该团队随后发展了一系列贵金属单原子催化剂,例如Ir/FeOx,Pd/ZnO,Au/CeO2和Ag-Pd/SiO2.这些催化剂在水气变换反应、乙炔选择性加氢反应、芳香硝基化合物选择加氢等反应中表现出了优异的催化活性及选择性.尤其是在3-硝基苯乙烯选择性加氢反应中,单原子催化剂Pt1/FeOx的TOF值高达1500 h-1,是文献报道最优催化剂的20倍;产物3-氨基苯乙烯的选择性高达99％.在单原子催化剂概念提出的短短几年,它已经成为目前多相催化领域的研究热点,并且发展出许多新的单原子催化剂制备方法.然而,由于单个原子具有较高的表面能,因此目前制备的单原子催化剂负载量往往较低(＜0.5 wt％).另一方面,目前单原子催化剂的研究对象主要为贵金属,而非贵金属单原子催化剂却鲜有报道.近日,张涛团队在非贵金属单原子催化剂领域取得新的进展.他们成功制备出了负载量高达3.6 wt％的Co-N-C单原子催化剂,并结合密度泛函理论(DFT)和X-射线吸收精细结构(XAFS)技术首次解析出Co-N-C催化位点的精确结构.Co(Fe)-N-C是一类在电催化领域受到广泛关注的材料,在氧还原反应,析氢反应以及CO2电还原反应中均有良好的催化性能,被认为是一种最有希望取代商业Pt/C电极的非贵金属催化剂.然而,由于其组成较为复杂,人们对其活性中心的认识存在诸多争议.Co(Fe)-N-C催化剂通常采用高温焙烧法制备,即将金属前驱体,含N,C配体以及碳载体在600-9000℃高温下焙烧,这往往导致催化剂中同时含有不同尺寸的Co(0),CoOx以及CoM,也含有常规表征手段难以发现的Co(Fe)单原子.张涛团队利用Mg(OH)2作为牺牲载体,制备出了完全单原子分散的Co-N-C催化剂(图1(a)).作者通过原子分辨的高角环形暗场-扫描透射电镜(HAADF-STEM),XAFS和DFT计算,首次证明Co-N-C催化活性中心的结构为CON4C8-1-20z.在这种模型中,Co中心在径向方向与4个N配位,轴向有2个弱吸附的氧气分子吸附在Co原子上(图1(b)).与之前报道的贵金属催化剂显著不同的是,在Co-N-C单原子催化剂中,Co含量高达3.6 ％.值得称道的是,这种Co-N-C单原子催化剂在芳硝基化合物选择加氢制备偶氮化合物的反应中的催化活性和选择性可媲美贵金属催化剂.使用Co-N-C催化剂,在温和条件下即可实现从芳香硝基化合物一锅法绿色合成偶氮化合物,并且该催化剂具有优异的底物普适性,即使底物含有-C=C,-I,-Br等基团时,也可高效生成相应的偶氮苯.这项工作的另外一个意义在于获得了非常均一的Co-N-C活性位组成和结构,这为利用多种表征手段精确解析结构提供了一个很好的切入点.某种意义上讲,之前文献中报道的含有多种Co物种的Co-N-C催化剂,其活性中心的认定需要重新审视.事实上,Co的配合物作为分子催化剂已经广泛应用于均相催化中;而这项工作中的Co单原子通过与N,C配位而稳定,活性中心类似于均相催化剂中的Co配合物,但却形成了真正的多相催化剂.因此我们可以预测,许多过渡金属均相催化剂有可能通过该工作中的单原子制备策略转化为多相催化剂,从而使单原子催化剂真正成为均相催化和多相催化的桥梁.
关键词:
单原子催化
,
Co-N-C
,
结构鉴定
,
活性位点
,
选择加氢
