付玲玲
,
鲁怡娟
,
刘志刚
,
朱润良
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61029-4
近年来,过渡金属氮碳材料由于其廉价、高效与持久耐用的性质得到广泛研究,被视为钯基催化剂的良好替代品.除了可应用于电催化领域,过渡金属氮碳材料还可作为有机反应催化剂,并显示出良好的催化性能.金属卟啉化合物因其高效模拟自然酶的仿生催化功能而闻名,然而在均相催化体系中其难回收、易自我氧化失活的缺点大大阻碍了其实际应用.对金属卟啉进行热处理是提高其催化性能与稳定性的有效方法.此外,作为内部含有金属-氮配合键的含碳大环化合物,金属卟啉是一步合成金属氮碳材料的良好前驱体.本课题组已证明以金属钴卟啉作为前驱体制得的金属氮碳催化剂具有良好的催化乙苯氧化性能.在此基础上,本文采用含有不同过渡金属中心的四苯基金属卟啉(四苯基钴卟啉、四苯基铁卟啉和四苯基钴卟啉)为前驱体,通过无模板法热处理制备了过渡金属氮碳催化剂M-N-C (M=Co,Fe,Mn),考察不同过渡金属中心对催化剂性能的影响.所得催化剂采用N2吸附-脱附、热重(TG)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、拉曼光谱(Raman)和X射线光电子能谱进行了表征.N2吸附-脱附结果表明,所得M-N-C材料具有不同的比表面积与孔道结构,其中Co-N-C催化剂比表面积最大.TG显示,不同金属卟啉的失重情况不同,四苯基钴卟啉失重最多,四苯基铁卟啉次之,四苯基锰卟啉失重最少.从TEM和Raman结果可见,所得不同金属氮碳材料具有不同的石墨化程度,其中Co-N-C材料具有明显的石墨化层状碳结构,石墨化程度最高,Fe-N-C材料次之,而Mn-N-C材料中的碳主要呈片状无定形状态,表明其石墨化程度最低.这可能是不同过渡金属中心在加热过程中对卟啉结构碳化过程催化效果不同所致,其中钴中心对卟啉结构碳化过程的催化效果最佳.另外,考察了该M-N-C催化剂在无溶剂条件下催化分子氧选择性氧化乙苯的性能.结果发现,不同金属中心的M-N-C催化剂表现出不同的催化性能.这可能归因于金属种类的不同、所得催化剂碳氮结构的差别以及金属中心与氮碳结构的协同效应.此外,这些M-N-C材料作为多相催化剂在以氧气为氧源的无溶剂选择性氧化乙苯反应中表现出良好的催化性能,且多次使用后没有明显的活性损失,具有良好的回收使用性能.
关键词:
过渡金属(钴、铁、锰)氮碳催化剂
,
过渡金属
,
氮掺杂碳材料
,
卟啉
,
乙苯氧化
肖志鹏
,
万志强
,
杨超
,
吕斌
复合材料学报
针对气动弹性结构,利用遗传-敏度混合算法开展鲁棒优化设计.以大展弦比复合材料机翼的鲁棒气动弹性结构优化设计为例验证了鲁棒设计方法的适用性和有效性,比较了鲁棒结构优化设计与传统优化设计的区别.研究结果表明:在设计变量存在不确定性的情况下,考虑鲁棒性约束优化得到的结构较传统优化结构具有更好的抗干扰性;但鲁棒性的满足是以增加结构质量为代价的,鲁棒性要求越高,结构增重越明显.
关键词:
气动弹性
,
鲁棒结构设计
,
混合算法
,
复合材料
,
配平
,
颤振
黄政宇
,
李姗姗
材料导报
doi:10.11896/j.issn.1005-023X.2015.18.025
主要研究一种新型微生物多糖——普鲁兰多糖(Pullulan)对新拌水泥浆体性能的影响,对比分析了不同掺量的普鲁兰多糖对水泥净浆标准稠度用水量、凝结时间、流动度和Zeta电位的影响,以及对硬化水泥浆体力学性能的影响.研究表明:普鲁兰多糖增大了水泥浆体标准稠度用水量,延长了水泥的凝结时间;随着普鲁兰多糖掺量的增加,新拌水泥浆体的初始流动度降低,但随着时间的延长,流动度不降反升;普鲁兰多糖的掺入降低了水泥浆体的Zeta电位,0～13 min内,Zeta电位值极度不稳定,然后趋于平稳状态;普鲁兰多糖与减水剂(PC)复掺后,随着普鲁兰多糖掺量的增加,水泥浆Zeta电位发生了复杂的变化过程;普鲁兰多糖对硬化水泥浆体的抗压强度无明显不利影响.
关键词:
普鲁兰多糖
,
水泥浆体
,
凝结时间
,
流动度
,
Zeta电位
于琦
,
黄永华
低温物理学报
格鲁尼森数是一个无量纲的热力学参数，通常被用来描述固体的热力学性质．由于其对流体的临界点不敏感，它对于检验非理想流体的热力学性质也有指导意义．本文通过计算多种流体在不同温度和压力下的格鲁尼森数，发现其数值在宽广区域里变化稳定，进而论述了格鲁尼森数与其他热力学参数的关系．以PR方程和BWR方程为例，阐述了格鲁尼森数对于检验状态方程完善性的标尺性作用．
关键词:
非理想流体
,
格鲁尼森数
,
状态方程
,
热力学参数
史艳萍
,
李学敏
,
陈宝泉
,
黄玉平
,
张其清
功能材料
通过酯化反应将脱氧胆酸偶联于普鲁兰多糖骨架形成具有两亲性的普鲁兰多糖衍生物（DP）,采用纳米沉淀法制备纳米粒子（DPNs）,考察制备条件对纳米粒子性质影响,为进一步将其作为药物载体的研究提供基础。衍生物DP结构通过FT-IR和1 H NMR表征,DPNs经透射电镜、动态光散射仪和zeta电位仪表征检测。获得不同取代度脱氧胆酸改性普鲁兰多糖衍生物,制备得到的纳米粒子呈球形,表面光滑规整,平均粒径100～300nm,zeta电位在-20mV左右。脱氧胆酸改性普鲁兰多糖衍生物通过纳米沉淀法能制备出纳米粒子,颗粒性质受制备条件影响。
关键词:
脱氧胆酸
,
普鲁兰多糖
,
纳米粒子
,
纳米沉淀法
,
自组装
蒋林志
,
杨杰
,
叶柳
量子电子学报
doi:10.3969/j.issn.1007-5461.2016.06.009
研究了盎鲁效应对非马尔科夫环境下2个独立狄拉克粒子量子纠缠的影响,结果表明只在某些特定情况下发生纠缠突然死亡和复活.当探测器处在非惯性系,盎鲁效应会对纠缠的复活现象产生很大影响.当探测器处在非惯性系中的加速度不大于一个“临界点”,纠缠死亡和复活仍会出现,而当加速度大于这个“临界点”,纠缠死亡和复活现象不再发生.对此提出了一个合理的解释:盎鲁效应将会影响非马尔科夫环境的记忆效应,也会影响此时环境中量子纠缠的出现及其增长率.
关键词:
量子信息
,
量子纠缠
,
非马尔科夫环境
,
盎鲁效应
,
非惯性系
,
记忆效应
张万航
,
马雷
量子电子学报
doi:10.3969/j.issn.1007-5461.2015.06.010
利用纠缠渗流的方法,在量子随机网络中任意两个节点间建立远距离纠缠态,同时进行了局部纠缠交换的操作.通过此操作改变了网络中局部节点间的连接情况,也使整个网络的拓扑结构发生变化.重点探讨了局部操作对量子随机网络鲁棒性的影响,这种影响通过纠缠渗流的阈值变化情况来体现.通过理论分析和数值模拟,发现有操作时度大的节点数目明显增多,遭受随机攻击后的阈值变化也较小.这说明进行局部纠缠交换操作能够大幅度提高量子网络受到攻击后的连接鲁棒性.
关键词:
量子信息
,
量子随机网络
,
纠缠渗流
,
纠缠交换
,
鲁棒性
史艳萍
,
李学敏
,
陈宝泉
,
黄玉萍
,
张其清
功能材料
合成生物素化普鲁兰多糖衍生物(BP),采用纳米沉淀法制备纳米颗粒(BPNs),考察制备条件对纳米颗粒性质影响,为进一步将其作为药物载体的研究提供基础.通过酯化反应将生物素羧基与普鲁兰多糖连接,生成的衍生物BP通过FI-IR和1H-NMR表征,取代度采用电感耦合等离子体光谱仪(ICP)确定;BPNs进行透射电镜、动态光散射仪和ζ电位仪表征与检测,颗粒表面生物素采用Quant*TagTM Biotin Kit生物素测定试剂盒测定.获得取代度21(BP1),46(BP2),81(BP3)3种衍生物,其中BP2和BP3能够制备纳米颗粒(LBPNs,HBPNs).纳米颗粒呈球形,表面光滑规整,平均粒径100～300nm,水中ζ电位在一17mV左右.制备过程中,粒径随BP浓度(10～50mg/ml)增加而增加((136.2±46.8)nm,(190.8±89.6)nm和(254.5±140.0)nm).调整水相组成为水:元水乙醇(v/v)1:1和1:2时粒径分别为(170.7±30.4)nm和(158.8±21.0)nm.HBPNs和LBPNs表面的生物素量为衍生物的(1.9±0.03)%和(2.0±0.04)%.生物素化普鲁兰多糖衍生物通过纳米沉淀法能制备出纳米颗粒,颗粒表面存在有生物素,颗粒性质受制备条件影响.
关键词:
生物素
,
普鲁兰多糖
,
纳米颗粒
,
纳米沉淀法
,
靶向
