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直接内重整熔融碳酸盐燃料电池中甲烷蒸汽重整催化剂探索性研究

李广龙 , 周利 , 王英旭 , 王鹏杰 , 林化新 , 朱秀玲 ,

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00637

选择甲烷蒸汽重整催化剂用于直接内重整熔融碳酸盐燃料电池(DIR-MCFC)中,并考察了DIR-MCFC的性能,讨论了电池放电量、气体压力、燃料气进料水/碳比(S/C)等因素对该催化剂性能的影响.结果表明,重整催化剂能够满足电池放电需求;放电量大小影响电池内的H2含量,但对CH4含量影响不大;当气体压力为0.36MPa时,电池内的H2含量最大;S/C越低,电池性能越高,相同放电量下,S/C=1时的电池电压比S/C=2时的高.

关键词: 甲烷蒸汽重整 , 催化剂 , 直接内重整 , 熔融碳酸盐燃料电池

采用解离的氢原子作为还原剂制备高氧还原电催化性能的Pd核@Pt壳纳米结构

曹龙生 , 蒋尚峰 , 张耕 , 唐雪君 , 秦晓平 , , 衣宝廉

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(17)62840-7

质子交换膜燃料电池(PEMFC)作为一种清洁、高效的能源转化装置,已经备受学术界与产业界的关注.然而,高活性、高稳定性与低成本的铂基阴极氧还原(ORR)电催化剂的缺乏,严重限制PEMFC的大规模商业化应用.为提高贵金属铂的电催化性能,核壳纳米结构的研究受到广范关注.然而,核壳纳米结构的制备过程通常需要采用有机前驱体、表面活性剂与较高的反应温度,导致大多核壳结构制备方法的大规模应用受到限制.我们在室温下无表面活性剂与高沸点溶剂的参与下,通过钯表面吸附的解离的氢原子来还原K2PtCl4,得到Pd核@Pt壳纳米结构.通过改变加入K2PtCl4的量,可以成功控制壳的厚度;通过透射电子显微镜(TEM)观察得知,我们制备了铂壳厚度分别为0.45,0.75,0.9 nm的核壳结构.Pd核@Pt壳纳米结构的良好的纳米晶体结构与外延生长模式,通过高分辨透射电子显微镜(HRTEM)与能量色散谱仪(EDS)得到证实.同时,所制备Pd核@Pt壳样品的核壳结构通过高角环形暗场-扫描透射-元素分布(HAADF-STEM-EDX)表征方法,得到证实.X射线粉末衍射(XRD)表征证实,样品Pd核@Pt壳并无单独的Pd或Pt衍射峰出现,而是表现出良好的同种晶相结构;相对于单质Pt,样品中Pd核的存在导致Pd核@Pt壳核壳结构表现出一定程度的晶格紧缩.X射线光电子能谱(XPS)表明,钯核的存在导致铂壳的电子结合能增大,并且当铂壳厚度增大到一定程度后,核壳结构引起的电子效应维持不变.通过XPS分峰拟合可知,Pd核@Pt壳结构中零价态的铂含量均在80%以上,并且零价态的铂含量随着铂壳层厚度的增大而增大.采用电感耦合等离子体(ICP)与XPS,发现铂的表面富集现象,并且铂表面富集现象随着铂壳层厚度的增大而增大.在半电池中,经过循环伏安扫描活化,Pd核@Pt壳表现出明显的铂的氢吸附与脱附特征峰,再次证明了铂壳层的成功包覆.Pd核@Pt壳纳米颗粒表现出优于Pt/C(JM)的面积比活性、质量比活性及电化学稳定性.核壳结构的良好的ORR电催化性能,来源于催化剂表面含氧物种吸附强度的减弱;上述现象归因于钯核与铂壳之间的电子效应与晶格应力效应.此处简易、清洁的核壳结构制备方法也可以用来在温和条件下制备Ni核@Pt壳等核壳结构.

关键词: Pd核@Pt壳 , 解离氢 , 氧还原 , 电催化 , 核壳

气体扩散电极参数对阴离子交换膜燃料电池性能的影响

杨冬蕾 , 俞红梅 , 李光福 , 宋微 , 刘艳喜 ,

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60050-4|

优化了碱性阴离子交换膜燃料电池(AAEMFC)使用的气体扩散电极(GDE),发现催化层中PTFE含量与催化剂担载量对电池性能与其电化学动力学特征影响很大.采用i-V曲线,开路电压,电池内阻与在线的电化学阻抗谱与动力学分析,评估了所制GDE的电化学性能.在所研究的AAEMFC电极催化层中,PTFE的最佳含量是20%, Pt载量对膜电极三相界面、催化层导电性与催化剂利用率的影响极大.当制备的GDE催化层中Pt/C的Pt载量为1.0 mg/cm2, PTFE含量为20%时,AAEMFC的峰电流密度在50 oC达到了213 mW/cm2.兼顾Pt催化剂的利用率与成本,在没有明显影响电池性能的情况下,Pt的担载量可降至0.5 mg/cm2.

关键词: 碱性阴离子交换膜燃料电池 , 气体扩散电极 , PTFE含量 , 催化剂担载量 , 三相界面

石墨化碳载体对Pt/C质子交换膜燃料电池

罗璇 , 侯中军 , 明平文 , , 衣宝廉

催化学报

研究了碳载体Vulcan XC-72石墨化处理对Pt基催化剂稳定性的影响.在不同温度下对碳材料Vulcan XC-72进行了石墨化处理,并以处理后的材料为载体通过浸渍还原法制备了20%Pt/C催化剂.采用X射线衍射、氮气物理吸附/脱附等测试手段对碳载体材料进行表征,并用电化学实验和热重分析法考察了催化剂的稳定性.结果表明,碳材料在 1 500 ℃左右开始石墨化,温度越高,石墨化程度越高,但比表面积逐渐减小;以石墨化的碳材料为载体的催化剂的稳定性明显优于普通Pt/C催化剂.

关键词: , , 石墨化 , 活性比表面积 , 稳定性 , 质子交换膜燃料电池

气体扩散层中聚四氟乙烯的分布对质子交换膜燃料电池水淹的影响

宋微 , 俞红梅 , , 衣宝廉 , 林瑾 , 刘娜

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60014-0

通过在不同真空度下进行碳纸的聚四氟乙烯(PTFE)浸渍处理,考察了PTFE在碳纸中的分布对燃料电池水淹情况的影响。碳纸PTFE浸渍过程中,抽真空作用可以将碳纸微孔中存留的空气移除,使PTFE更均匀地扩散到内部微孔中。碳纸的断面电镜照片显示真空浸渍可以改善PTFE的分布。在总浸渍量相同时,由于真空浸渍使更多的PTFE进入到碳纸内部微孔,故其表面的PTFE比例减少。实验进一步考察了碳纸中亲水孔和憎水孔的分布,结果表明真空浸渍处理的碳纸具有更高比例的憎水孔。将不同处理方法的碳纸制备成膜电极,通过全尺寸电池考察其性能,结果表明PTFE的均匀分布可以改善电池性能,并且电化学阻抗分析表明其有利于改善水淹问题。

关键词: 燃料电池 , 气体扩散层 , 憎水性 , 水淹

“庆祝象华院士百岁华诞座谈会”隆重召开

钢铁研究学报

2012年2月22日是两院院士象华先生百岁华诞的大喜日子,2月21日上午,中国钢研科技集团有限公司为象华院士百岁华诞举办了隆重的座谈会。

关键词: "庆祝象华院士百岁华诞座谈会" , 钢铁工业 , 科技工作者 , 学术作风

空间充气展开结构用化材料和化技术的研究现状

刘宇艳 , 孟秋影 , 谭惠丰 , 杜星文

材料工程 doi:10.3969/j.issn.1001-4381.2008.02.018

化技术和化材料是空间充气展开结构的一项合材料;热塑性(和轻度交联热固性)复合材料;铝/聚合物层合板.本文介绍了这几种材料的典型化技术,分别介绍了化体系的特点、研究现状以及该化技术相应的优势与局限性.

关键词: 空间充气展开结构 , 化材料 , 化技术

“庆祝象华院士百岁华诞座谈会”隆重召开

钢铁

2012年2月22日是两院院士象华先生百岁华诞的大喜日子,2月21日上午,中国钢研科技集团有限公司为象华院士百岁华诞举办了隆重的座谈会。座谈会会场一幅以长城和中国钢铁工业为背景的巨型彩色喷绘画卷蕴喻了象华院士的成长经历和学术贡献。座谈会高朋满座,群贤毕集。中国材料界学术泰斗,国家最高科学技术奖获得者师昌绪院士、中国工程院名誉院长徐匡迪院士、中国科学院副院长李静海院士、

关键词: 师昌绪院士 , 国家最高科学技术奖 , 中国工程院 , 学术贡献 , 钢铁工业 , 中国科学院 , 成长经历 , 副院长

外源稀土在黄土中形态分布和生态效应研究

荆国芳 , 钱晓晴

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2002.02.011

模拟土壤施用稀土定位试验结果表明:黄土中各组份吸附稀土的能力为:无定形FexOy、紧结有机物>松结有机物>MnOx>晶形FexOy>永久负电荷;进入黄土的外源轻稀土,主要累积于紧结有机态(29.90~49.72%)、无定形氧化铁吸附态(26.81~46.76%),而累积于松结有机态的轻稀土受外源稀土的加入量影响较小(24.93~28.72%).当外源稀土用量在0.684~2.735mg/kg*季时,大豆地上部稀土无明显增加,而用量达13.674mg/kg时,地上部明显增加.黄土外源稀土的最佳用量为0.684mg/kg,此时,大豆增产43.82±15.08%、油菜增产17.92±9.07%.

关键词: 稀土 , 形态 , 生态效应

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