刘艳
,
李英霞
,
李建伟
,
陈标华
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91237
以四乙基氢氧化铵(TEAOH)-四甲基氯化铵(TMACI)为复合模板剂,采用静态水热法合成了UZM-5沸石.较为系统地考察了合成条件对UZM-5沸石的生长和晶化的影响,并采用X射线衍射、红外光谱和热重等手段对样品进行了表征.结果表明,在SiO2:(0.16～0.5)Al2O3:(0.4～1.0)TEAOH:(0.06～0.13)TMACl:20H2O的初始反应物摩尔比条件下,均能获得结晶良好的UZM-5沸石.适宜的晶化温度为403～423 K,过高的晶化温度将导致无定形产物的生成.当以硅溶胶为硅源时,晶化只需2 d,而以硅酸或硅胶为硅源时则分别需要4 d和5 d,过长的晶化时间导致杂晶方钠石的生成.Na+的存在容易导致UZM-9沸石的生成,影响产物的相选择性.
关键词:
UZM-5沸石
,
UZM-9沸石
,
四乙基氢氧化铵
,
四甲基氯化铵
,
水热法
,
硅源
,
钠离子
李英霞
,
陈标华
,
孟伟娟
,
李成岳
,
王文兴
,
曹钢
催化学报
根据测试结果,得到了MCM-22和具有相同硅铝比的β沸石的酸中心数及其分布,系统地研究了反应条件对苯与丙烯烷基化反应产物分布的影响; 结合扩散系数与扩散势能,讨论了产物分布与MCM-22沸石孔道及酸性质的关系,并与β沸石进行了比较. 苯烷基化反应发生在MCM-22沸石的外表面上,其空间位阻较小; 在相同的反应条件下,与发生在β沸石十二元环孔道内的苯烷基化反应相比,异丙苯的选择性低2%～4%,二异丙苯的选择性高0.5%～5%,三异丙苯的生成量多10余倍. 位于MCM-22沸石十元环二维正弦波形孔道的B酸中心,由于空间位阻大,很难发生苯烷基化反应,但可发生丙烯齐聚反应,故MCM-22沸石上有较多的丙烯齐聚物生成. Β沸石上生成正丙苯的量是MCM-22沸石上的3～4倍.
关键词:
MCM-22沸石
,
β沸石
,
苯
,
丙烯
,
烷基化
梁日忠
,
李英霞
,
李成岳
,
陈标华
,
胡山鹰
催化学报
采用在线质谱动态响应技术,研究了钒磷复合氧化物(VPO)催化剂再氧化条件(氧浓度、温度和时间)对正丁烷选择氧化制顺酐反应的影响. 结果表明,催化剂再氧化条件对正丁烷选择氧化反应性能有明显的影响,其中再氧化温度是主要影响因素. 当正丁烷选择氧化和VPO催化剂再氧化在反应器(循环流化床和固定床)内序贯、交替进行时,可以通过改变再氧化条件使催化剂再氧化反应与正丁烷选择氧化反应恰当地匹配以改善时均反应性能.
关键词:
钒
,
磷
,
复合氧化物
,
再氧化
,
质谱
,
动态响应
,
丁烷
,
选择氧化
宋彦磊
,
曲永水
,
黄崇品
,
李英霞
,
任宇
,
陈标华
功能材料
doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2014.01.014
以多孔硅胶为载体,采用有机-无机嫁接的方法在硅胶表面合成氨基功能化的离子液体.通过元素分析,碳核磁共振确定该固体材料的组成和结构.通过热重分析、BET 等手段对其性能进行表征,测得该固体材料具有较高的比表面积和较好的热稳定性.35℃时,材料在压力为常压,0．4,0．7与1．0 MPa 测得CO 2的吸收量分别为0．041,0．068,0．189和0．405 mmol/g,且随着压力的增大,其吸附量迅速增加.材料重复使用5次,其 CO 2吸收量没有明显下降.
关键词:
有机-无机嫁接
,
CO2
,
吸收
,
离子液体
李建伟
,
范建光
,
李英霞
,
陈标华
,
李成岳
催化学报
基于热力学分析、在线GC-MS测试和变空速实验获得的信息,对改性β分子筛上异丙醇(IPA)与苯常压气相合成异丙苯(IPB)反应的网络结构进行了较为系统的研究,确定了该反应体系的主反应和副反应,提出了能合理解释实验现象的反应网络结构: IP→AH2O+C3H6+C6H6(→←)-C6H6 IPB+C3H→6DIPB.采用微型等温积分反应器,在 n(C6H6)/ n(IPA)=8～17和T=513～573 K的条件下,对改性β分子筛上异丙醇与苯气相烷基化反应的动力学特性进行了研究.依据所判识的反应网络结构和幂函数速率方程,以Simplex-Marquardt复合法对实验数据进行非线性参数估计,建立了可描述反应动力学实验数据的双速率模型.
关键词:
异丙醇
,
苯
,
烷基化
,
异丙苯
,
反应动力学
,
反应网络
,
β分子筛
杨东海
,
黄晓峰
,
陈标华
,
李成岳
催化学报
丁烷选择氧化制顺酐是迄今唯一已经工业化的低碳烷烃选择氧化反应.模拟研究和在实验室微型反应器上的研究结果证实,在适宜的操作条件下,通过固定床反应器人为非定态操作能够改善反应的时均性能、提高顺酐的选择性和收率.本文在小试规模(装填30 g原粒度工业催化剂)的单管固定床反应器实验装置上,开展了丁烷选择氧化反应人为非定态操作性能的研究.在适宜的操作条件下,进料组成周期性变化虽然提高了顺酐的选择性,但降低了丁烷的转化率; 同时改变反应温度和进料组成能够显著提高顺酐的时均收率.
关键词:
丁烷
,
选择氧化
,
顺酐
,
氧化钒
,
氧化磷
,
人为非定态操作
,
固定床反应器
肖士洁
,
冯闻
,
童元建
,
徐棵华
,
陈标华
宇航材料工艺
doi:10.3969/j.issn.1007-2330.2011.01.018
在惰性气氛条件下,将PAN原丝在180-280℃进行恒温热处理.通过傅里叶变换红外、13C固体核磁共振方法研究了PAN纤维在热稳定化过程中的结构演变规律,并对PAN纤维的热稳定化反应进程进行了探索.结果表明:随着热处理温度升高,共聚单体中的羧基首先引发环化交联反应;在220℃左右开始发生剧烈的环化交联反应;当热处理温度高于240℃时,环化交联反应趋于平缓,脱氢反应逐渐占据主导地位.通过差式扫描量热仪、热重-质谱联立分析仪和元素分析仪分别研究了不同热稳定化阶段PAN纤维的剩余焓变量、H2的选出量及纤维中剩余H元素的含量.结果进一步佐证了提出的热稳定化反应进程.牵伸实验表明,张力越大,PAN纤维初期的热稳定化进程越缓慢.
关键词:
PAN纤维
,
热稳定化
,
红外光谱
,
13C固体核磁
张佳瑾
,
李建伟
,
朱吉钦
,
王越
,
陈标华
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10323
以堇青石蜂窝陶瓷(COR)为载体,采用浸渍法制备了Cu-Mn-O/A12O3/COR,Cu-Mn-Ce-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-Zr-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-La-O/A12O3/COR和Cu-Mn-Ce-Zr-O/Al2O3/COR5种Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂,用于低浓度甲烷催化燃烧反应,并运用X射线光电子能谱,H2程序升温还原及N2吸附-脱附等方法对催化剂进行了表征,考察了助剂CeO2,ZrO2,La2O3和CeO2-ZrO2对Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂性能的影响.结果表明,助剂的添加不仅能明显提高催化剂的比表面积、促进各活性组分的分散和表面氧浓度的增加,从而可提高催化剂表面的氧化能力,而且对催化剂的孔结构分布也起到了良好的调节作用,有利于催化剂上反应-扩散耦合行为的匹配；同时,助剂的添加较大幅度地提高了Cu-Mn-O/Al2O3/COR催化剂的活性(尤其是低温催化活性),其中以ZrO2为助剂制备的Cu-Mn-Zr-O/Al2O3/COR整体式催化剂性能最佳,在570℃和20000h-1高空速条件下,可使甲烷转化率达到90％以上,表现出良好的甲烷催化燃烧活性.
关键词:
铜锰复合氧化物
,
稀土金属氧化物
,
整体式催化剂
,
甲烷
,
催化燃烧
牛田瑛
,
李英霞
,
李建伟
,
陈标华
催化学报
以廉价的四乙基溴化铵为模板剂,采用原料直接混合气相传输法合成β沸石.利用X射线衍射、红外光谱和扫描电镜等手段对产物进行了表征,考察了合成条件对β沸石晶化的影响.结果表明,在硅铝比为15～200,钠硅比为0.35～0.55,模硅比大于0.12时都可以得到结晶度良好的β沸石.该方法合成β沸石需要较高的碱硅比,投料硅铝比范围宽,晶体生长速度快,423 K时10 h生长期已基本结束.过高的晶化温度和过长的晶化时间均易导致杂品生成.合成的β沸石形貌随晶化时间变化,由晶化初期的椭球形转变为晶化结束时的不规则多面体.
关键词:
β沸石
,
四乙基溴化铵
,
气相传输法
,
合成相区
,
模板剂
