汪向锐
,
冯博
,
杨汉民
,
侯震山
,
赵秀阁
,
胡玉
,
乔云香
,
李欢
,
潘珍燕
催化学报
以超临界二氧化碳(scCO_2)/聚乙二醇(PEG)两相为反应介质,双齿氮配体功能化聚乙二醇稳定的Pd纳米颗粒作为催化剂,进行了醇的需氧氧化反应.系统研究了催化剂制备条件和反应条件对苯甲醇需氧氧化反应的影响.结果表明,以氢气为还原剂制备的Pd纳米粒子的催化活性最高.反应结束后,可以利用seCO_2直接进行原位萃取得到产物,实现了催化剂与产物的有效分离和催化剂的循环使用.反应中没有检测剑钯的流失.催化剂经过5次循环利用后转化率仍可达98%.
关键词:
超临界二氧化碳
,
聚乙二醇
,
醇
,
需氧氧化反应
,
钯纳米粒子
潘珍燕
,
华丽
,
乔云香
,
杨汉民
,
赵秀阁
,
冯博
,
朱闻闻
,
侯震山
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60183-0
采用简单浸渍和液相还原法制备了Ag/KOH-γ-Fe2O3催化剂,并采用X射线衍射、透射电镜和X射线光电子能谱等方法对催化剂进行了表征.结果表明,在乙酸乙酯介质中,以叔丁基过氧化氢为氧化剂,该催化剂具有较高的催化苯乙烯环氧化活性,KOH的添加可大幅度提高环氧化反应活性和选择性.表征结果显示,反应前后催化剂性质没有发生明显的变化.另外,所使用的磁性载体有利于负载型银催化剂的分离和循环利用.
关键词:
γ-氧化铁
,
环氧化
,
苯乙烯
,
银
,
纳米颗粒
,
磁分离
干慧媚
,
赵秀阁
,
宋宝宁
,
郭立
,
张然
,
陈晨
,
陈吉忠
,
朱闻闻
,
侯震山
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60057-7|
以沉淀法、水热合成法和浸渍法制备了磷酸锆催化剂，通过X射线衍射、热重分析、氮气物理吸附、红外光谱和Hammett指示剂法对催化剂进行了表征，并将该催化剂用于甘油气相脱水反应。研究表明，由沉淀法得到的磷酸锆经过400°C焙烧后能达到最佳催化活性，在温和条件下，甘油可完全转化，丙烯醛选择性为81%，反应24 h内催化剂失活不明显。不同方法制备的磷酸锆其结构和表面酸性显著不同，催化剂表面酸性对催化剂活性、丙烯醛选择性和催化剂的寿命均有较大影响。
关键词:
甘油
,
脱水
,
丙烯醛
,
磷酸锆
,
酸性
赵秀阁
,
吕兴龙
,
赵红钢
,
朱毓群
,
肖文德
催化学报
一氧化碳与亚硝酸甲酯(CH3ONO)在负载型Pd/α-Al2O3催化剂上合成草酸二甲酯(DMO)的反应,其催化剂活性与载体的性质及所添加的助剂密切相关.载体的双峰孔分布是影响催化剂活性的关键因素; 在双峰孔的基础上,载体的比表面积、孔径及孔体积的增大使催化剂活性升高; 助剂的添加可有效地提高Pd的分散度,减小Pd的粒径,从而使CH3ONO转化率从57.1%升高到84.7%,DMO时空收率可达到898 g/(L·h).助剂添加后,活性组分Pd的含量可以从1%降至0.3%,而DMO时空收率仍可达到745 g/(L·h).
关键词:
亚硝酸甲酯
,
一氧化碳偶联
,
草酸二甲酯
,
钯
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
助剂
李平
,
卢冠忠
,
赵秀阁
,
肖文德
催化学报
针对活性氧化铝载体及过渡金属氧化物催化剂上SO2增强NO吸附并促进其氧化的实验事实,考察了反应温度对SO2发挥促进作用的影响. 结果发现,在50～250 ℃间存在一适宜的温度范围,能使氧化铝上原本不氧化的NO在SO2气氛中发生氧化. 对氧化铝预吸附不同组成的气体及在不同温度下吸附NO-O2-SO2后进行了TPD研究. 结果表明,SO2的存在对NO氧化吸附生成NO2高温脱附物种有利. 对Co3O4/Al2O3催化剂上吸附SO2-NO2的TPD研究结果显示,SO2先吸附或与NO2共吸附都能使NO2高温物种脱附增强,同时SO2的弱吸附物种转变成强吸附物种或表面硫酸盐物种,意味着弱吸附的SO2能与NO2形成稳定的物种; 而后吸附的SO2竞争占据NO2的吸附位. 推测表面上弱吸附的SO2与NO-O2或NO2之间形成了多分子的活性物种.
关键词:
二氧化硫
,
一氧化氮
,
催化氧化
,
活性氧化铝
,
氧化钴
,
负载型催化剂
,
程序升温脱附
林茜
,
赵秀阁
,
毕伟
,
肖文德
催化学报
以不同来源的α-Al2O3为载体制备了用于催化CO偶联制草酸二甲酯反应的Pd/α-Al2O3催化剂,利用X射线衍射、N2吸附和X射线能谱等手段对载体进行了表征.结果表明,催化剂活性与载体的比表面积没有必然联系,但依赖于载体孔容及孔径的分布范围.同时α-Al2O3的纯度和杂质种类对催化剂活性也有影响,少量钠氧化物和γ-Al2O3的存在会大大降低催化剂的活性.此外,利用CO化学吸附法分析了催化剂活性组分的分布情况.结果表明,催化剂表面活性金属Pd的分散度达到3.94%以上时,分散度的进一步增大对CO偶联反应没有明显影响.
关键词:
一氧化碳
,
偶联
,
亚硝酸甲酯
,
草酸二甲酯
,
钯
,
氧化铝
,
载体
,
负载型催化剂
鲁文质
,
赵秀阁
,
王辉
,
肖文德
催化学报
采用傅里叶变换红外光谱定量分析方法研究了γ-Al2O3,TiO2和硅胶负载的金属氧化物和贵金属催化剂对NO催化氧化反应的活性,考察了反应温度、活性组分负载量、空速及预氧化还原处理等因素对催化剂活性的影响,并以NO的催化氧化机理为基础,对各种因素影响机理进行了分析.实验结果表明,MnO,Cr2O3和Co3O4催化剂的活性较好;预处理条件对贵金属催化剂Pt/Al2O3的活性影响较大;不同载体及不同的活性组分负载量对催化剂活性也有较大的影响.
关键词:
一氧化氮
,
催化氧化
,
负载型催化剂
,
金属氧化物催化剂
赵秀阁
,
王辉
,
肖文德
,
王军
催化学报
采用流动态原位IR,TPD及XPS技术研究了NO及SO2在Co3O4/Al2O3金属氧化物催化剂表面上的吸附及脱附行为,并与该催化剂上模拟烟道气中NO的选择性催化氧化活性相关联,考察了SO2对该反应过程的影响及作用机理.
关键词:
氧化钴
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
一氧化氮
,
催化氧化
,
二氧化硫
魏昭彬
,
赵秀阁
,
辛勤
催化学报
用共沉淀法和浸渍法制备了以Mo为主并含有少量金属Ti,Zr,Co,Ce或La的双组分氮化物,利用XRD,BET和DTA表征了样品的物相组成、孔结构和氮化过程.结果表明,在共沉淀法制备的样品上,Co或Zr可以和Mo生成某种无定形复合氮化物CoMoNx或ZrMoNx;Ti和Mo生成TiN-Mo2N混合物;稀土元素Ce或La的钼酸盐不能被氮化.对于用共沉淀法制备的样品,第二组分的加入有利于Mo的氮化.浸渍法制备的样品上除Mo2N外,还有MoO2相存在.不同的制备方法对氮化物的比表面积也有影响.
关键词:
双金属氮化物
,
钼催化剂
,
晶相结构
,
催化剂制备
,
X射线衍射
,
差热分析
魏昭彬
,
赵秀阁
,
辛勤
催化学报
对共沉淀法和浸渍法制备的双组分金属氮化物催化剂MMoNx(M=Ti,Co,Ce,Zr,La),在中压微反装置上进行了吡碇加氢脱氮、噻吩加氢脱硫、环己烯加氢及苯加氢反应性能考察.结果表明,不同的金属元素和制备方法对催化剂催化性能的影响有很大不同.其中,CoMoNx催化剂在上述几种反应中均表现出优异的催化性能.另外,共沉淀法制备的双组分金属氮化物催化剂要比浸渍法制备的催化剂活性高.
关键词:
双金属氮化物
,
钼催化剂
,
加氢脱氮
,
加氢脱硫
,
环己烯
,
苯
,
加氢
