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活性炭载体的超声波处理对钌/活性炭氨合成催化剂催化性能的影响

于凤文 , 计建炳 , 霍超 , 韩文锋 , 李小年 , 刘化章

催化学报

利用超声波处理活性炭,并采用场发射扫描电镜、X射线能谱、N2物理吸附和CO化学吸附等表征手段,考察了超声波处理对活性炭表面形貌、化学组成、表面织构和催化剂钌分散度的影响. 以超声波处理的活性炭为载体,以钡和钾为助剂制备了一系列钌基氨合成催化剂,在10.0 Mpa, 10 000 h-1和400 ℃的条件下进行了氨合成活性评价. 结果表明,超声波处理可有效除去活性炭表面的杂质,提高中孔比表面积占BET比表面积的比例. 超声波处理50 min的活性炭表面的杂质含量较低,中孔比表面积适中,以其为载体制备的钌基催化剂的活性较高,催化氨合成反应速率可达94.8 mmol/(g·h).

关键词: 超声波处理 , , 活性炭 , 负载型催化剂 , 氨合成

超声频率对活性炭结构及钌/活性炭氨合成催化剂催化活性的影响

于凤文 , 计建炳 , 霍超 , 韩文锋 , 李小年 , 刘化章

催化学报

采用超声波处理活性炭,运用场发射扫描电镜、N2物理吸附和程序升温脱附-质谱等表征手段,考察了超声处理对活性炭的表面形貌、孔结构以及表面基团的影响. 以不同超声频率处理后的活性炭为载体,以钡和钾为助剂制备了一系列钌基氨合成催化剂,并考察了其性能. 结果表明,随着超声频率的提高,活性炭的杂质含量明显降低,中孔比表面积增加,表面不稳定基团的数量减少. 当采用功率100 W, 频率39.0 kHz的超声探头处理30 min时,活性炭表面的杂质含量较低,中孔比表面积适中,以其为载体制备的钌基氨合成催化剂的活性较高,在GHSV=10 000 h-1, 10.0 MPa和425 ℃的反应条件下,反应速率达到101.0 mmol/(g·h).

关键词: 超声频率 , 活性炭 , , , , 负载型催化剂 , 氨合成

超声法制备掺钡纳米氧化镁及其负载钌基氨合成催化剂的催化性能

霍超 , 晏刚 , 郑遗凡 , 于凤文 , 刘化章

催化学报

采用超声技术制备掺钡纳米氧化镁,并以其为载体,以Ru3(CO)12 为前驱体,采用浸渍法制备了一系列钌基氨合成催化剂. 采用场发射扫描电镜、 X射线衍射和N2物理吸附等表征手段,考察了催化剂的表面形貌、物相和表面织构性质. 在400~450 ℃的条件下评价了催化剂对氨合成的催化活性. 结果表明,以超声技术制备的掺钡纳米氧化镁有较大的比表面积和较规则的孔道结构,并增强了钡、镁之间的相互作用,使钡更均匀地分散于载体中,极大地提高了钡的促进作用,从而使其负载的钌基催化剂的活性大幅度提高. 当超声作用为时间30 min时,在10 MPa, 425 ℃和空速 10 000 h-1 的条件下, 4%Ru/Ba-MgO催化剂上的氨合成反应速率达到61.02 mmol/(g·h).

关键词: 超声制备 , , 纳米氧化镁 , , 负载型催化剂 , 氨合成

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