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超声频率对碳纳米管结构及其负载PtRu催化剂催化活性的影响

叶飞 , 陈胜 , 董新法 , 林维明

功能材料

在浓硝酸和浓硫酸混合液中,采用频率分别为25、40、60和80kHz的超声波对碳纳米管(CNTs)进行官能团化处理,运用X射线衍射(XRD)、傅立叶红外(FT-IR)、热重分析(TG)等手段,考察了超声处理对碳纳米管晶相结构、表面基团、含氧基团含量的影响.以不同超声频率处理的碳纳米管作为载体,制备了一系列碳纳米管负载PtRu催化剂,并用X射线衍射技术对催化剂的晶体结构进行了表征.采用循环伏安法(CV)测试了催化剂对甲醇电氧化反应的催化活性.结果表明,采用超声频率为60Hz处理的碳纳米管具有较高的含氧基团含量,用其作为载体制备的PtRu/CNTs60催化剂具有最佳的甲醇电氧化催化活性.

关键词: 超声频率 , 碳纳米管 , PtRu/CNTs , 甲醇电氧化

活性炭负载CaCl2催化五氯乙烷脱HCl的研究

王智春 , 陈胜 , 陈汉伦 , 谢文健

功能材料

筛选出了催化性能较好的活性炭负载氯化钙(CaCl2/AC)催化剂用于五氯乙烷脱HCl制备四氯乙烯。考察了反应温度、空速、CaCl2负载量对CaCl2/AC催化剂催化性能的影响及催化剂的稳定性。实验结果表明最佳反应条件:反应温度为240℃,空速为3.4h-1,CaCl2负载量为0.3mmol/g,在此反应条件下五氯乙烷的转化率可达99%以上,四氯乙烯的收率达95%以上,催化剂催化性能重现性良好。采用X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附对催化剂进行了表征。结果表明CaCl2在活性炭表面分散良好;随着CaCl2负载量的增加,CaCl2/AC催化剂的BET比表面及孔容逐渐减小。

关键词: 活性炭 , 五氯乙烷 , 四氯乙烯 , 脱HCl

纳米氧化镁模板法制备氮掺杂炭电极材料

杨旸 , 陈胜 , 陈伟平 , 林维明

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2013.19.028

六水氯化镁作为镁源,制备了粒径范围11~26 nm的氧化镁,以纳米氧化镁为模板,将聚丙烯酰胺高温炭化,酸溶去模板,制备出高含氮量的多孔炭材料,并对材料进行XRD、SEM、孔径表征和电化学性能测试。结果显示,炭材料以层状为主,平均孔径为4.72nm,比表面积达1873m2/g;在1mol/L H2 SO4电解液中,放电电流密度为1A/g 时,电极材料的质量比电容达176F/g。

关键词: 超级电容器 , 负极材料 , 模板法 , 多孔炭材料

碳纳米管负载金属氮化物催化剂的制备及其性能研究

赵朝晖 , 邹汉波 , 陈胜 , 林珊瑜 , 林维明

功能材料

采用等体积浸渍法结合程序升温还原技术制备出一系列负载型过渡金属氮化物催化剂.利用XRD、BET、TPR等表征手段,结合氨分解制氢反应,研究了它们的表面性质和反应性能.发现改性碳纳米管负载的氮化钴催化剂具有较大的比表面积,对氨分解制氢反应的催化活性最高.新鲜态CoN_x/CNTs催化剂的比表面积可达151.85m~2/g,在650℃时氨转化率为80.3%,850℃达到完全转化.

关键词: 金属氮化物 , 碳纳米管 , 氨分解

尿素热转化法制备Co-N-C及Co-Ti-N-C催化剂的氧还原活性和稳定性?

刘玉珍 , 陈胜 , 范淑慧 , 梁浩彬 , 罗亚茹

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2015.10.011

以尿素为含氮前躯体,通过热转化法制备了质子交换膜燃料电池(PEMFC)氧还原催化剂 Co-N-C及Co-Ti-N-C,考察了不同的尿素/金属比(R)、焙烧温度及钛含量等条件对 Co-N-C 及 Co-Ti-N-C 电催化剂氧还原催化活性和稳定性的影响.利用元素分析、热重、X射线衍射分析、X射线光电子能谱等方法对催化剂进行了表征,研究了催化剂的氧还原活性中心结构.结果表明,催化剂在热处理温度为800℃,尿素与金属Co的摩尔比 R=12时的氧还原性能最佳,峰电位(Ep,c )达到0.142 V (vs.SCE).催化剂 Co-N-C 经353 K硫酸溶液浸泡3 d 后,催化剂 Co-N-C 的活性中心Co4 N 的含量增大,Ep,c正移至0.445 V(vs.SCE).钛的掺杂没有改变催化剂的活性中心结构,明显提高了其在酸性介质中的稳定性.

关键词: 质子交换膜燃料电池 , 电催化剂 , 尿素 , 氧还原 , 稳定性

MoFe/HZSM-5催化剂的制备及其性能的研究

贾太轩 , 刘自力 , 陈胜 , 柯刚 , 梁红

功能材料

研究以柠檬酸为络合剂,得到Fe3+、Mo6+的络合液,以分子筛(HZSM-5)为载体,采用浸渍法制备了系列负载型MoFe/HZSM-5催化剂,对二甲苯选择性氧化为探针反应,测定其催化性能.催化剂的活性评价结果表明:金属原子的最佳配比为n(Mo):n(Fe)=2.4 :1;在600℃焙烧,反应温度为500℃,气体时空速率5500h-1条件下,对苯二甲醛的选择性达到了最大值85.28%.分别用XRD、FT-IR、DSC对MoFe/HZSM-5进行表征,分析谱图得出了一致性结论,MOFe/HZSM-5的主要活性组分为Fe2(MoO4)3IHZSM-5作为载体,提高了对苯二甲醛的选择性,进而加深了对MoFe/HZSM-5微观结构、性质的了解,MoFe/HZSM-5的高活性、选择性,与其微观结构密不可分,为新型催化剂的研制及其工业应用提供了较好的实验依据.

关键词: 分子筛 , MoFe/HZSM-5 , 对二甲苯 , 选择性氧化

Co/MR氮掺杂炭气凝胶的制备、结构及氧还原性能

陈胜 , 杨旸 , 陈伟平 , 李良伟 , 邹汉波

新型炭材料

以三聚氰胺、间苯二酚、甲醛为原料,采用溶胶-凝胶法、冷冻干燥等步骤制备出三聚氰胺-间苯二酚-甲醛( MR)干凝胶;并以所制炭气凝胶为载体浸渍硝酸钴,经氮气中高温炭化,得到钴复合氮掺杂的炭气凝胶。考察间苯二酚和三聚氰胺比例、凝胶pH值及炭化条件等对气凝胶结构和催化氧还原活性的影响,采用XRD、XPS、低温氮气吸脱附等方法研究催化剂的结构。随pH值增加,MR气凝胶的介孔分布向小孔移动;当M/R物质的量比为6:1时,其介孔分布为3.0~4.0 nm。钴复合炭气凝胶多孔结构中存在均匀分布Co金属颗粒和管状炭,Co金属颗粒粒径随炭化温度升高而增加。采用旋转圆盘电极研究催化剂在0.5 mol/L H2 SO4溶液中的电化学性能,结果表明催化剂具有良好的氧还原活性。

关键词: 氮掺杂炭气凝胶 , 氧还原 , 非贵金属

PtRuMo/C催化剂的制备及其对甲醇的电催化氧化作用

陈胜 , 董新法 , 钟文健 , 林维明

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2004.06.022

采用混合水溶液浸渍、硼氢化钠还原的方法制备了PtRuMo/C催化剂.以饱和吸附的CO溶出电量归一化电流表示电催化剂对甲醇的电催化氧化活性,在半电池中考察了硫酸溶液中,甲醇的浓度、温度对催化剂的活性的影响,并筛选了催化剂的适宜组成,n(Pt):n(Ru):n(Mo)=1:0.5:1较好.此催化剂适宜在室温下使用,适宜的甲醇浓度为1.0~2.0 mol/L.

关键词: 阳极甲醇氧化 , 电催化剂 , PtRuMo催化剂

CoMoNx/CNTs催化剂氯代硝基苯选择性催化加氢反应性能

赵朝晖 , 邹汉波 , 陈胜 , 刘自力 , 梁红

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2017.03.046

采用等体积浸渍法结合程序升温还原技术制备出一系列负载型过渡金属氮化物催化剂,并利用XRD、BET、TG-DSC等手段对催化剂进行表征.将此催化剂用于邻氯硝基苯液相催化加氢.结果表明,单组分MoN/CNTs催化剂的活性较低,氯代硝基苯转化率为57.5%,双组份CoMoNx/CNTs的活性较高,氯代硝基苯转化率为89.8%,添加了稀土La后CoMoNx/CNTs催化剂活性改善不明显,但对o-CAN选择性达到了99.3%.

关键词: 氯代苯胺 , 过渡金属氮化物 , 邻氯硝基苯 , 加氢

含高分子乳化剂的丙烯酸酯乳液膜的性能

鲁德平 , 陈胜 , 杨世芳

高分子材料科学与工程

用丙烯酰胺系列高分子乳化剂与常用的低分子乳化剂以及高、低分子乳化剂的复配体系分别制备了丙烯酸酯共聚物乳液.通过差示扫描量热法(DSC)分析、动态热机械分析(DMTA)和力学性能测定,表征了丙烯酸酯乳液膜的性能 .实验结果显示,含纯高分子乳化剂或低分子乳化剂的体系,其Tg均小于两类乳化剂的复配体系,且转变区温度范围也小于复配体系.复配体系的内耗峰大且为双峰,更适宜作阻尼材料,在复配体系中,随高分子乳化剂含量的增加,Tg下降,贮能模量E′下降,拉伸强度下降.复配体系乳液膜的拉伸强度大于非复配体系的拉伸强度.在所研究的体系中,随高分子乳化剂含量的增加,膜的断裂伸长增加.

关键词: 丙烯酸酯乳液 , 高分子乳化剂 , 膜性能 , 热性能 , 力学性能

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