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考察了用四乙基溴化铵-氟化钠复合模板剂合成β沸石的结晶动力学. 结果表明:其晶化曲线为典型的S形曲线; 成核活化能En=65.79 kJ/mol,生长活化能Ec=91.49 kJ /mol; 与单纯的四乙基溴化铵模板剂体系相比,本体系成核诱导期较短,生长速率较快; n (NaF)/n(SiO2)值增大时,晶化诱导期缩短,成核速率加快,但氟化钠量过高时,成核速率反而降低,n(NaF)/n(SiO2)最佳值为0.10～0.17; 较高的OH-/SiO2比有利于缩短晶化诱导期.

关键词: 复合模板剂 , 四乙基溴化铵 , 氟化钠 , 结晶动力学 , 表观活化能 , β沸石

BEA/MOR两相共生分子筛的酸性及其催化性能

祁晓岚 , 李斌 , 李士杰 , 刘希尧 , 林炳雄

催化学报

用NH3-TPD方法研究了相同硅铝比不同相组成的BEA/MOR (β沸石与丝光沸石两相共生分子筛)样品的酸性,并考察了其对甲醇脱水制二甲醚反应的催化性能. 结果表明,不同相组成的共生分子筛样品的NH3-TPD谱中均出现两个NH3脱附峰,分别对应于NH3在沸石骨架中弱酸中心和强酸中心上的脱附. BEA/MOR的高温脱附峰温与其丝光沸石含量呈火山形曲线关系,而β沸石与丝光沸石机械混合物的高温脱附峰温与丝光沸石含量呈线性关系;当丝光沸石相含量超过50%时, BEA/MOR强酸强度明显高于机械混合物,含丝光沸石65%的BEA/MOR样品的强酸强度最强,这表明共生分子筛与机械混合物间存在明显的区别. 用于催化甲醇脱水制二甲醚反应时, BEA/MOR样品上甲醇转化率与丝光沸石含量也呈火山形曲线关系,而机械混合物上甲醇的转化率与丝光沸石含量呈线性关系. 丝光沸石含量超过40%的BEA/MOR样品的催化活性都高于HM, 含丝光沸石65%的BEA/MOR样品活性最高. 硅铝比为11的HM虽然初活性高,但反应60 h后即很快失活,而硅铝比为53的HBEA/MOR初活性稍低,但其稳定性好.

关键词: 分子筛 , β沸石 , 丝光沸石 , 共生 , 酸性 , 氨 , 程序升温脱附 , 甲醇脱水 , 二甲醚

氟离子对无胺法合成高硅丝光沸石的结构导向作用

祁晓岚 , 李士杰 , 王战 , 刘希尧 , 林炳雄

催化学报

在含氟无胺体系中合成了高硅丝光沸石,研究了合成条件对丝光沸石产物的影响. 结果表明,投料n(SiO2)/n(Al2O3)=20～200时,控制晶化条件可得到高硅丝光沸石纯相. 由含氟无胺体系中丝光沸石的热力学稳定相区可见,氟离子的引入对方沸石的生成的相区无影响,ZSM-5和镁碱沸石生成的相区消失,丝光沸石生成的相区扩大,石英生成的相区缩小,且基本上变为两相共存区. 合成产物丝光沸石的硅铝比随着氟硅比的升高同步增大,证明氟离子在无胺合成高硅丝光沸石时具有结构导向作用.

关键词: 氟离子 , 结构导向作用 , 高硅丝光沸石 , 有机胺 , 相区

介孔丝光沸石的制备及其对重芳烃转化反应的催化性能

祁晓岚 , 陈雪梅 , 孔德金 , 郑均林 , 袁晓红 , 杨德琴

催化学报

用不同浓度的NaOH溶液对丝光沸石进行处理制备了具有复合孔道结构的介孔丝光沸石,并采用x射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和N2吸附.脱附等方法对其进行了表征.结果表明,随着NaOH溶液浓度的升高.介孔丝光沸石的粒径逐渐变小,分子筛表面的介孔逐渐丰富,孔径分布逐渐变宽,介孔体积逐渐增大呈线性关系.当NaOH浓度为0.50 mol/L时,介孔丝光沸石的形貌变为空心沸石微囊或微囊壁.介孔的增加产生扩散效应,适当的NaOH溶液处理有利于提高丝光沸石对C_9和C_(10)芳烃的转化能力.

关键词: 丝光沸石 , 碱处理 , 介孔 , 孔径分布 , 重芳烃