孟婉婉
,
胡瑞生
,
杨军
,
杜燕飞
,
李景佳
,
王宏叶
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62449-X
苯酚是一种稳定、毒性大且难降解的有机物,对人类和生态环境产生很大威胁,因此急需研发出能有效移除工业废水中苯酚污染物的方法.其中,绿色、高效的光催化氧化技术得到研究人员青睐.在半导体光催化剂中, BiFeO3具有带隙窄(2.2–2.5 eV)、化学稳定性好及成本低等优点,被看作是最有潜力的光催化剂.但是, BiFeO3存在光生电子空穴对复合率高,制备过程中易形成杂质相的缺点,使得其光催化活性很差,限制了 BiFeO3在光催化领域的应用.异种离子的引入能产生杂质能级或裁剪半导体带隙,同时促进光生载流子分离,故可考虑采用离子掺杂改性 BiFeO3的手段来抑制杂质相生成,提高载流子分离,从而提高 BiFeO3的光催化性能.本文以柠檬酸为络合剂,通过一步溶胶凝胶法合成了系列样品 Bi1-xLaxFeO3(摩尔分数x =0,0.10,0.15,0.20).通过 X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能谱(EDS)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)及荧光光谱(PL)等手段对不同样品的物相、形貌、表面价态和光学性能进行了表征.并通过活性物种捕获实验和羟基自由基(?OH)产生实验分析了 Bi0.85La0.15FeO3样品在苯酚降解过程中的主要活性物种和降解机理.相对于单相 BiFeO3, La改性 BiFeO3催化剂的光降解苯酚性能均有提高,其中 La最佳掺杂量为0.15.在模拟太阳光下照射180 min后, Bi0.85La0.15FeO3的光催化活性达到96%,同时 COD去除率达到81.53%,并表现出好的循环使用活性和稳定性.研究发现,该光催化过程中主要的活性物种为?OH. XRD, SEM, TEM和 EDS结果表明, La元素掺杂进 BiFeO3结构中,且各元素分布均匀,同时,适量 La元素掺杂能有效抑制杂质相 Bi25FeO40的形成,而且 La掺杂 BiFeO3样品的颗粒尺寸略有减小,有利于电子空穴转移. XPS显示, La改性 BiFeO3样品的表面有氧空位形成,将有利于有机物的吸附和降解；另外,羟基氧和吸附氧含量增大,有利于活性氧物种形成. UV-Vis DRS和 PL测试证明, La改性后的样品对可见光的响应增强,样品带隙变窄,产生杂质能级,抑制了光生载流子复合,有利于产生更多载流子来促进活性物种形成,从而提高光催化活性.氧物种捕获实验说明,在 Bi0.85La0.15FeO3参与的苯酚降解过程中的主要活性物种是?OH,同时?OH的产生实验也证明了在光照下?OH在 Bi0.85La0.15FeO3光催化剂表面持续产生,并提出了光催化降解机理.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
镧掺杂
,
BiFeO3
,
光催化
,
苯酚
张晓红
,
胡瑞生
,
李玉芬
,
高官俊
,
沈岳年
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2005.06.001
用微乳法和异丙醇-聚乙二醇法制备了磁铅石型稀土高温燃烧催化剂LaMnAl11O19,并用XRD,BET和TPR技术及甲烷燃烧活性对其进行了表征,实验结果表明,微乳法和异丙醇-聚乙二醇法在1400℃的高温下焙烧3小时均可制备出主相结构为LaMnAl11O19的六铝酸盐催化剂,异丙醇-聚乙二醇法制备的LaMnAl11O19具有较高的比表面,微乳法制备的LaMnAl11O19具有较高甲烷催化燃烧活性.
关键词:
高温催化燃烧
,
稀土
,
六铝酸盐
,
微乳法
,
异丙醇-聚乙二醇法
吕宏缨
,
胡瑞生
,
高官俊
,
沈岳年
,
李国栋
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2003.03.007
用共沉淀法制备了一系列磁铅石型稀土高温燃烧催化剂Ba1-xLaxMnAl11O19-δ,并用XRD、BET和甲烷燃烧活性对其进行了表征.结果表明:用共沉淀法,经过1400℃的高温灼烧,可以制备出单一相β-氧化铝结构的BaMnAl11O19-δ和单一相磁铅石型结构的LaMnAl11O19-δ以及两相共存的部分取代产物,当其组成为Ba0.8La0.2MnAl11O19-δ时活性最好.稀土元素La3+也可以部分替代Ba2+进入其骨架结构的镜面,并能改善其活性.
关键词:
高温催化燃烧
,
磁铅石
,
稀土
,
共沉淀法
胡瑞生
,
付冬
,
吕宏缨
,
沈岳年
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2001.05.002
本文以葡萄糖溶胶-凝胶法合成了稀土钙钛矿型复合氧化物LaCo0.9Cu0.1O3,并对其进行了XRD、BET、TPR表征和二甲苯催化氧化性能测试,同时与柠檬酸溶胶-凝胶法作了比较.结果表明,葡萄糖作为络合剂成胶和干胶容易,粒径较小,具有进一步降低LaCo0.9Cu0.1O3形成温度的作用,以葡萄糖作为络合剂在700℃所制备的催化剂LaCo0.9Cu0.1O3低温活性较好.
关键词:
稀土
,
钙钛矿型复合氧化物
,
溶胶凝胶法
,
二甲苯完全氧化
李常艳
,
沈岳年
,
胡瑞生
,
贾美林
,
盛世善
催化学报
采用传统的共沉淀法制备了Au/Fe-O催化剂,运用X射线衍射、X射线光电子能谱和透射电镜技术对其进行了表征,考察了它们对CO氧化反应的催化活性. 结果表明,虽然负载在Fe-O载体上的金晶粒较大(10～15 nm), 但由于采用了共沉淀法制备催化剂,金和载体可紧密接触并产生较强的相互作用. 催化剂中Au 5d轨道上的电子流入Fe 3d轨道,使Au 5d轨道处于非全充盈状态,金呈Auδ+状态(0＜δ＜1), 这是该催化剂具有较高催化活性的根本原因. CO催化氧化反应测试结果表明,当金含量较高时, CO的转化率在室温下就能达到100%.
关键词:
纳米金
,
氧化铁
,
负载型催化剂
,
金的存在状态
,
一氧化碳
,
催化氧化
