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氧化钛负载脱硝催化剂的碱中毒过程：氧化钒的保留和氧化钨的牺牲

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60881-6

V2O5-WO3/TiO2催化剂目前已广泛用于电厂和工业锅炉燃烧废气脱硝,但燃烧原料煤及石油中含有的杂质元素碱金属与碱土金属元素可吸附在催化剂上,不仅会减少催化剂酸性位的数量,还会与催化活性元素结合生成惰性物种,导致催化剂失活。因此,已有许多有关钒钨钛催化剂碱中毒的研究,从催化剂的氧化还原能力、酸性位损失及表面孔结构等方面进行了讨论。但这些研究大多集中在碱中毒对活性组分V2O5的影响及中毒催化剂的活性变化,很少涉及催化剂中WO3的作用,也缺乏有关不同活性元素与钾盐反应的实验证据。本文采用过量浸渍法制备了不同钒和钨含量的钒钨钛催化剂,研究了氯化钾对其氨法选择性催化还原(NH3-SCR)活性的失活效应。利用感应耦合等离子体、N2吸附、拉曼光谱、H2程序升温还原、NH3吸附红外光谱和NH3氧化活性等手段对新鲜和中毒催化剂的性质进行了表征,特别探讨了V2O5和WO3对催化剂抗碱中毒能力的贡献。
　　催化剂活性测试结果表明, V2O5含量越高,活性温度窗口越宽,而且含有WO3的三元催化剂活性高于V2O5/TiO2二元催化剂。催化剂的BET比表面积和孔结构取决于TiO2载体,随活性组分配比变化不大,说明催化剂物理结构性质并非影响活性的主要因素。原位红外光谱及H2程序升温还原测试结果表明,随V2O5含量提高,催化剂表面Br?nsted酸性位数量及氧化还原能力提高。作为反应的主要活性物种, V2O5在碱中毒处理后变成惰性的偏钒酸钾KVO3,使催化剂中Br?nsted酸性位减少,热稳定性下降,并削弱了催化剂的氧化还原能力,因此低钒含量的催化剂容易严重中毒失活。在高钒负载量(3%)时,部分V2O5在碱中毒后得以保留,从而使催化剂保持了一定的脱硝催化活性。
　　另外, WO3能给催化剂表面提供热稳定的酸性位,虽然WO3自身的氧化还原能力差,但其能改善V2O5的分散性,从而提高V2O5-WO3/TiO2催化剂的活性。除此之外, WO3在催化剂碱中毒过程中还能扮演牺牲剂,与钾反应生成钨酸钾(K2WO4),即在V2O5与钾离子结合形成KVO3的同时,部分WO3也会与钾反应形成K2WO4,可以使三元催化剂保留更多的活性V物种。因此,在所研究的催化剂中,高钒负载量的V2O5-WO3/TiO2催化剂表现出最好的抗碱中毒能力。
　　活性影响因素分析表明,对于新鲜催化剂,其表面吸附的NH3量足够多,催化剂活性与表面酸性相关度不大,脱硝效率主要取决于催化剂的氧化还原能力。但是,对于碱中毒处理后的催化剂,其表面吸附NH3的能力大大削弱,这时脱硝效率除了受催化剂氧化还原能力影响,在很大程度上也依赖于催化剂的表面酸性。

关键词: 氧化钒 , 氧化钨 , 选择性催化还原 , 碱失活 , 活性位 , 牺牲剂

原子核的反常宇称能谱研究

徐延冰

原子核物理评论 doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2004.01.002

将具有负宇称的 fp 空间扩大到包含1g9/2 轨道, 采用修正的表面相互作用(MSDI), 对64Ge, 66Ge, 68Ge, 70Se, 72Se, 74Se, 76Kr 和 78Kr等偶偶核作了形变Hartree-Fock计算, 得到了基态和一些激发态的解. 同时, 还用近似角动量投影形变Hartree-Fock(PDHF)方法对偶偶核64Ge, 74Se和奇A核79Kr进行了能谱计算, 得到其正、负宇称带的解, 计算结果与实验谱基本一致.

关键词: 形变Hartree-Fock态 , 角动量投影 , 单粒子能谱 , 反常宇称态

奇A核101Pd和101Ru的负宇称带能谱研究

徐延冰

原子核物理评论 doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2003.03.003

将具有正宇称的gds组态空间扩大到包含具有负宇称的1h11/2轨道, 采用修正的表面δ相互作用(MSDI)对101Pd和101Ru两个奇A 核进行了形变HF计算, 得到了基态和一些激发态的解. 同时, 还用近似角动量投影形变Hartree-Fock(PDHF)方法对101Pd和101Ru进行了能谱计算, 得到其正、负宇称带的解, 计算结果与实验谱基本一致.

关键词: 角动量投影 , 单粒子能谱 , 负宇称带

单胶子交换和单π交换夸克模型中核子负宇称共振态的电磁跃迁振幅

董宇兵 , 何军

原子核物理评论 doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2004.02.023

分别利用单胶子交换和单π交换夸克模型计算了核子负宇称激发态的电磁跃迁振幅, 讨论了两个模型所给出的不同的组态混合角.结果表明,单胶子交换模型所给出的重子波函数比单π交换夸克模型的波函数更为合理.

关键词: 组份夸克模型 , 组态混合 , 跃迁振幅

78Kr高自旋态的形状共存

白尔隽 , 王智魁 , 李险峰 , 马英君 , 赵广义 , 陆景彬 , 尹利长 , 孙慧斌 , 霍俊德

原子核物理评论 doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2000.04.005

用熔合蒸发反应58Ni(23Na，3p)(Ein=70 MeV)和58Ni(28Si,a4p)(Ein=130 MeV)研究了78Kr的高自旋态，用美国劳伦斯伯克利国家实验室的γ球测量了实验中产生的瞬时符合事件，对新发现的一个负宇称带用多普勒位移衰减法对1 004 keV(10-→8-)和873 keV(8-→6-)作了多普勒展宽谱线形状测量．得到了负宇称带10－态能级的寿命τ＝(2.2±0.3)ps，8-态能级的寿命τ=(1.6±0.2)ps．故可知此负宇称带呈现长椭形变，与正宇称带的扁椭形变形状共存．

关键词: 高自旋态 , 多普勒位移衰减法 , 寿命 , 形状共存

奇奇核90Nb的高自旋态研究

崔兴柱 , 竺礼华 , 吴晓光 , 李广生 , 温书贤 , 王治民 , 贺创业 , 张振龙 , 孟锐 , 马瑞刚 , 骆鹏 , 郑勇 , 霍俊德 , M.M.Ndontchueng

原子核物理评论 doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2004.04.021

用能量为80 MeV的19F束通过反应76Ge(19F, 5n)90Nb布居了90Nb的高自旋态. 通过在束γ测量分析90Nb退激γ射线的符合级联关系, 发现了19条新的属于90Nb 的γ跃迁, 建立了90Nb的高自旋态能级纲图. 通过经验壳模型计算指定了部分能级的组态, 并结合实验DCO比值和与相邻N=49核素的系统比较, 确认了新能级的自旋和宇称.

关键词: 高自旋态 , 在束γ , 能级纲图 , 原子核壳模型 , 组态

双奇核170Re高自旋转动带分析

王华磊 , 宋立涛 , 赵维娟 , 刘忠侠 , 张玉虎 , 周小红 , 郭应祥 , 雷祥国 , 柳敏良 , 郑勇 , 温淑贤 , 竺礼华 , 吴晓光 , 许甫荣

原子核物理评论

通过重离子熔合蒸发反应142Nd(32S,1p3nγ)170Re布居了缺中子双奇核170Re的高自旋激发态,识别出了该核的一条转动带并建议了其组态为πh1/2 vi13/2.基于对同中子素能级系统性、旋称反转系统性、带内B(M1)/B(E2)、准粒子Routhians、动力学转动惯量和Total Routhian Surface(TRS)等带结构特征的详细分析和讨论,进一步确认了对A=170核区目前最缺中子双奇核高自旋转动带组态、宇称和自旋值的指定.

关键词: 转动带 , 双奇核 , 在束γ谱学

高耐蚀镀锌钝化

刘立炳 , 孙贺民 , 赵常就 , 陈范才

材料保护 doi:10.3969/j.issn.1001-1560.1999.05.006

改变常规镀锌钝化液成膜剂和pH值调整剂,研制出了一种新型高耐蚀性钝化工艺.此工艺形成的钝化膜铬含量:Cr(Ⅲ) 0.10 mg/dm2 Cr(Ⅳ) 2.277 mg/dm2 膜重 10.8 mg/dm2.在钝化膜形成后即使未干燥也有较高的抗摩擦性能,同时该膜也具有优异的耐酸碱性能,耐中性盐雾试验可达200 h不出现白锈.

关键词: 镀锌 , 钝化 , 耐腐蚀性