王金棒
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李金哲
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徐舒涛
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郅玉春
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魏迎旭
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何艳丽
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陈景润
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张默之
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王全义
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张雯娜
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武新强
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郭新闻
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刘中民
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60953-6
从煤、生物质或天然气出发经甲醇制烯烃正在成为最重要的非石油路线低碳烯烃和液态燃料的生产途径。基于SAPO-34和HZSM-5催化剂,甲醇制低碳烯烃(MTO),甲醇制丙烯(MTP)和甲醇制汽油(MTG)已经实现了工业化。与此同时,甲醇制烯烃反应机理也一直是学术界和工业界研究的焦点,然而由于甲醇转化机理十分复杂,且往往受多种因素的影响,使得机理研究工作至今未给出明确详尽的结论。据文献报道,在具有较大笼或交叉孔道结构的SAPO-34, SSZ-13和Hβ催化剂上,甲醇转化主要是通过烃池机理进行。烃池物种包括多甲苯及其对应的质子化产物。随着HZSM-5上甲醇转化双循环机理的提出,近期人们开始关注一维孔道分子筛上的甲醇转化反应,试图通过抑制芳烃循环使得甲醇转化主要通过烯烃甲基化裂解机理进行,发现在具有一维十元环孔道结构的HZSM-22分子筛上甲醇转化能够达到这一效果,产物主要以C3+烯烃为主，乙烯的生成较少。该催化体系的发现对于甲醇制丙烯过程的开发具有重要的意义,然而除了分子筛的拓扑结构,催化剂的酸强度对甲醇转化也具有重要的影响，值得深入研究。为此,本文采用同位素切换/共进料实验,色质谱(GC-MS),热分析(TGA)以及原位红外实验(in situ FTIR)等技术系统研究两种一维十元环结构分子筛HZSM-22和SAPO-11酸强度对于甲醇转化和催化剂失活机理的影响,为开发新型催化剂和优化反应条件以调节产物选择性提供理论指导。
12C/13C-甲醇切换实验表明, HZSM-22和SAPO-11催化的甲醇转化机理主要是烯烃循环,然而由于酸强度的差异导致两种分子筛上甲基化反应和裂解反应对烯烃最终产物分布贡献不同。对于HZSM-22分子筛,催化活性较高，当反应温度低于400 oC时,产物以C5+高碳烃为主,随着反应温度的升高,产物以C2–C4低碳烃为主,且乙烯的增长速率高于丙烯；对于SAPO-11分子筛,催化活性较低，无论反应温度高或低,甲醇转化产物均以C5+高碳烃为主。以上结果表明,催化剂的活性与酸强度相关，且随着反应温度的升高,在酸性较强的HZSM-22分子筛上高碳烃的裂解活性要远高于酸性较弱的SAPO-11分子筛。该推论得到13C-甲醇和12C-1-丁烯共进料实验数据的支持。失活催化剂的GC-MS和TG结果显示,催化剂的失活与酸强度和反应温度密切相关：对于HZSM-22分子筛,较低温度下(<450 oC)催化剂的失活源于稠环化合物的生成和积累,高温下(>450 oC)的失活是源于分子筛表面石墨碳的沉积；对于SAPO-11分子筛,低温下(<400 oC)的失活源于稠环芳烃的生成和积累,高温下(>400 oC)的失活是源于分子筛表面石墨碳的沉积。此外,由于酸强度的差异,与SAPO-11相比,低温下积碳物种更倾向于在HZSM-22分子筛孔口快速形成。这也是HZSM-22分子筛在低温下快速失活的原因。为了进一步证明该结论,本文采用原位红外装置对HZSM-22催化甲醇转化过程中的Br?nsted酸和芳烃物种进行了连续监测。结果显示,在最初的15 min内归属为Br?nsted酸的峰(3585 cm–1)有明显的下降,但随着反应时间的延长, Br?nsted酸的量不再发生变化；与此同时,归属为芳烃物种的峰(3136 cm–1)增加到一定程度后随着反应时间的延长也几乎不再增加。这进一步说明了低温下HZSM-22分子筛的失活是由非活性芳烃积碳物种堵塞孔口造成的。
关键词:
HZSM-22
,
SAPO-11
,
甲醇制烯烃
,
酸强度
,
机理
刘翔
原子核物理评论
BaBar合作组在e+ e-→Фf0(980)衰变道的Фf0(980)不变质量谱上发现了一个新强子态Y(2175),随后,BES和Belle实验都相继证实了这一发现.与此同时,理论家们也对Y(2175)的内部性质进行了大量的研究.本工作对目前Y(2175)在实验和理论上的进展进行了详细的评述.同时,讨论了在Фf0(980)不变质量谱中的2175 MeV以上能区寻找其它增长结构的可能性.
关键词:
新强子态
,
奇异偶素
,
奇特态
罗鹏
,
金鑫
,
徐承伟
,
薛致远
,
高强
,
张永盛
腐蚀与防护
采用GPS卫星同步断电法对忠武管道进行了断电电位测量,对结果进行了分析,评价了忠武管道阴极保护系统的有效性,并提出了改进建议.结果表明,三层PE管道相比于环氧粉末涂层管道更容易出现过保护现象,而且还容易受到干扰;电位是反应管道所处状态的主要指标,阴极保护系统的通电电位呈规律分布,但断电电位影响因素复杂,无明显规律.
关键词:
阴极保护
,
通电电位
,
断电电位
陈旭荣
,
王荣
,
何军
原子核物理评论
doi:10.11804/NuclPhysRev.30.01.001
在强子物理研究中,3π产生的理论和实验有非常重要的意义,是目前世界上很多大型实验设备的重要研究对象.3πt强子物理包含丰富的物理内容,可以作为探索低能区强相互作用的有力工具.同时,3πt产生过程是寻找奇特轻介子态的主要途径之一.另外,通过研究3π产生反应道还可以寻找“失踪”共振态和重子激发态之间的级联衰变.介绍了目前国际各大高能物理实验室的3πt产生过程的实验、理论研究以及分波分析技术现状,重点介绍了美国杰弗逊国家实验室(Jefferson Lab,简称JLab)的CLAS(CEBAF Large Acceptance Spectrometer)实验上的3πt反应过程.最后,指出了3π强子物理研究的意义和未来的研究方向.
关键词:
3π
,
奇特态
,
重子谱
,
三级级联衰变
,
分波分析
彭涛
,
辜承林
材料导报
在脉冲强磁体设计中,磁应力是我们面临的最大挑战,当磁场强度达到100T时,磁体绕组中的磁应力高达4GPa,这是目前任何实用导体材料都无法承受的,因此,脉冲强磁体的发展在很大程度上取决于磁应力的解决情况.文章从提高导体材料机械强度的角度出发,介绍了目前各种导体材料的加工过程和技术参数,包括铜、铜宏复合导体材料、铜微复合导体材料、多层绞线复合导体材料等.
关键词:
脉冲强磁场
,
磁体
,
电导率
,
机械强度
宋宏秋
,
苏汝铿
,
鲁定辉
,
钱伟良
原子核物理评论
doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2004.02.019
把修正的夸克-介子耦合模型推广到包含奇异性的情形,并用来研究奇异强子物质的状态方程.从最新的6ΛΛHe双超核的实验导出的弱Λ-Λ相互作用和过去采用的强Λ-Λ相互作用同时被用于计算.比较发现,具有强Λ-Λ相互作用的系统束缚得比正常核物质要紧,而具有弱Λ-Λ相互作用的系统则比正常核物质束缚得要松得多.无论强还是弱相互作用情况,为了合适地描述修正的夸克-介子耦合模型中超子-超子(Y-Y)相互作用,必须引进σ*和φ介子.
关键词:
修正的夸克-介子耦合模型
,
奇异强子物质
,
超子-超子相互作用
