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澄清溶液中NaA型分子筛膜的合成及气体渗透性能

徐晓春 , 刘杰 , 朱兵 , 房廉清 , 杨维慎 , 熊国兴 , 林励吾

催化学报

关键词:

钴掺杂Sr₄Fe₆O₁₃混合导体氧化物结构及透氧测定

董辉 , 邵宗平 , 熊国兴 , 杨维慎

无机材料学报

用湿化学法合成了Ｓｒ_４Ｃｏ_ｘＦｅ_６－ｘＯ_１３±δ系列混合导体氧化物，对其相结构与透氧性能进行了研究．钴离子的引入导致材料中钙钛矿型杂相的出现，Ｘ＝２．０时材料中还产生了ＣｏＯ杂相，ｘ＝２．６时材料呈现钙钛矿型结构．Ｓｒ_４Ｆｅ_４Ｃｏ_２Ｏ_１３±δ的相结构还与焙烧温度及环境气氛中的氧浓度密切相关．随着氧浓度的降低，材料从纯相Ｓｒ_４Ｆｅ_６Ｏ_１３结构（纯氧气气氛下）转变为Ｓｒ_４Ｆｅ_６Ｏ_１３结构、钙钛矿型结构和ＣｏＯ共存（空气气氛下），直至转变为针镍矿结构、 Ｓｒ_４Ｆｅ_６Ｏ_１３结构和 ＣｏＯ共存． Ｓｒ_４Ｆｅ_６Ｃｏ_１３±δ导体膜在ａｉｒ／Ｈｅ氧浓差梯度下的透氧量为 １．５×１０^-８ｍｏｌ／ｃｍ^２·ｓ（８５０℃），在６５０～８５０℃范围内透氧活化能为７０ｋＪ／ｍｏｌ．

关键词: 混合导体氧化物 , cellulose , Sr₄Co_xFe_6-xO_13±δ , phase structure

膜反应器中的甲烷转化反应

董辉 , 邵宗平 , 熊国兴 , 佟建华 , 刘盛林 , 杨维慎

催化学报

用EDTA-柠檬酸联合络合法合成了Ba0.5.5Sr0 5Co0 8Fe0 2O3-δ混合导体透氧膜材料,并考察了膜片本身对甲烷的活化性能.结果表明,导体膜对甲烷氧化偶联(OCM)反应具有催化活性.研究了膜反应器中甲烷部分氧化(POM)制合成气反应,发现在开始阶段甲烷转化率有两次快速升高,第一次是由于甲烷与二氧化碳重整而产生的;第二次是由于透氧量增加而导致的.透氧量随温度的升高而增加,850℃时甲烷转化率达96%,一氧化碳选择性为97.3%,透氧量为11ml/(crm2@min).EDS和XRD分析结果表明,反应后透氧膜内表面有碳酸盐生成,但不影响膜的透氧性能.

关键词: 膜反应器 , 钙钛矿 , 甲烷氧化偶联 , 甲烷部分氧化 , 合成气

贵金属对钴基催化剂上肉桂醛选择加氢反应的影响

刘百军 , 熊国兴 , 潘秀莲 , 盛世善 , 杨维慎

催化学报

研究了贵金属改性的Co/γ-Al2O3催化剂上的肉桂醛选择加氢反应. 结果表明,通过Pt,Pd和Ru贵金属改性,提高了催化剂的活性,但只有Pt改性的催化剂具有较高的选择性. w(Pt)＜0.5%时,催化剂的活性随着Pt含量的增加呈直线升高,当w(Pt)=0.5%时,催化剂活性可提高近5倍,但催化剂的选择性变化很小. XRD结果表明,催化剂经还原后,γ-Al2O3上的钴主要为α-Co0. TPR结果表明,Pt的加入提高了Co3O4的还原性能,且Pt含量越高,Co3O4的还原温度越低. XPS结果表明,Pt改性的催化剂样品,其Co3O4大部分被还原为Co0. 由于Pt与Co具有协同效应,故Pt改性的Co/γ-Al2O3催化剂既具有较高的活性,又具有很高的选择性.

关键词: 铂 , 钯 , 钌 , 氧化铝 , 钴基催化剂 , 肉桂醛 , 选择加氢 , 肉桂醇

超声溶胶-凝胶法制备强酸性介孔材料

熊国兴 , 姚楠 , 韩伟 , 盛世善 , 杨维慎

催化学报

在不使用有机模板剂和孔调节剂的情况下,以无机盐为原料制备了锆和钛修饰的硅铝介孔材料及担载铂的电子-酸性双功能介孔材料. 激光粒度仪和N2吸附-脱附等温线表征的结果显示,制备方法对溶胶的粒度分布和材料的结构性质有较大的影响. 吡啶吸附-脱附的红外光谱表明所得材料具有强的表面酸性,利用XPS和H2-TPR等表征手段确定了材料强表面酸性的来源. 1-己烯加氢异构反应表明所合成的材料具有良好的催化活性.

关键词: 溶胶-凝胶法 , 介孔材料 , 铂 , 强酸性 , 1-己烯 , 加氢异构化

微波辐射法制备NiW/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂

刘百军 , 查显俊 , 盛世善 , 杨维慎 , 熊国兴

催化学报

利用微波技术和常规等体积浸渍法制备了一系列NiW/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂样品,并采用BET,XRD,XPS和TPS(程序升温硫化)方法对催化剂样品进行了表征.结果表明,微波处理改变了催化剂的孔径分布,提高了WO3,NiO和TiO2在Al2O3表面的的分散性,削弱了WO3和NiO同载体的强相互作用,改善了催化剂的硫化性能.噻吩脱硫活性考察结果表明,经微波处理的催化剂上噻吩转化率比常规催化剂上提高约5%.

关键词: 微波辐射 , 氧化镍 , 氧化钨 , 氧化钛 , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 噻吩 , 加氢脱硫

微孔SiO2膜的气体渗透性能

鲍筠 , 熊国兴 , 谷景华 , 盛世善

膜科学与技术 doi:10.3969/j.issn.1007-8924.1998.05.010

研究了微孔SiO2膜的气体渗透性能.气体渗透数据表明,由于微孔SiO2膜存在着一定的孔径分布,其渗透机理比较复杂.当膜的孔径大于并接近分子的动力学直径时,其渗透由择形扩散控制;而当膜的孔径大于而不接近分子的动力学直径时,对于非凝聚的小分子气体其渗透受努森扩散控制;对于可凝性气体其渗透将受多层扩散和毛细管凝聚的控制.单组份正/异丁烷气体在25℃、压差为0.06 MPa时的理想分离系数为1.8;1:1的正/异丁烷混合气的分离系数为8.4.

关键词: 微孔SiO2膜 , 气体分离 , 正/异丁烷 , 分离机理

介孔-微孔复合材料的水热稳定性及其催化裂化性能

韩伟 , 贾玉心 , 熊国兴 , 杨维慎

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60177-5

采用无模板剂的溶胶凝胶法制备了一系列具有均一介孔和MFI沸石微孔的复合材料.与MCM-41相比,包含silicalite-1沸石结构的复合材料的水热稳定性得到显著改善.1,3,5-三异丙苯的催化裂化反应结果表明,与商品HZSM-5沸石相比,包含ZSM-5沸石结构的复合材料具有更高的催化活性和抗积炭性能.三异丙苯的转化率和裂化产物的分布主要取决于介孔-微孔复合材料的介孔孔径,较小的介孔孔径有利于提高转化率和生成更多小分子裂化产物.

关键词: 介孔-微孔复合材料 , MFI沸石 , 水热稳定性 , 1,3,5-三异丙苯 , 催化裂化

溶胶-凝胶法制备TiO2复合陶瓷光催化膜--制备前驱物对膜性质的影响

张玉红 , 吴鸣 , 熊国兴 , 吴合进 , 杨维慎

功能材料

利用溶胶-凝胶法分别以异丙醇钛和TiCl4为原料制备两种不同的二氧化钛溶胶,浸涂在陶瓷膜上,形成TiO2复合陶瓷光催化膜.通过应用QELS、XRD、BET、SEM、UV-vis和荧光光谱等方法考察溶胶制备的前驱液对膜制备过程中的化学物理性质,膜结构和光学性质的影响,发现由异丙醇钛制备的溶胶粒度小而均一,能够在陶瓷基膜上可以形成致密的孔分布均一窄小的TiO2膜,并且其吸收光谱和荧光光谱发生"蓝移"现象,具有明显的量子尺寸效应.

关键词: 溶胶-凝胶 , 二氧化钛 , 复合陶瓷膜 , 光催化膜

乙醇水汽重整制氢反应中钯铜合金膜的透氢性能

张小亮 , 王卫平 , 熊国兴 , 杨维慎

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00462

采用真空化学镀技术制备了厚度较薄的具有fcc结构的Pd0.9Cu0.1/Al2O3合金复合膜,在250～500℃,160～310kPa的乙醇水汽重整制氢模拟反应条件下,考察了不同醇/水比的H2-Ar-C2H5OH-H2O混合气体系中该膜的透氧性能.结果表明,乙醇和水的存在均相同程度地降低了膜的透氢性能,但测试条件下Pd-Cu合金膜仍保持完整的膜致密性和稳定的相结构.在500℃,310kPa,H2-Ar-C2H5OH-H2O(H2∶Ar∶(C2H5OH+H2O)体积比为60:30:10)混合气中,膜的最大透氢量为11.3m3/(m2·h),H2回收率大于62.5%.Pd-Cu合金膜在乙醇水汽重整制氢反应中具有潜在的应用前景.

关键词: 氢 , 钯 , 铜 , 合金膜 , 乙醇 , 水汽重整 , 膜催化反应器