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有序多孔过渡金属氧化物及其负载贵金属催化剂对挥发性有机物氧化的催化性能

刘雨溪 , 邓积光 , 谢少华 , , 戴洪兴

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(16)62457-9

大部分的挥发性有机物(VOCs)污染环境,危害人身健康.目前,我国虽然已开展了治理 VOCs污染的工作,但还缺乏有效的、拥有自主知识产权的 VOCs治理技术,因此研发新型高效 VOCs处理技术迫在眉睫.催化氧化法是公认的最有效消除 VOCs的途径之一,而高性能催化剂的研发是实现该过程的关键.近年来,人们围绕消除 VOCs的高效且价廉的催化剂的研发开展了卓有成效的工作,许多过渡金属氧化物、混合或复合金属氧化物及其负载贵金属催化剂均被认为是有效的催化氧化材料.与体相材料相比,多孔材料具有发达的孔道结构和高的比表面积,一方面有利于反应物的扩散、吸附和脱附,因而具有更高的催化活性和选择性;另一方面有利于活性组分(如贵金属等)在多孔材料表面的高分散,抑制活性组分的烧结,因而具有更好的催化稳定性.本文简述了近年来多孔金属氧化物在环境污染物消除领域的研究进展,阐述了以有序介孔或大孔过渡金属氧化物、钙钛矿型氧化物和负载贵金属催化剂的制备及其对典型 VOCs(如苯系物、醇类、醛类及酮类等)氧化的催化性能,重点介绍了四类催化材料,包括有序介孔过渡金属氧化物或复合氧化物(Co3O4, MnO2, Fe2O3, Cr2O3和 LaFeO3等)催化剂,有序介孔金属氧化物负载贵金属(Au/Co3O4, Au/MnO2和 Pd/Co3O4等)催化剂,三维有序大孔过渡金属氧化物或复合氧化物(Fe2O3, LaMnO3, La0.6Sr0.4MnO3和 La2CuO4等)催化剂,以及三维有序大孔金属氧化物负载贵金属(Au/Co3O4, Au/LaCoO3, Au/La0.6Sr0.4MnO3和 AuPd/Co3O4等)催化剂的制备及其物化性质与对苯、甲苯、二甲苯、乙醇、丙酮、甲醛、甲烷或氯甲烷等 VOCs氧化的催化性能之间的相关性.借助二氧化硅或聚甲基丙烯酸甲酯微球等硬模板,采用纳米浇铸法可制备出二维或三维的有序单一或多级孔道结构的金属氧化物.研究表明,多孔金属氧化物的催化性能远优于其体相甚至纳米催化剂的.有序多孔材料的优异催化性能与其拥有大的比表面积、高的吸附氧物种浓度、优良的低温还原性、独特的孔道结构、活性组分的高分散以及贵金属与氧化物载体之间的强相互作用等有关.探明影响催化剂活性的因素有利于从原子水平上认识催化过程,为新型高效催化剂的设计与制备奠定基础.本文还指出了此类研究中存在的一些问题,例如利用硬模板法制备多孔材料的缺点是目标催化剂的收率低,硬模板浪费严重,大规模制备多孔催化剂势必增加制备成本,这些问题有待于妥善解决.与此同时,还展望了 VOCs消除技术的未来发展趋势,采用多种技术联用的方法有望最大程度地提高 VOCs的消除效率.

关键词: 挥发性有机物 , 催化燃烧 , 多孔过渡金属氧化物 , 钙钛矿型氧化物 , 负载贵金属催化剂

四氧化三钴负载金钯纳米催化剂催化消除甲苯和邻二甲苯

, 刘雨溪 , 杨涛 , 邓积光 , 谢少华 , 戴洪兴

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(16)62569-X

挥发性有机物(VOCs,例如甲苯和二甲苯)不仅危害人身健康,而且对大气环境造成严重污染.由于去除效率高、无二次污染以及耗能低等优点,催化氧化法被认为是消除VOCs的有效方法之一.该方法的关键是高效催化剂的研发.由于具有良好的低温催化氧化性能,过渡金属氧化物负载的贵金属催化剂备受关注.相比于单组分贵金属负载型催化剂,双组分贵金属负载型催化剂的催化活性、水热稳定性能和抗硫中毒性能均有显著提高.本文采用熔融盐法和聚乙烯醇保护的硼氢化钠还原法制备了八面体状Co3O4负载的AuPd(x(AuPdy)/Co3O4;AuPd负载量x=(0.18,0.47,0.97)wt%;Pd/Au摩尔比y=1.85,1.93,1.92)合金纳米催化剂.采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、选区电子衍射、氢气程序升温还原、氧气程序升温脱附和X射线光电子衍射等技术对催化剂物化性质进行了表征.利用固定床微型反应器评价了催化剂对甲苯和邻二甲苯完全氧化反应的催化性能.研究结果表明,采用熔融盐法制得的Co3O4具有规整八面体形貌,棱长约为300 nm.AuPd合金纳米粒子均匀分布在Co3O4表面,粒径为2.7–3.2 nm.在所得催化剂中,0.96(AuPd1.92)/Co3O4催化剂对甲苯和邻二甲苯完全氧化反应表现出较高的催化活性.在空速为40000 mL/(g·h)时,甲苯和邻二甲苯转化率达到90%所需的温度分别为180和187 oC.我们认为0.96(AuPd1.92)/Co3O4催化剂较为优异的催化性能与AuPd纳米粒子和Co3O4之间的强相互作用和较高的吸附氧浓度有关.

关键词: 熔融盐 , 四氧化三钴 , AuPd纳米粒子 , 挥发性有机物 , 催化氧化

重离子癌装置研究

宋明涛 , 詹文龙 , 魏宝文 , 杨晓东 , 夏佳文 , 张文志 , 原有进

原子核物理评论 doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2001.02.010

介绍了重离子癌装置的最新发展状况,比较了两类典型的旋转机架的结构及光学特性, 给出了离子光学的限制条件. 设计了一台桶形机架,为兰州重离子冷却储存环应用于医学治疗进行了预研.

关键词: 重离子 , 旋转机架 , 离子光学

HIRFL的辐照癌终端

朱昆 , 张金泉 , 唐靖宇 , 尹全民 , 詹文龙

原子核物理评论 doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2003.03.006

为了进行重离子束流的肿瘤治疗和生物效应的研究, HIRFL正在建造一个辐照癌终端. 主要介绍了该终端的束流制备方法和束流线的布局、性能参数和束流光学设计计算结果.

关键词: 束流线 , 癌症治疗 , 重离子

重离子癌相关研究

叶飞 , 李强

原子核物理评论

癌症是现代医学的难题,一直危害着人类的健康.放射治疗是癌症治疗的有效手段之一.由于重离子束在物理学和生物学性质上所具有的优势,它已成为放疗用的最佳射线.简述了重离子癌的发展历程、现状以及特点,详细讨论了在医学物理和放射生物学研究领域值得关注的若干热点问题.

关键词: 重离子 , 加速器 , 放射性束 , 远后效应 , 肿瘤干细胞

基于组态的包钢耐火配料系统设计

胡万里

耐火材料 doi:10.3969/j.issn.1001-1935.2010.01.023

介绍了利用组态作为监控,可编程控制器作为下位机,实现了耐火厂散料配料系统的自动化生产,该系统具有手动功能和自动功能,手动功能具有现场手动和上位机手动功能,自动功能具有全自动和半自动功能.该系统可实现配方和配料制度的任意更改,投资低,故障少,自动化程度高.

关键词: 组态 , 配料 , 上位机

重离子癌的磁扫描照射野形成法

温小琼 , 李强 , 李文建 , 卫增泉

原子核物理评论 doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2001.03.011

在论述重离子癌照射的基本思想及其特点的基础上, 着重对磁扫描照射野形成的两种技术路线--点扫描和栅扫描的优缺点进行了分析阐述. 初步给出了HIRFL上的重离子癌终端磁扫描相关参数.

关键词: 重离子 , 照射野均匀度 , 点扫描 , 栅扫描

”字型左手材料结构的设计与仿真

孙振 , 竹有章 , 何星 , 杨成莱 , 李磐石

材料科学与工程学报

针对目前由金属开口谐振环与金属杆构成的左手材料结构存在构造比较复杂、工艺实现较难的缺点,设计实现了一种基于金属条的改进结构一””字型结构.通过理论分析和电磁仿真软件Ansoft HFSS 10模拟仿真,利用散射参量法提取参数结果表明该结构可以在X波段实现介电常数和磁导率同时为负.讨论研究了该左手结构的金属条宽度、中间缺口宽度、中间条宽度三个结构尺寸参数变化对谐振频率和透射峰幅值的影响,结果表明三个参数的变化都会对二者产生影响,其中金属条宽度改变对透射峰值影响幅度相对较大,缺口宽度改变对谐振频率影响幅度相对较大.

关键词: 金属条 , 左手材料 , 负折射率 , 谐振频率 , S参数

寿山千寻碧,桃李几度红——热烈祝贺启东先生九十华诞

材料科学与工程学报

2011年9月27日,正值《材料科学与工程学报》第四届编辑委员会荣誉主任启东先生九十华诞暨从教68周年。在此,我们向启东先生表示最热烈的祝贺。

关键词: 材料科学与工程 , 编辑委员会 ,

用于重离子癌的大面积平行板雪崩计数器

胡正国 , 郭忠言 , 詹文龙 , 肖国青 , 徐瑚珊 , , 毛瑞士 , 李加兴 , 孙志宇 , 陈志强 , 陈立新 , 白洁 , 李琛 , 张金霞 , 李存藩

原子核物理评论 doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2004.01.004

简单介绍了重离子癌的原理, 叙述了一种用于重离子癌的大面积平行板雪崩计数器, 它主要由入射窗、 x位置栅极、中心阳极、 y位置栅极和出射窗组成. 使用C3F8气体, 气压700 Pa, 阳极电压为700 V, 两阴极接地, 电子学成形时间常数为2 μs, 测试得到的位置分辨修正后为0.54 mm(FWHM). 通过与国内外同类装置比较, 认为这一分辨已经满足了重离子癌装置的要求.

关键词: 重离子 , 大面积平行板雪崩计数器 , 位置分辨

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